新型纳米氧化铁材料在光解水中的应用

发布时间：2017-09-22 07:11

  本文关键词：新型纳米氧化铁材料在光解水中的应用

  更多相关文章： 氢气处理 氧化铁 光解水 处理深度

【摘要】：目前,在光催化分解水制氢的体系当中,新型的纳米氧化铁材料(α-Fe_2O_3作为一种极具潜力的半导体催化剂引起了大家的广泛关注。与众多的纳米半导体材料相比,α-Fe_2O_3有其自身明显的优势,例如含量丰富、在溶液中性质稳定、带隙宽度合适等等。但是在实际研究当中,由于α-Fe_2O_3本身的导电性比较差、光生载流子的寿命短(10-12s)、电子-空穴容易复合、动力学反应困难等原因。使得α-Fe_2O_3的光电流密度还未能突破5 mA/cm2。这也远远的低于其理论的光电流密度12.6 mA/cm2 (1.23 V vs. RHE)。因此,若要使纳米氧化铁在未来具有实际的应用价值,我们需要对其进行修饰和改性。而提高α-Fe_2O_3的光电流密度、降低起始电压是改善α-Fe_2O_3光电性能的两个重要指标。在这本论文中,我们通过碳材料复合、氢气处理等多种手段有效的改善了纳米氧化铁的光电性能,这对于纳米氧化铁材料在光解水领域的研究具有重要的意义。在本论文的第二章工作中,我们利用碳材料(CNT或GO)对α-Fe_2O_3或FeOOH的表面进行复合。在这个工作当中,首先对于FeOOH的合成,我们采用简单的水热法,通过将CNT或GO溶液旋涂在α-Fe_2O_3或FeOOH的表面,再经过简单的退火处理即可得到碳材料复合的样品。考虑到纳米氧化铁表面比较光滑不容易与碳材料复合的问题,我们也进行了先将α-Fe_2O_3用HF腐蚀,然后再旋涂一定浓度的CNT、GO的解决方案。此外,我们对这样制备的复合样品进行了一系列的表征和光电性能的测试。由于碳材料本身并不容易与α-Fe_2O_3薄膜复合,在样品合成过程中对温度、氧气浓度等条件要求非常苛刻,样品最后的催化效率提升幅度并不是很大。尽管如此,这些研究结果将对今后研究碳材料与纳米氧化铁的复合能提供有意义的借鉴。在第三章的工作当中,我们通过将FeOOH和AB溶液一起放在坩埚内直接进行800-C的高温煅烧处理,从而合成了光电流密度较高,起始电压较低的氢气处理的氧化铁样品。研究结果表明,在一个相对密闭、缺氧的体系中通过减少高温退火的时间可以使α-Fe_2O_3的颗粒变小,同时该样品也因为经过一个高温过程和氢气处理的过程使得α-Fe_2O_3表面缺陷得到了有效的改善,也使其近表面区域具有合适的处理深度。这样我们就可以在其表面做其他各种修饰(比如沉积Co-Pi等),从而进一步改善纳米氧化铁的光催化性能。在我们的工作当中,我们所合成的AB处理氧化铁在1.23 V vs. RHE能达到2.12 mA/cm2。这是一个无掺杂情况下的非常高的光电流。此外,这种方法处理得到的样品可以很好的与后续处理进行叠加,获得高性能样品。例如在纳米氧化铁的表面沉积一层Co-Pi,其光电流密度在1.23 V vs. RHE能达到2.61 mA/cm2,而且它的起始电压也大大降低了(只有0.62 V vs.RHE)。这一重大的研究成果对于未来在光解水领域的研究而言具有开拓性的意义。此外,在本论文的第四章工作中,我们还通过利用不同的方式对α-Fe_2O_3的表面进行处理,一种是利用王水(HCl:HNO_3= 3:1)对α-Fe_2O_3表面进行处理,另一种是利用Zn(Ac)2、Mg(NO_3)2、Ca(NO_3)2溶液对α-Fe_2O_3或FeOOH进行表面处理。通过处理之后不但发现α-Fe_2O_3的光电流密度有了一定的改善,而且也极大的降低了α-Fe_2O_3的起始电压。
【关键词】：氢气处理 氧化铁 光解水 处理深度
【学位授予单位】：苏州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O644.1;O643.36
【目录】：

• 中文摘要4-6
• Abstract6-10
• 第一章 绪论10-31
• 1.1 新型光解水制氢体系的研究背景10-11
• 1.2 新型光解水制氢体系的反应原理11-13
• 1.3 新型的光解水制氢体系中典型的光催化剂材料13-15
• 1.4 新型纳米氧化铁材料在光解水制氢体系中的研究15-25
• 1.4.1 α-Fe_2O_3的晶体结构15
• 1.4.2 新型α-Fe_2O_3材料的制备方法15-17
• 1.4.3 新型α-Fe_2O_3材料在光解水中的优势与挑战17-18
• 1.4.4 提高α-Fe_2O_3光催化性能的途径18-25
• 1.5 本论文的主要结构25
• 参考文献25-31
• 第二章 碳材料与氧化铁的复合在光解水中的研究31-45
• 2.1 引言31-32
• 2.2 实验试剂和仪器32-33
• 2.2.1 实验试剂及材料32
• 2.2.2 实验仪器32-33
• 2.3 样品制备和表征33-34
• 2.3.1 样品的制备33-34
• 2.3.2 样品形貌和结构表征34
• 2.3.3 样品光电化学性能表征34
• 2.4 实验结果与讨论34-42
• 2.4.1 石墨烯与纳米氧化铁复合前后的形貌结构分析34-35
• 2.4.2 光电性能的测试35-42
• 2.5 本章小结42-43
• 参考文献43-45
• 第三章 氢气处理的氧化铁在光解水中的应用45-62
• 3.1 引言45-46
• 3.2 实验试剂和仪器46-47
• 3.2.1 实验试剂及材料46
• 3.2.2 实验仪器46-47
• 3.3 样品的制备与表征47-49
• 3.3.1 样品的制备47-48
• 3.3.2 样品形貌和结构的表征48-49
• 3.3.3 样品光电化学表征49
• 3.4 实验结果与讨论49-60
• 3.4.1 样品处理前后形貌结构分析49-51
• 3.4.2 合成样品的成分及晶体结构分析51-53
• 3.4.3 样品光电性能的测试与分析53-59
• 3.4.4 样品电子结构的分析59-60
• 3.5 本章小结60
• 参考文献60-62
• 第四章 对氧化铁简单的表面处理在光解水中的应用62-77
• 4.1 引言62-63
• 4.2 实验试剂和仪器63-64
• 4.2.1 实验试剂及材料63
• 4.2.2 实验仪器63-64
• 4.3 样品制备与表征64-65
• 4.3.1 样品的制备64
• 4.3.2 样品形貌和结构表征64-65
• 4.3.3 样品光电化学表征65
• 4.4 实验的结果与讨论65-75
• 4.4.1 王水处理α-Fe_2O_3前后的形貌结构分析65-66
• 4.4.2 Zn(Ac)_2,Mg(NO_3)_2,Ca(NO_3)_2分别处理的纳米氧化铁形貌分析66-67
• 4.4.3 样品的光电性能测试讨论67-75
• 4.6 本章小结75
• 参考文献75-77
• 第五章 总结与展望77-79
• 攻读学位期间本人出版或公开发表的论著、论文79-80
• 致谢80

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本文编号：899446