磷酸银系复合光催化材料的制备及其性能研究
本文关键词:磷酸银系复合光催化材料的制备及其性能研究
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【摘要】:2010年,叶金花课题组发现了新型半导体Ag_3PO_4光催化材料,它可以吸收小于530 nm的太阳光,具有较强的氧化能力,在光解水和降解污染物方面引起了广泛的关注。然而,磷酸银材料在光照下容易分解,这极大地降低了其在光催化过程中的稳定性。最近,研究者发现以Ag_3PO_4为基体的光催化剂能有效地降解有机污染物并保持良好的稳定性,成功地解决了Ag_3PO_4上述缺点并能够大幅度提高其光催化活性。因此,本论文围绕新型可见光响应型光催化材料Ag_3PO_4,成功制备出Ag_3PO_4/Ag、Ag/Ag_3PO_4/BiPO_4、Ag_3PO_4/CeO2、α-FeOOH/Ag_3PO_4四种复合型可见光响应光催化材料,有效地提高单一材料的光催化活性和稳定性,并探讨其微观结构、能带结构与光催化活性间的关系,明确其光催化反应机理。本论文的主要研究内容如下:1.采用一步低温油浴法制备出Ag_3PO_4/Ag光催化材料。UV-vis分析表明,在可见光区域,Ag_3PO_4/Ag复合光催化材料比单一的Ag_3PO_4有更佳的光吸收性能。在可见光下降解罗丹明B的实验表明该材料的活性明显高于单体的Ag_3PO_4,在90min内几乎完全降解完罗丹明B溶液。此外,研究了不同染料性质(RhB,MB,MO)对光催化性能的影响。结果显示:阳离子染料(RhB,MB)比阴离子染料(MO)具有更好的光催化降解效果,这主要是由于所制备的Ag_3PO_4/Ag复合光催化材料表面的带电特性导致的。Ag_3PO_4/Ag复合光催化材料之所以具有优异的光催化活性,主要归因于Ag颗粒的表面等离子效应和PO_43-离子所具有的大量负电荷。2.通过一步低温油浴法成功合成出具有双异质结构的Ag/Ag_3PO_4/BiPO_4复合光催化剂。实验结果显示:所获得的材料为Ag/Ag_3PO_4/BiPO_4复合光催化材料;HRTEM结果显示,Ag/Ag_3PO_4和Ag_3PO_4/BiPO_4间均形成了异质结构;在可见光的照射下,Ag/Ag_3PO_4/BiPO_4复合光催化材料表现出了比单一Ag_3PO_4和BiPO_4更优越的光催化活性及稳定性。其主要原因在于Ag_3PO_4和BiPO_4纳米颗粒以及Ag和Ag_3PO_4之间形成有效的异质结结构和贵金属Ag和Ag_3PO_4颗粒间形成Schottky势垒,能够有效地提高Ag_3PO_4材料的光生电子和空穴的分离效率。3.通过原位沉淀法合成出具有p-n结的Ag_3PO_4/CeO2复合光催化剂。利用XRD,SEM,HRTEM和UV-Vis等表征手段对Ag_3PO_4/CeO2复合光催化材料进行分析。SEM和TEM结果显示CeO2颗粒成功地负载在Ag_3PO_4微球的表面。UV-vis分析表明,Ag_3PO_4/CeO2复合光催化材料比单一的Ag_3PO_4和CeO2有更好的光吸收性能。在紫外光和可见光作用下,Ag_3PO_4/CeO2光催化材料对罗丹明B的降解实验表明该光催化剂的活性明显高于单体的Ag_3PO_4和CeO2。其优异的光催化活性主要是高度分散的CeO2纳米颗粒、宽的光谱吸收范围和二者形成p-n异质结所共同作用的结果。4.通过原位沉淀法制备出α-FeOOH/Ag_3PO_4复合光催化材料。利用XRD,SEM,HRTEM和UV-Vis等表征手段对α-FeOOH/Ag_3PO_4复合光催化材料进行表征。SEM和HRTEM结果显示α-FeOOH纳米棒与Ag_3PO_4两者表面充分接触。在可见光作用下,α-FeOOH/Ag_3PO_4光催化材料对罗丹明B的实验表明该光催化剂的活性明显高于单体的Ag_3PO_4和α-FeOOH纳米棒。通过光催化反应机理的研究,其优异的光催化活性主要取决于两者能带匹配导致的光生电子和空穴的有效分离。此外,光催化循环稳定性结果显示:α-FeOOH/Ag_3PO_4复合光催化材料比单一的Ag_3PO_4材料具有更好的光化学稳定性。
【关键词】:Ag_3PO_4 等离子体效应 异质结 p-n结 复合光催化材料
【学位授予单位】:安徽工业大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:O643.36;O644.1
【目录】:
- 摘要4-6
- Abstract6-11
- 第一章 绪论11-29
- 1.1 引言11-12
- 1.2 半导体光催化12-15
- 1.2.1 光催化反应机理12-13
- 1.2.2 半导体光催化剂的应用13-15
- 1.3 半导体光催化改性15-19
- 1.3.1 贵金属沉积15-16
- 1.3.2 金属离子的掺杂16-17
- 1.3.3 非金属离子掺杂17-18
- 1.3.4 复合半导体18-19
- 1.4 新型磷酸银光催化剂的发现19-23
- 1.4.1 Ag_3PO_4晶体结构20-21
- 1.4.2 Ag_3PO_4能带结构21-23
- 1.5 Ag_3PO_4的研究现状23-28
- 1.5.1 单一磷酸银光催化材料23-26
- 1.5.2 Ag_3PO_4的复合改性26-28
- 1.6 课题研究目的及主要内容28-29
- 第二章 Ag_3PO_4/Ag等离子体复合光催化剂的制备及其性能研究29-40
- 2.1 引言29
- 2.2 实验部分29-32
- 2.2.1 试剂和主要仪器29-30
- 2.2.2 实验样品的制备30-31
- 2.2.3 样品的分析与表征31
- 2.2.4 光催化活性测试31-32
- 2.3 实验结果分析32-39
- 2.3.1 X射线衍射(XRD)分析32-33
- 2.3.2 扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)分析33-34
- 2.3.3 UV-Vis吸收光谱分析34-35
- 2.3.4 光催化活性分析35-37
- 2.3.5 稳定性分析37-38
- 2.3.6 光催化机理分析38-39
- 2.4 本章小结39-40
- 第三章 Ag/Ag_3PO_4/BiPO_4复合光催化剂的制备及其性能研究40-49
- 3.1 引言40
- 3.2 实验部分40-42
- 3.2.1 实验试剂40-41
- 3.2.2 实验样品的制备41
- 3.2.3 样品的分析与表征41
- 3.2.4 光催化活性分析41-42
- 3.3 实验结果分析42-48
- 3.3.1 X射线衍射(XRD)分析42-43
- 3.3.2 扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)分析43-44
- 3.3.3 UV-Vis吸收光谱分析44-45
- 3.3.4 光催化活性分析45-47
- 3.3.5 光催化机理分析47-48
- 3.4 本章小结48-49
- 第四章 Ag_3PO_4/CeO2 p-n异质结复合光催化剂的制备及性能研究49-60
- 4.1 引言49
- 4.2 实验部分49-51
- 4.2.1 试剂49-50
- 4.2.2 实验样品的制备50
- 4.2.3 样品的分析与表征50-51
- 4.2.4 光催化活性的测试51
- 4.3 实验结果分析51-59
- 4.3.1 样品的XRD分析51-52
- 4.3.2 样品的SEM和TEM分析52-53
- 4.3.3 UV-vis分析53-54
- 4.3.4 光催化活性分析54-57
- 4.3.5 样品的稳定性分析57-58
- 4.3.6 样品的光催化机理分析58-59
- 4.4 本章小结59-60
- 第五章 α-FeOOH/Ag_3PO_4复合光催化剂的制备及其性能研究60-71
- 5.1 引言60
- 5.2 实验部分60-62
- 5.2.1 主要试剂60-61
- 5.2.2 实验样品制备61
- 5.2.3 样品的分析与表征61-62
- 5.2.4 光催化活性测试62
- 5.3 实验结果分析62-70
- 5.3.1 X射线衍射(XRD)分析62-63
- 5.3.2 扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)分析63-64
- 5.3.3 UV-vis分析64-65
- 5.3.4 光催化活性测试65-68
- 5.3.5 稳定性分析68-69
- 5.3.6 光催化机理分析69-70
- 5.4 本章小结70-71
- 第六章 结论71-72
- 参考文献72-78
- 研究成果及奖励78-79
- 致谢79
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