改性柱状活性炭脱硫脱硝性能研究

发布时间：2017-09-14 11:15

  本文关键词：改性柱状活性炭脱硫脱硝性能研究

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【摘要】：燃煤烟气中SO_2、NO_X等污染物的大量排放,使我国的环境问题日益严峻。烟气同时脱硫脱硝技术是控制SO_2、NO_X污染的有效方法,其中活性炭吸附法已经广泛用于工业上烟气同时脱硫脱硝工艺。但工业柱状活性炭在脱硫脱硝过程中存在吸附能力差的问题,为了提高活性炭的脱硫脱硝性能,需要增加活性炭的循环次数,导致活性炭的消耗量增加。本文对柱状活性炭进行表面氧化改性和负载金属氧化物并进行分析表征和考察活性炭的脱硫脱硝性能,得到主要结论如下:(1)柱状活性炭经过氧化剂表面改性后其灰分含量降低,挥发分含量提高,氧元素的含量增加以及碳元素的含量减少,并且表面氧化改性和负载金属氧化物均能提高活性炭表面含氧官能团的数目。(2)硝酸、硫酸、过氧化氢氧化改性均能提高柱状活性炭的脱硫脱硝活性,其中HNO_3溶液氧化改性后的活性炭(AC-HNO_3)脱硫脱硝活性最好,当空速为1500L/(Kg·h),O_2浓度为8%时,AC-HNO_3在150℃时的NO脱除率为20.0%,在120℃时的SO_2脱除率为47.0%。(3)负载金属氧化物能大幅度提高催化剂的脱硫脱硝活性,其中以过氧化氢改性后的活性炭负载MnO_X催化剂(MnO_X/AC-H_2O_2)的脱硝性能最好,以硫酸改性后的活性炭负载V_2O_5催化剂(V_2O_5/AC-H_2SO_4)的脱硫性能最好。当空速为1500L/(Kg·h),O_2浓度为8%时,负载量为1%的MnO_X/AC-H_2O_2催化剂在120~240℃范围内脱硝活性均高于40.0%;V_2O_5/AC-H_2SO_4催化剂在120~240℃范围内脱硫活性均高于79.0%。(4)CeO_2的添加能够提高V_2O_5/AC-H_2SO_4和MnO_X/AC-H_2SO_4催化剂的脱硫脱硝活性,而金属氧化物活性组分的负载顺序对催化剂脱硫脱硝活性有很大的影响。在制备的钒铈和锰铈复合催化剂中,经CeO_2添加改性的V_2O_5/AC-H_2SO_4复合催化剂(V_2O_5(f)-CeO_2/AC-H_2SO_4)具有很好脱硫脱硝性能。当空速为1500L/(Kg·h),O_2浓度为8%时,总负载量为1%的V_2O_5(f)-CeO_2/AC-H_2SO_4在240℃时的NO脱除率为59.4%,在120~240℃范围内的SO_2脱除率均高于85.0%。(5)氧气浓度、空速和V_2O_5的负载量均不同程度影响着V_2O_5/AC-H_2SO_4催化剂的脱硫脱硝活性。在一定氧气浓度范围内(5%~9%),催化剂的脱硫脱硝活性随着氧气浓度的增加而增加;空速的增大,使得催化剂脱硫脱硝活性不断降低;而V_2O_5负载量的增加,催化剂的脱硫脱硝活性却先增加后减少。在空速为1500L/(Kg·h),O_2浓度为8%,V_2O_5的负载量为5%时,V_2O_5/AC-H_2SO_4在240℃时的NO脱除率为66.2%,并且120~240℃范围内时的SO_2脱除率均高于90.0%。(6)同时脱硫脱硝时,SO_2对V_2O_5/AC-H_2SO_4催化剂脱硝有很强的抑制作用,当空速为1500L/(Kg·h),O_2浓度为8%,温度为240℃,负载量为1%的V_2O_5/AC-H_2SO_4在没有SO_2时的NO脱除率为55.0%,加入600ppm的SO_2后的NO脱除率只有24.7%。NO能对催化剂的脱硫起促进作用,使催化剂的脱硫活性略有提高,当空速为1500L/(Kg·h),O_2浓度为8%,温度为120℃,负载量为1%的V_2O_5/AC-H_2SO_4在没有NO时的SO_2脱除率为85.8%,加入600ppm的NO后的SO_2脱除率为86.3%。(7)N_2热再生后的V_2O_5/AC-H_2SO_4催化剂的脱硫脱硝活性均有所下降,但再生次数对催化剂脱硫脱硝活性影响很小。
【关键词】：柱状活性炭 表面改性 脱硫脱硝 再生
【学位授予单位】：安徽工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X701;O643.36
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 引言11-12
• 第一章 文献综述12-29
• 1.1 研究背景12-13
• 1.1.1 氮氧化物的性质和危害12
• 1.1.2 二氧化硫的性质及危害12-13
• 1.1.3 酸雨的形成与危害13
• 1.2 烟气脱硫脱硝技术13-17
• 1.2.1 烟气脱硫技术13-14
• 1.2.2 烟气脱硝技术14-15
• 1.2.3 烟气同时脱硫脱硝技术15-17
• 1.3 活性炭17-22
• 1.3.1 活性炭的孔隙结构18-19
• 1.3.2 活性炭的化学性质19-20
• 1.3.3 活性炭的表面化学改性20-22
• 1.4 活性炭在脱硫脱硝方面的应用22-25
• 1.4.1 活性炭的脱硫机理22-23
• 1.4.2 活性炭的脱硝机理23-24
• 1.4.3 活性炭的脱硫脱硝具体实践24-25
• 1.5 活性炭的再生25-28
• 1.5.1 热再生法26-27
• 1.5.2 水洗再生法27-28
• 1.6 本文研究的目的及主要内容28-29
• 第二章 实验部分29-35
• 2.1 实验器材29-30
• 2.2 实验方法30-32
• 2.2.1 柱状活性炭的表面改性30-31
• 2.2.2 活性炭负载金属氧化物31-32
• 2.2.3 催化剂的再生32
• 2.3 催化剂的脱硫脱硝性能评价32-33
• 2.3.1 脱硫脱硝活性评价装置32-33
• 2.3.2 脱硫脱硝性能评价指标33
• 2.4 催化剂的表征33-35
• 2.4.1 工业分析33
• 2.4.2 元素分析33-34
• 2.4.3 红外光谱分析(FTIR)34
• 2.4.4 热重分析(TG)34
• 2.4.5 X射线衍射(XRD)34-35
• 第三章 催化剂的脱硝性能研究35-54
• 3.1 催化剂的表征结果35-41
• 3.1.1 活性炭的工业分析和元素分析35
• 3.1.2 催化剂的红外分析35-37
• 3.1.3 活性炭的热重分析37-39
• 3.1.4 催化剂的XRD分析39-41
• 3.2 催化剂的脱硝性能41-51
• 3.2.1 氧化剂改性对NO脱除率的影响41-42
• 3.2.2 改性活性炭负载V_2O_5的脱硝性能42-43
• 3.2.3 改性活性炭负载MnO_X的脱硝性能43-44
• 3.2.4 添加CeO_2对V_2O_5催化剂脱硝性能的影响44-45
• 3.2.5 添加CeO_2对MnO_X催化剂脱硝性能的影响45-46
• 3.2.6 氧气浓度对催化剂脱硝性能影响46-47
• 3.2.7 空速对催化剂脱硝性能的影响47-48
• 3.2.8 负载量对催化剂脱硝性能的影响48-49
• 3.2.9 SO_2对催化剂脱硝性能的影响49-50
• 3.2.10 催化剂再生对脱硝性能的影响50-51
• 3.3 本章小结51-54
• 第四章 催化剂的脱硫性能研究54-67
• 4.1 催化剂的脱硫性能54-65
• 4.1.1 氧化剂改性对SO_2脱除率的影响54-55
• 4.1.2 改性活性炭负载V_2O_5的脱硫性能55-56
• 4.1.3 改性活性炭负载MnO_X的脱硫性能56-57
• 4.1.4 添加CeO_2对V_2O_5催化剂脱硫性能的影响57-58
• 4.1.5 添加CeO_2对MnO_X催化剂脱硫性能的影响58-59
• 4.1.6 氧气浓度对催化剂脱硫性能影响59-60
• 4.1.7 空速对催化剂脱硫性能的影响60-61
• 4.1.8 负载量对催化剂脱硫性能的影响61
• 4.1.9 NO对催化剂脱硫性能的影响61-62
• 4.1.10 不同温度下催化剂脱硫性能随时间变化而变化的规律62-63
• 4.1.11 催化剂再生对脱硫性能的影响63-64
• 4.1.12 不同催化剂脱硫性能随时间变化而变化的规律64-65
• 4.2 本章小结65-67
• 第五章 结论及建议67-70
• 5.1 结论67-69
• 5.2 建议69-70
• 参考文献70-74
• 本文特色与创新之处74-75
• 致谢75

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