CdTe量子点化学发光共振能量转移体系的构建及其分析应用

发布时间：2017-09-13 01:30

  本文关键词：CdTe量子点化学发光共振能量转移体系的构建及其分析应用

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【摘要】：化学发光共振能量转移(CRET)是指化学发光反应的发光体与能量受体之间发生的非辐射能量转移的过程。量子点(QDs)由于其具有宽激发、窄发射、荧光量子产率高、尺寸可调、抗化学和光降解的性质,常被作为能量转移的受体广泛应用于CRET体系中。本文在水相中合成了荧光量子产率高、性质稳定的Cd Te QDs,将Cd Te QDs作为CRET的受体建立了非酶催化的CRET体系,并将该体系用于超灵敏检测对苯酚,同时还对检测机理进行了研究。将QDs与氧化酶(葡萄糖氧化酶、胆固醇氧化酶、苄胺氧化酶)和辣根过氧化物酶偶联建立起用于检测氧化酶对应的底物(葡萄糖、胆固醇、苄胺)的CRET传感体系,并将该集成化双酶-QDs探针用于多色成像。全文共分为三章。第一章为全文的绪论,该部分简单介绍了QDs的性质和制备方法、QDs在分析中的应用、国内外在CRET领域所做的研究。最后本论文将QDs和CRET的优势结合起来,确立了论文的立题依据和研究方案。第二章建立了基于非酶催化的Co(II)-鲁米诺-H2O2-QDs CRET体系,并将该体系用于对苯酚的超灵敏检测的新方法。通过油浴回流加热方式在水相中合成了Cd Te QDs,用紫外和透射电镜对QDs进行了表征,得到了荧光性能较好的QDs,QDs的荧光量子产率高达30.24%。对影响该CRET体系的因素进行了系统的研究,发现金属离子钴在p H为11.8的鲁米诺溶液中催化H2O2与鲁米诺发生化学发光反应并通过CRET机制将能量转移给Cd Te QDs。带正电的钴离子吸附在带负电的QDs表面,化学发光反应在QDs表面进行,拉近了供体鲁米诺和受体QDs的距离,使得CRET体系信号放大。由于H2O2可将对苯酚氧化成淬灭QDs荧光的对苯醌,基于此将该体系用于检测水中的对苯酚。在最优的条件下检测对苯酚的线性范围是0-50 nmol/L,检出限为0.17 nmol/L,比已报道的方法低100-250000倍。将该体系对实际样品(自来水、砚湖水、东风渠河水)进行检测,三种加标水样的回收率在95%-106%,相对标准偏差为0.5 2.4%。第三章建立了集成化双酶-QDs探针,并将其用于基于鲁米诺的CRET的传感和成像。通过水热合成的方式在水相中合成了Cd Te QDs,将QDs与辣根过氧化物酶和氧化酶(葡萄糖氧化酶、胆固醇氧化酶、苄胺氧化酶)通过酰胺反应偶联在一起,构建起集成化双酶-QDs探针,将双酶-QDs探针进行紫外、凝胶电泳、透射电镜表征,得到了交联较好的双酶-QDs探针。将该探针与鲁米诺结合构建起双酶-QDs-鲁米诺CRET体系,加入氧化酶对应的底物后在线生成和消耗H2O2,可以减少甚至避免外加的H2O2对QDs的荧光淬灭,相应的CRET体系的转移效率达到了42%,高于常规的CRET体系。将集成化双酶-QDs体系用于长时间的成像,成像时间可以持续60 min,这是因为双酶对化学发光反应持续的催化,同时化学发光反应在QDs周围纳米尺度内进行,可以减少化学发光的背景干扰。将集成化双酶-QDs探针用于葡萄糖、胆固醇、苄胺的传感,可以得到类似的CRET现象。将葡萄糖、胆固醇、苄胺用于多色成像有望用于含有葡萄糖、胆固醇、苄胺的生物样品和非生物液体的快速检测。将集成化双酶-QDs探针用于CRET体系中的成像和传感有很多优点,如减少H2O2对QDs的荧光淬灭、较高的CRET效率、长时间成像、多色成像等。
【关键词】：碲化镉量子点 钴 集成化双酶-量子点 化学发光共振能量转移(CRET)
【学位授予单位】：成都理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O657.3
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 第1章 绪论10-22
• 1.1 量子点10
• 1.2 量子点的制备10-11
• 1.3 量子点纳米探针在分析中的应用11-14
• 1.3.1 量子点在无机离子检测中的应用11
• 1.3.2 量子点在生物大分子检测中的应用11-12
• 1.3.3 量子点在生物成像中的应用12-13
• 1.3.4 量子点在能量转移领域的应用13-14
• 1.4 国内外研究现状14-19
• 1.4.1 基于量子点的化学发光共振能量转移14-16
• 1.4.2 基于纳米金的化学发光共振能量转移16-17
• 1.4.3 基于氧化石墨烯/石墨烯的化学发光共振能量转移17-19
• 1.4.4 将纳米粒子用作分离和放大平台的化学发光共振能量转移体系19
• 1.5 本论文研究意义及方案19-22
• 1.5.1 研究意义19-20
• 1.5.2 研究方案20-22
• 第2章 基于非酶催化的CdTe量子点化学发光体系用于对苯酚的超灵敏检测22-40
• 2.1 引言22-23
• 2.2 实验部分23-26
• 2.2.1 仪器与试剂23-24
• 2.2.2 实验方法及步骤24-26
• 2.3 结果与讨论26-39
• 2.3.1 量子点的合成以及表征26-29
• 2.3.2 非酶催化的化学发光共振能量转移体系的构建29-31
• 2.3.3 非酶催化的化学发光共振能量转移的条件优化31-35
• 2.3.4 化学发光共振能量转移体系的应用35-39
• 2.4 结论39-40
• 第3章 基于双酶催化的化学发光共振能量转移体系的构建及其初步应用40-55
• 3.1 引言40-41
• 3.2 仪器与试剂41-42
• 3.2.1 仪器41
• 3.2.2 试剂41
• 3.2.3 溶液的配制41-42
• 3.3 实验步骤42-43
• 3.3.1 CdTe量子点的合成42-43
• 3.3.2 CdTe量子点-HRP-GOx/COx/BOx交联物的偶联43
• 3.3.3 CdTe量子点-HRP-GOx/COx/BOx体系的化学发光共振能量转移传感和成像43
• 3.4 结果与讨论43-52
• 3.4.1 集成化双酶-量子点的化学发光共振能量转移体系的设计和构建43-46
• 3.4.2 双酶-量子点合成条件考察46-47
• 3.4.3 双酶-量子点表征47-48
• 3.4.4 双酶-量子点低荧光猝灭效果48-50
• 3.4.5 双酶-量子点化学发光共振能量转移体系的长时间发光和成像50-51
• 3.4.6 双酶-量子点体系化学发光共振能量转移效率51
• 3.4.7 双酶-量子点在成像分析中的初步应用51-52
• 3.5 结论52-55
• 结论55-57
• 致谢57-59
• 参考文献59-67
• 攻读学位期间取得学术成果67

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