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水滑石修饰电极的电化学发光共振能量转移体系研究及应用

发布时间:2017-09-24 00:09

  本文关键词:水滑石修饰电极的电化学发光共振能量转移体系研究及应用


  更多相关文章: 水滑石 金纳米簇 量子点 电化学发光 共振能量转移


【摘要】:与传统的电化学发光(ECL)分子相比,以量子点、金纳米簇为代表的纳米ECL分子具有尺寸可控,发射波长可调,电化学性质独特等优点。较低的ECL强度限制了其在分析检测上的应用。因此,将纳米ECL分子与其适合的受体组成共振能量转移对,再采用层层组装技术将该共振转移对与水滑石纳米片组装成超薄膜修饰电极,研究其电化学发光行为及生物检测的选择性。主要研究内容如下:1、本论文首次报道了用蓝色BSA金纳米簇和Ru(bpy)32+(缩写AuNCs@Ru)的混合物与CoAl-LDH纳米片层层组在金电极表面制备电化学发光能量转移(ERET)传感器。经过研究表明,由于CoAl-LDH纳米片的存在,使得AuNCs@Ru在金电极表面具有长程有序的结构,从而增强了AuNCs@Ru-LDH薄膜上供体BSA-AuNCs与受体Ru(bpy)32+之间的ERET效率。另外,实验表明,6-巯基嘌呤(6-MP)的存在会使ECL强度降低,并且可以在硫醇化合物(半胱氨酸、谷胱甘肽等)存在下选择性检测6-MP,线性范围为2.5-100 nM,检测限为1.0 nM。本实验中还对人体血清和尿液进行了检测。本章的研究结果为将层状超薄膜材料应用到Ru(bpy)32+的阴极ECL领域开辟了新道路。2.在疾病的诊断方面,氧化型和还原型谷胱甘肽(GSH/GSSG)的浓度比值比还原型谷胱甘肽(GSH)的总浓度具有更加重要的意义。然而巯基生物分子,尤其是半胱氨酸的干扰,使GSH/GSSG浓度比的精确检测变得十分困难。本论文用量子点和ZnAl-LDH纳米片成功制备了ERET效率高的传感器。此传感器可以在有氨基酸,特别是半胱氨酸存在下,选择性检测还原型谷胱甘肽。通过光谱分析和理论计算,本文对ERET效率的提高和选择性检测的机理进行了研究。结果表明,ZnAl-LDH纳米片不仅使量子点具有长程有序的空间排列,同时也实现了对目标分子的选择性透过。此ERET传感器成功的检测了全血样品中GSH/GSSG的比值。
【关键词】:水滑石 金纳米簇 量子点 电化学发光 共振能量转移
【学位授予单位】:北京化工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:O657.3
【目录】:
  • 学位论文数据集3-4
  • 摘要4-6
  • abstract6-14
  • 缩写对照14-15
  • 第一章 绪论15-29
  • 1.1 电化学发光15-20
  • 1.1.1 电化学发光反应机理16-19
  • 1.1.2 电化学发光的应用及其研究进展19-20
  • 1.2 共振能量转移现象20-23
  • 1.2.1 Forster理论20-21
  • 1.2.2 电化学发光共振能量转移21
  • 1.2.3 纳米材料在电化学发光共振能量转移上的研究进展及其应用21-23
  • 1.3 水滑石修饰电极的制备及其在电化学方面的应用23-28
  • 1.3.1 水滑石的组成和结构23-24
  • 1.3.2 水滑石及其修饰电极的合成方法24-26
  • 1.3.3 水滑石及其修饰电极的应用26-28
  • 1.4 本课题的提出28-29
  • 第二章 金纳米簇@Ru(bpy)_3~(2+)-水滑石超薄膜阴极电化学发光共振能量转移探针29-45
  • 2.1 引言29-31
  • 2.2 实验部分31-34
  • 2.2.1 试剂部分31-32
  • 2.2.2 设备和仪器32
  • 2.2.3 BSA-AuNCs的制备32
  • 2.2.4 AuNCs@Ru溶液的制备32-33
  • 2.2.5 CoAl-CO_3 LDHs的制备33
  • 2.2.6 CoAl-LDH纳米片的制备33
  • 2.2.7 超薄膜修饰电极的制备33
  • 2.2.8 电化学和电化学发光实验33-34
  • 2.3 结果和讨论34-44
  • 2.3.1 CoAl-LDH纳米片和BSA-AuNCs的表征34-36
  • 2.3.2 PDDA/(CoAl-LDH/AuNCs@Ru)_n超薄膜修饰金电极的表征36-38
  • 2.3.3 PDDA/(CoAl-LDH/AuNCs@Ru)_n超薄膜修饰电极上的高效ERET现象38-41
  • 2.3.4 PDDA/(CoAl-LDH/AuNCs@Ru)_n超薄膜修饰电极检测6-巯基嘌吟含量41-44
  • 2.4 结论44-45
  • 第三章 量子点水滑石超薄膜电化学发光共振能量转移探针定量检测氧化型/还原型谷胱甘肽比值45-65
  • 3.1 引言45-47
  • 3.2 实验部分47-50
  • 3.2.1 试剂部分47-48
  • 3.2.2 设备和仪器48
  • 3.2.3 合成TGA包裹的CdTe量子点48-49
  • 3.2.4 CdTe量子点混合溶液的制备49
  • 3.2.5 ZnAl-LDH纳米片的制备49
  • 3.2.6 多层膜修饰电极的制备49
  • 3.2.7 电化学和电化学发光实验49-50
  • 3.3 结果和讨论50-63
  • 3.3.1 ZnAl-LDH纳米片和CdTe量子点的表征50-52
  • 3.3.2 PDDA/(Mixture/ZnAl-LDH)_n多层膜修饰电极的表征52-54
  • 3.3.3 电化学发光信号增强机制54-56
  • 3.3.4 电化学发光共振能量转移体系的优化56-59
  • 3.3.5 电化学发光共振能量转移传感器的选择性和稳定性59-62
  • 3.3.6 实际样品分析62-63
  • 3.4 结论63-65
  • 第四章 结论65-67
  • 参考文献67-79
  • 致谢79-81
  • 科研成果81-83
  • 作者和导师介绍83-84
  • 附件84-85

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