新型MOFs分子基材料的设计合成与性能研究

发布时间：2017-09-16 15:37

  本文关键词：新型MOFs分子基材料的设计合成与性能研究

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【摘要】：金属-有机框架(Metal-Organic Frameworks,MOFs)材料,是一种新型的晶态材料,这类材料由于其具有较大的孔径、比表面积以及结构多样性等特点,在许多领域具有广阔的应用前景,如气体的存储和分离、催化、手性拆分、药物缓释、分子识别以及荧光性能等。已报道的金属-有机框架材料的种类和数量众多,但是合成稳定的且性能独特的MOFs材料仍是一个巨大的挑战,尤其是合成新型的超分子异构体以及稳定的Zr-MOFs。本论文运用晶体工程的原理和经验,成功构筑了一系列新型的MOFs材料,并在详细结构表征的基础上,深入研究了它们的气体吸附性质以及结构与性能之间的关系。第一章:简单介绍了目前金属-有机框架材料的发展历程、结构特点以及应用领域等相关内容,并以此为基础,阐明了本论文的选题依据和意义。第二章:以Co~(2+)离子和柔性三元羧酸配体,在不同溶剂体系的诱导下,合成了一对互为超分子异构体的三维Co-MOFs结构(470-MOF和471-MOF),并深入分析了由配体和次级构筑单元构象变化而产生的结构差异,同时比较了两个Co-MOFs在吸附性能方面的差异。第三章:采用孔道调控策略,通过调节孔道内封端基团,成功构筑得到三个具有不同含氮位点孔道内壁的三维Zr-MOFs(493-MOF-BA、493-MOF-NA和493-MOF-TATB)。气体吸附研究表明,孔道内壁含氮位点的增加有利于增强MOFs材料对CO_2的作用力,有利于提高气体的吸附量。第四章:利用两个刚柔性不同的三元羧酸配体,首次报道拓扑结构类型为the的三维Zr-MOFs(509-MOF和514-MOF)。509-MOF是一个二重互穿并具有微孔纳米笼状的结构,而514-MOF是非互穿网络结构,其结构中包含微孔笼和一维介孔通道。这两个MOFs均展示了良好的能源气体吸附性能及CO_2气体分离性能。
【关键词】：金属-有机框架 超分子异构体 结构调控 气体吸附
【学位授予单位】：郑州轻工业学院
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O641.4
【目录】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-10
• 第一章 绪论10-26
• 1.1 引言10-11
• 1.2 金属-有机框架材料的发展历程11-14
• 1.3 金属-有机框架材料的特点14-15
• 1.4 金属-有机框架材料的设计合成与结构表征15-17
• 1.4.1 金属-有机框架材料的合成方法15-16
• 1.4.2 金属-有机框架材料的结构表征16-17
• 1.5 金属-有机框架材料的结构与组成17-21
• 1.5.1 节点18-19
• 1.5.2 有机配体19-21
• 1.6 金属-有机框架材料的应用前景21-23
• 1.6.1 气体存储21-22
• 1.6.2 吸附分离22
• 1.6.3 催化转化22-23
• 1.6.4 光学、电学和磁学材料23
• 1.7 本课题的选题依据、意义23-24
• 1.8 本课题的主要结果24-26
• 第二章 溶剂诱导超分子异构体的合成及其吸附性能的研究26-44
• 2.1 引言26-27
• 2.2 实验部分27-31
• 2.2.1 实验试剂和仪器27
• 2.2.2 化合物的合成27-28
• 2.2.3 X-射线单晶结构分析28
• 2.2.4 气体吸附计算28-31
• 2.3 470-MOF和 471-MOF单晶结构描述31-35
• 2.4 X-射线粉末衍射实验35-36
• 2.5 热重分析36-37
• 2.6 气体吸附测试37-43
• 2.6.1 样品活化37-38
• 2.6.2 气体吸附38-43
• 2.7 小结43-44
• 第三章 Zr-MOFs的孔道调控与性能研究44-72
• 3.1 引言44-45
• 3.2 实验部分45-51
• 3.2.1 实验试剂和仪器45
• 3.2.2 化合物的合成45-47
• 3.2.3 X-射线单晶结构分析47
• 3.2.4 气体吸附计算47-51
• 3.3 单晶结构描述51-56
• 3.4 X-射线粉末衍射实验56-57
• 3.5 热重分析57-59
• 3.6 气体吸附测试59-67
• 3.6.1 样品活化59-62
• 3.6.2 气体吸附62-67
• 3.7 其它性能测试67-69
• 3.7.1 稳定性测试67-69
• 3.7.2 荧光调控性能测试69
• 3.8 小结69-72
• 第四章 新型Zr-MOFs的设计合成与性能研究72-92
• 4.1 引言72-74
• 4.2 实验部分74-79
• 4.2.1 实验试剂和仪器74
• 4.2.2 化合物的合成74-75
• 4.2.3 X-射线单晶结构分析75
• 4.2.4 气体吸附计算75-79
• 4.3 晶体结构79-82
• 4.3.1 509-MOF的晶体结构描述79-80
• 4.3.2 514-MOF的晶体结构描述80-82
• 4.4 X-射线粉末衍射实验82-83
• 4.5 热重分析83-84
• 4.6 气体吸附测试84-91
• 4.6.1 样品活化84-86
• 4.6.2 气体吸附86-91
• 4.7 小结91-92
• 结论与展望92-94
• 致谢94-96
• 参考文献96-108
• 附录108-109

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本文编号：863940