基于石墨烯量子点荧光传感器的应用研究

发布时间：2017-09-21 11:02

  本文关键词：基于石墨烯量子点荧光传感器的应用研究

  更多相关文章： 纳米材料 荧光生物传感器 石墨烯量子点 纳米金 二氧化硅球 前列腺抗原 核酸 碳点 博莱霉素

【摘要】：近年来,新型纳米材料发展迅速,越来越引起人们的广泛关注。纳米材料由于具有优越的物理、化学特性。生物传感器具有良好的选择性和灵敏度,并且能在复杂的环境中灵敏检测。将新型纳米材料和生物传感器结合后,可以给很多的信号转换技术开拓了道路。近几年来,荧光生物传感器是发展迅速且研究范围较广的生物传感器之一。随着现代分析技术的不断发展,人们对待测物检测的要求不断提高,人们迫切需求提高生物传感器的选择性和灵敏度。其中,灵敏度是衡量荧光传感器性能的重要指标之一,提高传感器灵敏度的方法主要有两种,一种是利用新型纳米材料制备传感器实现检测信号的放大,另一种是采用猝灭剂的高猝灭效率实现背景信号的降低。在广泛查阅有关利用新型纳米材料信号放大技术检测各种目标生物分子如癌症标志物子、核酸、抗生素等相关文献后,本论文通过制备新型纳米材料实现检测信号放大,采用猝灭剂的高猝灭效率实现背景信号的降低。主要内容如下:(1)在氧化石墨烯量子点@银(GQDs@Ag)纳米晶体的基础上,我们制备了一种超灵敏检测前列腺特异性抗原(PSA)的荧光免疫传感器。该荧光免疫传感器创新之处在于,GQDs@Ag探针中包覆大量的GQDs,这使得探针与目标分析物之比显著增加,从而使荧光信号增强。通过加入过氧化氢(H2O_2)将银壳氧化后,包覆的GQDs被释放出来,整个实验过程中H2O_2对荧光的影响很小。我们在三明治夹心结构反应机理的基础上,对超灵敏检测PSA的探针进行检测。此免疫传感器的特别之处还在于,用磁珠(MBs)固定抗PSA抗体(Ab_1),即MBs作为一种分离捕捉探针,GQDs@Ag与二抗(Ab_2)结合后用作免疫传感探针。我们新制备的免疫传感器在PSA浓度介于1 pg/mL至20 ng/mL时,荧光强度与PSA浓度呈现良好的线性关系,检测下限为0.3 pg/mL。另外,此免疫传感器在人体血清样品中应用的结果令人满意,这证明该免疫传感器在实际应用中具有很大的前景。该方法为GQDs在免疫传感器领域的应用提供了一种思路,而且在其他领域中GQDs也具有巨大的应用前景。(2)基于纳米颗粒作为荧光共振能量转移(FRET)探针,我们制备了一种无需使用荧光基团作为供体和受体的高灵敏荧光探针。该荧光探针创新之处在于,当目标物出现时,发生DNA断裂,这使石墨烯量子点(GQDs)的荧光信号表现出“turn-on”模式,根据GQDs荧光信号进行定量分析。特别指出的是,氨基化二氧化硅球(SiO_2 NPs)最初与GQDs形成发光的SiO_2/GQDs纳米复合材料,随后加入纳米金(Au NPs)功能化DNA的复合物(Au NPs DNA),以形成SiO_2/GQDs DNA Au NPs。由于GQDs与Au NPs之间发生FRET,Au NPs猝灭GQDs荧光信号。当博莱霉素(BLM)作为一种模型目标物与探针反应后,GQDs的荧光信号会因为在BLM·Fe(II)的作用下断裂DNA,使得Au NPs远离SiO_2/GQDs表面而得到荧光恢复。我们新制备的荧光探针在BLM浓度介于0.5nM至1μM时,荧光强度与BLM浓度呈现良好的线性关系,检测下限为0.2 nM。另外,此探针在人体血清样品中应用的结果令人满意,这证明该探针在实际应用中具有很大的前景。这种方法为GQDs在FRET生物传感应用领域中提供了一种思全新的路,并可以通过替换GQDs和Au NPs之间的DNA潜在地扩展到其它类似的应用领域。(3)采用一步水热法利用胖大海芯作为碳源制备了一种荧光碳点(CDs),其中制备碳点的量子产率为6.9%。设计了一种基于二氧化锰(MnO_2)纳米片和CDs的荧光探针并用于检测碱性磷酸酶(ALP)。利用MnO_2纳米片和CDs之间的静电作用,CDs吸附到MnO_2纳米片表面,CDs的荧光信号被有效地猝灭。加入ALP后,ALP可以催化水解AAP得到AA,AA可以将MnO_2还原成Mn2+,使得体系的荧光信号恢复。我们新制备的荧光探针在ALP浓度介于1 U/L至100 U/L时,荧光强度与ALP浓度呈现良好的线性关系,检测下限为0.4 U/L。另外,此探针在人体血清样品中应用的结果令人满意,这证明该探针在实际应用中具有很大的前景。
【关键词】：纳米材料 荧光生物传感器 石墨烯量子点 纳米金 二氧化硅球 前列腺抗原 核酸 碳点 博莱霉素
【学位授予单位】：曲阜师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O657.3
【目录】：

• 摘要3-5
• Abstract5-9
• 第一章 绪论9-14
• 1 生物传感器9-11
• 1.1 免疫传感器9-10
• 1.2 电化学传感器10
• 1.3 光化学传感器10-11
• 2 纳米材料11-12
• 2.1 纳米材料的分类11
• 2.2 纳米材料在生物传感器的应用11-12
• 3 生物标志物12-13
• 3.1 癌症标志物应用于早期检测12
• 3.2 癌症标志物的检测方法12-13
• 4 本文构思及主要内容13-14
• 第二章 氧化石墨烯量子点@银核-壳纳米晶体作为turn-on荧光纳米探针对前列腺特异性抗原的超灵敏检测14-24
• 1 引言14-15
• 2 实验部分15-17
• 2.1 仪器和试剂15-16
• 2.2 GQDs@Ag的合成16
• 2.3 免疫传感器的制备（GQDs@Ag-Ab_2）16
• 2.4 捕获探针的制备（MBs-Ab_1）16
• 2.5 免疫反应16-17
• 3 结果与讨论17-23
• 3.1 传感机理17-18
• 3.2 GQDs@ Ag的表征18-19
• 3.3 GQDs@ Ag免疫传感过程的表征19-20
• 3.4 检测条件的优化20
• 3.5 免疫传感器性能分析20-22
• 3.6 血清样本中的应用分析22-23
• 4 结论23-24
• 第三章 基于FRET原理DNA断裂检测博莱霉素24-36
• 1 引言24-25
• 2 实验部分25-27
• 2.1 仪器和试剂25-26
• 2.2 Au NPs功能化DNA的制备（Au NPs-DNA）26
• 2.3 合成SiO_2/GQDs-DNA-Au NPs复合物26
• 2.4 BLMs的检测26-27
• 3 结果与讨论27-34
• 3.1 实验原理27
• 3.2 合成的纳米粒子的表征27-29
• 3.3 生物传感过程的表征29-31
• 3.4 检测条件的优化31-32
• 3.5 BLM的检测性能32-34
• 3.6 血清样本中的应用分析34
• 4 结论34-36
• 第四章 基于胖大海制备碳点用于碱性磷酸酶的检测36-44
• 1 引言36
• 2 实验部分36-38
• 2.1 仪器和试剂36-37
• 2.2 CDs的制备37
• 2.3 胶状二氧化锰纳米片的制备37
• 2.4 CDs-MnO_2纳米复合材料的制备37
• 2.5 ALP的检测37-38
• 3 结果与讨论38-43
• 3.1 实验原理38
• 3.2 实验条件的优化38-41
• 3.2.1 合成纳米粒子的表征38-39
• 3.2.2 生物传感过程的表征39-40
• 3.2.3 实验条件的优化的优化40-41
• 3.3 针对ALP的性能检测41-42
• 3.4 在血清样本分析中的实际分析42-43
• 4 结论43-44
• 结论44-45
• 参考文献45-55
• 攻读硕士期间发表论文55-56
• 致谢56

【相似文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 季雷华;高素莲;张斌;;量子点的合成、毒理学及其应用[J];环境化学;2008年05期

2 王富;刘春艳;;发光碳量子点的合成及应用[J];影像科学与光化学;2011年04期

3 伊魁宇;王猛;邵明云;;量子点作为离子探针的分析应用[J];广州化工;2012年11期

4 罗慧;李曦;方婷婷;刘鹏;;量子点的毒性研究进展[J];材料导报;2013年19期

5 田瑞雪;武玲玲;赵清;胡胜亮;杨金龙;;碳量子点的氨基化及其对发光性能的影响[J];化工新型材料;2014年01期

6 ;“量子点”晶体将推动部分物理工艺的进步[J];光机电信息;2002年10期

7 徐万帮;汪勇先;许荣辉;尹端l，

本文编号：894133