混合电化学发光体系和氧荧光分析新方法的研究

发布时间：2017-09-16 09:04

  本文关键词：混合电化学发光体系和氧荧光分析新方法的研究

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【摘要】：电化学发光分析方法具有可控性好、灵敏度高、和使用的仪器简单廉价等优点,因此,在生物传感分析中得到广泛的使用。目前报道的大多数电化学发光生物传感器是建立在单一电化学发光物质标记的基础上,这不利于拟同时检测多组分的电化学发光生物传感方法的建立,也限制了电化学发光生物传感分析的发展。目前,在生物传感检测方面所应用的电化学发光体系主要有鲁米诺(Luminol)-H_2O_2(过氧化氢)和Ru(bpy)_3~(2+)(氯化三(2,2'-联吡啶)钌(Ⅱ))-TPrA(三丙胺)体系,人们也在研究新的电化学发光物质,如铱金属配合物。为了研究电化学发光新体系,本学位论文以“混合电化学发光体系和氧荧光分析新方法的研究”为题开展了相关的研究工作。本课题是在国家自然科学基金“微流控双极性电极电化学发光生物传感新方法研究”(编号21275095)和“电化学发光生物传感器一些基础问题的研究”(编号21475082)项目支持下完成的。本论文由引言和研究报告两部分构成,第一部分为第一章,为论文的引言部分；第二部分为第二章和第三章,为该论文的研究报告部分和第四章结论部分。第一章是引言部分,主要对电化学发光分析方法常见的发光机理和电化学发光体系进行了简单的概述；综述了常见的电化学发光体系相关应用的研究进展；简要介绍了氧气传感器与及检测氧气的常见技术,荧光猝灭氧气传感器的检测原理和常见的荧光猝灭氧气传感材料的特点；简要综述了荧光猝灭氧气传感器在生物学方面的一些应用和氧气传感器在近儿年的研究进展;最后,介绍了本论文的选题目的、意义和研究内容。第二章“混合电化学发光体系的电化学发光行为研究”,在对传统的鲁米诺-过氧化氢和钌联吡啶衍生物-三丙胺电化学发光体系的研究基础之上,通过一定比例的混合,研究混合体系的电化学发光行为。对实验的条件进行了优化选择；实验结果表明,当TPrA的浓度为35 mM,H_2O_2的浓度为1mM时,可以对Luminol和Ru(bpy)_3~(2+)两种信号物质进行良好的电位分辨、实现电化学发光同时检测。研究中还发现了一个新的电化学发光体系：Luminol-TPrA体系。并对该体系的电化学发光行为做了研究,研究表明低浓度的Luminol对TPrA的电化学发光具有极大地增强作用；在高浓度Luminol存在的情况下,Luminol自身的电化学发光增强,TPrA的电化学发光减弱；同时TPrA能较弱地促进Luminol的电化学发光增强。该体系可应用以氨类物质的检测,具有一定的实用性。该研究工作为双电位分辨电化学发光分析新方法的研究提供了一些参考性资料。第三章“铱金属配合物(pq)_2Ir(psa)检测氧分析新方法的研究”,实验中发现氧对本实验室新合成的铱金属配合物(pq)_2Ir(psa)(主配体,中文名称：2-苯基喹啉,英文名称：2-phenylquinoline,英文缩写：pq;辅助配体,中文名称：4,6-二酮-6苯基己酸,英文名称：4,6-dioxo-6-phenylhexanoic acid,英文缩写：psa。)的荧光强度具有强烈的猝灭作用。基此,研究了(pq)_2Ir(psa)的光物理性质,在乙腈和水溶液中对O_2的响应。实验结果表明,无论在乙腈还是水溶液中,O_2对(pq)_2Ir(psa)的荧光都具有猝灭作用,在乙腈中的猝灭常数K_(SV)=52.47,与文献121～123中报道的金属配合物的荧光猝灭常数相比,铱金属配合物(pq)_2Ir(psa)的猝灭常数较大；可用于氧气的检测。通过紫外光谱的分析,O_2对(pq)_2Ir(psa)荧光的猝灭属于动态猝灭。还研究了(pq)_2Ir(psa)自身的耐光性,(pq)_2Ir(psa)对溶解氧猝灭的可逆性。最后,使用(pq)_2Ir(psa)对HeLa细胞进行染色,并评价HeLa细胞中的含氧量。实验结果表明,(pq)_2Ir(psa)可以穿过HeLa细胞的细胞膜,并给细胞质染色,在绿激发(520-550nm)波长下,发橙红色的光。该研究工作为该试剂电化学发光研究奠定了一定的基础,氧荧光传感方法的研究提供了一些新思路。
【关键词】：电化学发光 鲁米诺 钌联吡啶衍生物 铱金属配合物 荧光猝灭 氧化学传感
【学位授予单位】：陕西师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O657.3
【目录】：

• 摘要3-5
• Abstract5-9
• 第1章 引言9-37
• 1.1 电化学发光体系研究进展9-19
• 1.1.1 电化学发光分析法的基本原理9-10
• 1.1.2 电化学发光机理10-11
• 1.1.3 电化学发光定量分析的基础11-12
• 1.1.4 电化学发光分析方法的优点12-13
• 1.1.5 电化学发光体系的研究进展13-19
• 1.2 基于荧光猝灭氧气传感方法研究进展19-35
• 1.2.1 概述与氧气传感技术19-22
• 1.2.2 荧光猝灭的氧气传感与检测原理22-25
• 1.2.3 荧光猝灭氧气传感检测的定量基础25-26
• 1.2.4 基于荧光猝灭的氧气传感方法的研究进展26-35
• 1.3 本文主要目的和研究内容35-37
• 第2章 混合电化学发光体系的电化学发光行为研究37-49
• 2.1 引言37-38
• 2.2 实验部分38-40
• 2.2.1 化学试剂与仪器38-39
• 2.2.2 溶液的配制39-40
• 2.2.3 电极的处理方法40
• 2.2.4 电化学发光测量方法40
• 2.3 结果与讨论40-48
• 2.3.1 四组分混合体系在不同电极上的电化学发光行为研究40-42
• 2.3.2 不同组分的溶液在玻碳电极上的电化学发光行为研究42-46
• 2.3.3 鲁米诺-三丙胺双组份的电化学发光行为研究46-48
• 2.4 结论48-49
• 第3章 铱金属配合物(pq)_2Ir(psa)检测氧分析新方法的研究49-65
• 3.1 前言49
• 3.2 实验部分49-52
• 3.2.1 试剂、仪器和溶液配制49-51
• 3.2.2 吸收光谱和荧光光谱测量方法51
• 3.2.3 除氧和通氧方法51
• 3.2.4 细胞成像操作51-52
• 3.3 结果与讨论52-64
• 3.3.1 乙腈中(pq)_2Ir(psa)的紫外光谱52-53
• 3.3.2 乙腈中(pq)_2Ir(psa)的荧光光谱53-54
• 3.3.3 乙腈中(pq)_2Ir(psa)的耐光性54
• 3.3.4 荧光测量参数的选择54-55
• 3.3.5 乙腈中不同浓度O_2对(pq)_2Ir(psa)荧光强度的影响55-59
• 3.3.6 乙腈中(pq)_2Ir(psa)的荧光对O_2响应的可逆性59-60
• 3.3.7 乙腈中不同浓度O_2对(pq)_2Ir(psa)紫外吸收光谱的影响60-61
• 3.3.8 水中(pq)_2Ir(psa)的紫外光谱61
• 3.3.9 水中(pq)_2Ir(psa)的荧光光谱61-62
• 3.3.10 水中不同浓度O_2对(pq)_2Ir(psa)荧光强度的影响62-63
• 3.3.11 水中不同浓度O_2对(pq)_2Ir(psa)紫外吸收光谱的影响63
• 3.3.12 (pq)_2Ir(psa)对HeLa细胞的染色和荧光成像63-64
• 3.4 结论64-65
• 第4章 结论65-67
• 4.1 结论65
• 4.2 存在的问题与展望65-67
• 参考文献67-77
• 致谢77-79
• 攻读硕士期间主要研究成果79

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