以量子点为基础构建的荧光探针与抗癌药物及DNA相互作用的光谱研究
本文关键词：以量子点为基础构建的荧光探针与抗癌药物及DNA相互作用的光谱研究
更多相关文章： 量子点 荧光探针 开关模型 硫酸多粘菌素B 中性红 盐酸拓扑替康 藏红T DNA
【摘要】：量子点(Quantum dots,简称QDs)是一种具有独特的光、电化学性质的新型功能性纳米材料。本实验体系利用水热法合成了以巯基乙酸(Thioglycollic acid,简称TGA)、谷胱甘肽(Glutathione,简称GSH)作为修饰剂的核壳型CdTe/CdS QDs和单核型CdTe QDs,并且采用透射电子显微镜(Transmission electron microscope,简称TEM)和X射线粉末衍射(X-ray powder diffraction,简称XRD)表征所合成的水溶性QDs的形貌和粒径特征。利用荧光光谱法(Fluorescence spectra,简称FL),紫外-可见吸收光谱(Ultraviolet-visible absorption spectra,简称UV-vis)、共振瑞利散射(Resonance Rayleigh scattering,简称RRS)和三维高斯作图方法探讨了QDs与抗生药物及生物大分子(硫酸多粘菌素B、hs-DNA和盐酸拓扑替康)之间相互作用的反应机理。本文进行的研究工作主要内容包括:1以量子点与硫酸多粘菌素B之间电子转移为基础构建的荧光可逆探针检测DNA本文设计了一个用于检测DNA的荧光开关模型,其原理是利用反应体系中硫酸多粘菌素B(polymyxin B sulfate,PMBS)和DNA之间的反应作为内部信号,谷胱甘肽(GSH)修饰的CdTe QDs的荧光变化作为外部信号。由于PMBS和GSH-CdTe QDs之间发生了光诱发的电子转移过程,PMBS可以有效地猝灭GSH-CdTe QDs的荧光,也就形成了荧光开关模型的关闭状态。而随着DNA的加入,PMBS内嵌入具有双螺旋结构的DNA中形成新的络合物并从量子点表面剥离,使得被猝灭的GSH-CdTe QDs的荧光恢复,进而形成了荧光开关模型的打开状态。相应的实验结果显示出GSH-CdTe QDs-PMBS体系相对恢复的荧光强度值与浓度范围在0.059~(-1)5.0μg·mL~(-1)的DNA溶液呈线性比例关系。同时,该种检测DNA的方法具有良好的线性相关系数0.9937和检出限0.4605 ng·mL~(-1)。这种双向调节的荧光探针,克服了单向调节探针模型中普遍存在的选择性难题,并且能较好地应用于DNA生物分析检测。2基于盐酸拓扑替康、中性红和量子点相互作用的荧光可逆调控研究盐酸拓扑替康(简称THC),中性红(简称NR)和巯基乙酸修饰的核壳型CdTe/CdS量子点(TGA-CdTe/CdS QDs)三者之间的相互作用研究,为调控一个荧光可逆变化的体系奠定了基础。运用紫外可见(UV-vis)吸收光谱、荧光光谱(FL)、共振瑞利散射(RRS)和透射电子显微镜(TEM)等分析手段,得出的相关实验结果反映出随着NR浓度的增加,TGA-CdTe/CdS QDs的荧光被猝灭同时伴随着RRS强度的增强,但加入了THC后,由于羧酸盐THC和NR之间较强的共价结合生成了更为稳定的络合物,促使NR从QDs表面剥离,所以TGA-CdTe/CdS QDs-NR体系的荧光得以恢复。与此同时,通过分析TGA-CdTe/CdS QDs和NR反应过程的光谱变化和实验数据可以有效地推断出整个体系的反应机理,多种类型的光谱手段组合使用有助于检测量子点的荧光可逆变化,也促进了一种探讨喜树碱类药物与染料之间相互反应新方法的建立。3由量子点和吩嗪染料组装成的双向调控荧光探针:DNA检测的对比研究一个用于检测DNA的双向调控荧光探针开关模型是基于谷胱甘肽(GSH)修饰的CdTe QDs的荧光变化而设计的。首先在荧光关闭阶段,光激发的GSH-CdTe QDs与藏红T(简称ST)之间发生电子转移引起QDs荧光显著地被ST猝灭,在加入DNA后,ST和DNA之间强的结合力使得ST内嵌入具有双螺旋结构的DNA中并形成新的络合物而QDs表面剥离。因此,可以通过观察QDs-ST组合探针的荧光恢复情况来推断DNA的量,即是整个系统呈荧光开启状态。利用该方法检测DNA得出的检出限为10.8 ng·m L~(-1),表明其具有较高的灵敏度和良好的选择性,与此同时,不管是常见的金属离子、有机化合物亦或是氨基酸都不能对该检测体系产生明显的干扰影响。由此得出,这个简单的、快速的、灵敏的并且选择性好的双向调控荧光探针能出色的应用于生化DNA检测分析。
【关键词】：量子点 荧光探针 开关模型 硫酸多粘菌素B 中性红 盐酸拓扑替康 藏红T DNA
【学位授予单位】：西南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O657.3;R96
【目录】：
- 摘要5-7
- ABSTRACT7-10
- 第1章 绪论10-22
- 1 引言10
- 2 量子点概述10-14
- 2.1 量子点发光理论基础10
- 2.2 量子点合成方法10-11
- 2.3 量子点修饰剂11-12
- 2.4 量子点组合探针12
- 2.5 功能化量子点在分析科学中的应用12-14
- 3 本文的研究意义和创新点14-16
- 参考文献16-22
- 第2章 以量子点与硫酸多粘菌素B之间电子转移为基础构建的荧光可逆探针检测DNA22-42
- 1 引言22-24
- 2 实验材料与方法24-25
- 2.1 仪器24
- 2.2 试剂24-25
- 2.3 实验过程25
- 3 结果与讨论25-37
- 3.1 合成的GSH-CdTe QDs的光谱特性25-26
- 3.2 优良的GSH-CdTe QDs荧光猝灭剂－PMBS：荧光关闭过程26-31
- 3.3 最佳反应条件31-32
- 3.4 hsDNA诱发的GSH-CdTe QDs－PMBS体系荧光增强：荧光打开模式32-35
- 3.5 QDs－PMBS组合荧光探针检测hsDNA35-37
- 4 结论37-38
- 参考文献38-42
- 第3章 基于盐酸拓扑替康、中性红和量子点相互作用的荧光可逆调控研究42-56
- 1 引言42-43
- 2 实验材料与方法43-44
- 2.1 仪器43
- 2.2 试剂43-44
- 2.3 实验过程44
- 3 结果与讨论44-52
- 3.1 合成的TGA-CdTe/CdS QDs的光谱特性44-45
- 3.2 优良的TGA-CdTe/CdS QDs荧光猝灭剂－NR45-49
- 3.3 最佳反应条件49-50
- 3.4 THC和TGA-CdTe/CdS QDs－NR组合体系的相互反应50-51
- 3.5 共存物质的影响51-52
- 4 结论52-53
- 参考文献53-56
- 第4章 由量子点和吩嗪染料组装成的双向调控荧光探针：DNA检测的对比研究56-76
- 1 引言56-58
- 2 实验材料与方法58-59
- 2.1 仪器58
- 2.2 试剂58
- 2.3 实验过程58-59
- 3 结果与讨论59-69
- 3.1 合成的GSH-CdTe QDs的光谱特性59-60
- 3.2 QDs和ST之间的反应60-64
- 3.3 最佳反应条件64-65
- 3.4 选择ST作为猝灭剂的原因65-66
- 3.5 QDs－ST组合荧光探针检测hsDNA66-69
- 4 结论69-71
- 参考文献71-76
- 硕士期间发表的论文76-78
- 致谢78
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，本文编号：854216
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