石墨烯复合材料制备及吸附染料性能的研究

发布时间：2017-09-16 00:09

  本文关键词：石墨烯复合材料制备及吸附染料性能的研究

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【摘要】：人类对色彩有各种各样需求,因此染料被广泛的用于食品行业,涂料行业,造纸行业等。各种人工染料被合成出来,并被应用于各行各业。由于废水处理技术尚不完善,部分染料被排放到境中,造成环境污染。吸附法是一种常用的废水处理方式。吸附法要求吸附剂具有较大比表面积,从而能吸附大量的污染物。石墨烯具有较大理论比表面积,热稳定性较好等特点,是一种理想的吸附材料。本文在石墨烯表层负载四氧化三铁与二氧化硅,将有效防止石墨烯团聚,同时使材料具有磁性。此外,四氧化三铁被二氧化硅包围保护,使之适用于更广的pH范围。我们还合成了氢氧化镁和纳米二氧化硅同时负载的石墨烯材料,氢氧化铝和四氧化三铁负载的石墨烯材料,并应用于染料的吸附。1.磁性纳米二氧化硅修饰的石墨烯复合材料应用于吸附亚甲基蓝。将氧化石墨烯固体、乙二醇、无水乙酸钠、FeC 13·6H20超声混合,将上述溶液倒入高压反应釜中,高温条件下反应8h,在外加磁场帮助下分离产物,收集到的产物即为磁性石墨烯复合材料。将G-Fe304与CTAB和TEOS溶液混合,用NaOH溶液调pH值到8.5,在水浴中恒温搅拌反应20 h,得到磁性纳米二氧化硅石墨烯复合材料,将上述复合材料(G-Fe304-SiO2)应用于亚甲基蓝(MB)吸附研究。通过XRD.XPS对复合材料进行元素以及化合价分析,得出四氧化三铁及二氧化硅成功负载于石墨烯表面,通过TEM和SEM图分析可以得出纳米二氧化硅将四氧化三铁包裹,有效保护四氧化三铁。研究MB溶液酸碱度、吸附时间、温度以及MB初始浓度对G-Fe304-SiO2吸附性能的影响。通过实验数据分析得出伪二级动力学和Langmuir等温吸附模型,较为准确地说明并解释了G-Fe3O4-SiO2复合材料吸附MB的过程和方式。得出G-Fe3O4-SiO2复合材料具有较大的吸附量,达到吸附平衡所需时间较短。2.氢氧化镁、纳米二氧化硅同时负载的氧化石墨烯材料应用于吸附亚甲基蓝。氧化石墨烯固体、二次水、Mg(NO3)2·6H2O、NdNO3、Na2C2O4、氨水和NaOH混合超声分散,最后将上述溶液倒入50 mL高压反应釜中,在180℃密闭条件下反应24 h,获得氢氧化镁氧化石墨烯复合材料(GO-Mg(OH)2)。GO-Mg(OH)2复合材料、CTAB, TEOS混合,调制体系pH值至8.5左右并超声,上述溶液在40℃条件下搅拌20 h,从而得到黑色氢氧化镁纳米二氧化硅氧化石墨烯复合材料(GO-Mg(OH)2-SiO2)粉末。运用XRD、XPS、TEM和SEM对复合材料分析,可得出氢氧化镁及二氧化硅成功负载于石墨烯表面,纳米二氧化硅负载于氢氧化镁表面。研究了MB溶液酸碱度、吸附时间、温度以及MB初始浓度对GO-Mg(OH)2-SiO2吸附性能的影响。通过实验数据分析得出伪二级动力学和Langmuir等温吸附模型可以较为准确地说明并解释了GO-Mg(OH)2-SiO2复合材料吸附MB的过程和方式。得出GO-Mg(OH)2-SiO2复合材料具有较大的吸附量,达到吸附平衡所需时间较短,该吸附过程为吸热过程。3.氢氧化铝负载的磁性石墨烯复合材料吸附亚甲基蓝。将氧化石墨烯固体、乙二醇、无水乙酸钠、FeCl3-6H2O超声混合,上述混合液倒入到高压反应釜中,高温条件下反应8 h,在外加磁场帮助下分离产物,得到磁性石墨烯材料。将一定量的磁性石墨烯分散到水中,加入偏铝酸钠和二次水,用氢氧化钠调节pH到7.5和9之间,超声24 h,得到G-Fe3O4-Al(OH)s复合材料。运用TEM、SEM、XRD等手段对复合材料进行表征。见上述复合材料应用于MB的吸附,研究其吸附效果、吸附动力学以及吸附热力学。
【关键词】：石墨烯 复合材料 亚甲基蓝 吸附 动力学 热力学
【学位授予单位】：浙江师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703;O647.3
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-13
• 第一章 绪论13-24
• 1.1 染料概述13-14
• 1.2 染料废水处理技术14-15
• 1.2.1 化学法14
• 1.2.2 生物法14-15
• 1.2.3 物理化学法15
• 1.3 染料废水处理吸附剂15-18
• 1.3.1 活性炭15-16
• 1.3.2 被修饰活性炭16
• 1.3.3 其他吸附材料16-17
• 1.3.4 新型碳纳米材料17-18
• 1.4 石墨烯的性能18-19
• 1.4.1 力学特性18-19
• 1.4.2 电学特性19
• 1.4.3 热学特性19
• 1.4.4 化学特性19
• 1.5 石墨烯制备方法19-20
• 1.5.1 氧化还原法19-20
• 1.5.2 机械剥离法20
• 1.5.3 化学气相沉积法20
• 1.5.4 外延生长法20
• 1.6 石墨烯复合材料分类及其应用20-21
• 1.6.1 金属石墨烯复合材料20-21
• 1.6.2 非金属及有机物石墨烯复合材料21
• 1.7 石墨烯及其复合材料在染料处理方面的应用21-22
• 1.8 课题研究目标、内容及意义22-24
• 第二章 实验部分24-31
• 2.1 实验试剂与仪器24-25
• 2.1.1 实验试剂24-25
• 2.1.2 亚甲基蓝(MB)理化性质和结构式25
• 2.1.3 实验仪器25
• 2.2 复合材料表征分析仪器25-26
• 2.3 MB吸附实验26-27
• 2.4 实验数据分析27-31
• 2.4.1 配制MB溶液以及标准曲线27
• 2.4.2 吸附率计算27-28
• 2.4.3 吸附剂的吸附量计算28
• 2.4.4 吸附动力学计算及拟合28-29
• 2.4.5 吸附热力学计算及拟合29
• 2.4.6 吸附热力学参数计算29-31
• 第三章 磁性纳米二氧化硅石墨烯复合材料制备及吸附MB应用研究31-48
• 3.1 引言31-32
• 3.2 实验方法32-34
• 3.2.1 G-Fe_3O_4-SiO_2复合材料的合成32-33
• 3.2.1.1 GO的制备32
• 3.2.1.2 G-Fe_3O_4复合材料制备32
• 3.2.1.3 G-Fe_3O_4-SiO_2复合材料制备32-33
• 3.2.2 G-Fe_3O_4-SiO_2复合材料对MB吸附实验33-34
• 3.2.2.1 G-Fe_3O_4-SiO_2复合材料脱色性能研究33-34
• 3.3 结果与讨论34-46
• 3.3.1 表征34-40
• 3.3.1.1 GO及G-Fe_3O_4-SiO_2复合材料的SEM和TEM分析34-35
• 3.3.1.2 GO及G-Fe_3O_4-SiO_2复合材料的FT-IR分析35-37
• 3.3.1.3 G-Fe_3O_4-SiO_2复合材料XPS谱图分析37-38
• 3.3.1.4 G-Fe_3O_4-SiO_2复合材料XRD分析38-39
• 3.3.1.5 G-Fe_3O_4-SiO_2复合材料TG分析39-40
• 3.3.2 G-Fe_3O_4-SiO_2对MB吸附研究40-46
• 3.3.2.1 MB溶液pH值对G-Fe_3O_4-SiO_2吸附效果影响40-41
• 3.3.2.2 不同G-Fe_3O_4-SiO_2用量对吸附效果影响41
• 3.3.2.3 G-Fe_3O_4-SiO_2吸附动力学分析41-43
• 3.3.2.4 G-Fe_3O_4-SiO_2吸附热力学分析43-45
• 3.3.2.5 G-Fe_3O_4-SiO_2复合材料吸附参数45-46
• 3.4 本章小结46-48
• 第四章 氢氧化镁纳米二氧化硅氧化石墨烯复合材料制备及吸附MB应用研究48-63
• 4.1 引言48-49
• 4.2 实验方法49-51
• 4.2.1 GO-Mg(OH)_2-SiO_2复合材料的合成49-50
• 4.2.1.1 GO的制备49
• 4.2.1.2 GO-Mg(OH)_2复合材料制备49
• 4.2.1.3 GO-Mg(OH)_2-SiO_2复合材料制备49-50
• 4.2.2 GO-Mg(OH)_2-SiO_2复合材料对MB吸附实验50-51
• 4.2.2.1 GO-Mg(OH)_2-SiO_2复合材料脱色性能研究50-51
• 4.3 结果与讨论51-61
• 4.3.1 表征51-55
• 4.3.1.1 GO及GO-Mg(OH)_2-SiO_2复合材料的SEM和TEM分析51-52
• 4.3.1.2 GO及GO-GO-Mg(OH)_2-SiO_2复合材料的FT-IR分析52-53
• 4.3.1.3 GO-Mg(OH)_2-SiO_2复合材料XPS谱图分析53-54
• 4.3.1.4 GO-Mg(OH)_2-SiO_2复合材料XRD分析54-55
• 4.3.2 GO-Mg(OH)_2-SiO_2对MB吸附研究55-61
• 4.3.2.1 MB溶液pH值对GO-Mg(OH)_2-SiO_2吸附效果影响55
• 4.3.2.2 不同GO-Mg(OH)_2-SiO_2用量对吸附效果影响55-56
• 4.3.2.3 GO-Mg(OH)2-SiO_2吸附动力学分析56-58
• 4.3.2.4 GO-Mg(OH)2-SiO_2吸附热力学分析58-60
• 4.3.2.5 GO-Mg(OH)2-SiO_2复合材料吸附参数60-61
• 4.4 本章小结61-63
• 第五章 磁性氢氧化铝石墨烯复合材料制备及吸附MB应用研究63-78
• 5.1 引言63
• 5.2 实验方法63-65
• 5.2.1 G-Fe_3O_4-Al(OH)_3复合材料的合成63-64
• 5.2.1.1 GO的制备63-64
• 5.2.1.2 G-Fe_3O_4复合材料制备64
• 5.2.1.3 G-Fe_3O_4-Al(OH)_3复合材料制备64
• 5.2.2 G-Fe_3O_4-Al(OH)_3复合材料对MB吸附实验64-65
• 5.2.2.1 G-Fe_3O_4-Al(OH)_3复合材料脱色性能研究65
• 5.3 结果与讨论65-76
• 5.3.1 表征66-69
• 5.3.1.1 GO及G-Fe_3O_4-Al(OH)_3复合材料的SEM和TEM分析66-67
• 5.3.1.2 GO及G-Fe_3O_4-Al(OH)_3复合材料的FT-IR分析67-68
• 5.3.1.3 G-Fe_3O_4-Al(OH)_3复合材料XPS谱图分析68
• 5.3.1.4 G-Fe_3O_4-Al(OH)_3复合材料XRD分析68-69
• 5.3.2 G-Fe_3O_4-Al(OH)_3对MB吸附研究69-76
• 5.3.2.1 MB溶液pH值对G-Fe_3O_4-Al(OH)_3吸附效果影响69-70
• 5.3.2.2 不同G-Fe_3O_4-Al(OH)_3用量对吸附效果影响70-71
• 5.3.2.3 G-Fe_3O_4-Al(OH)_3吸附动力学分析71-73
• 5.3.2.4 G-Fe_3O_4-Al(OH)_3吸附热力学分析73-75
• 5.3.2.5 G-Fe_3O_4-Al(OH)_3复合材料吸附参数75-76
• 5.4 本章小结76-78
• 第六章 总结与展望78-79
• 6.1 本文总结78
• 6.2 课题展望78-79
• 参考文献79-89
• 致谢89-90
• 作者简介、攻读学位期间取得的研究成果90-92
• 浙江师范大学学位论文诚信承诺书92

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