酸性介质下水电解析氧催化材料研究

发布时间：2017-09-25 00:22

  本文关键词：酸性介质下水电解析氧催化材料研究

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【摘要】：氢能具有清洁、高效、来源广泛等优点,而被人们认为是未来最理想的能源载体。目前,制备氢气的方法很多。其中,固体聚合物电解质(solid polymer electrolyte, SPE)电解水制氢技术以其效率高、环境友好、可提供高压氢气、产气纯度高、安全、结构紧凑以及能量波动适应性强等优点,在制氢技术的发展中占据相当重要的位置,但是过高的成本制约了其在工业上的广泛应用。本文从降低贵金属催化剂载量、提高电催化剂催化活性方面入手,采用载体技术,探索TiO2在SPE电解水阳极催化剂载体上的应用；研究了TiO2载体表面微观结构和催化剂的担载量对IrO2催化活性的影响。同时,探讨了W、Ta掺杂元素以及热处理对载体和催化剂的影响。采用亚当斯熔融法,以H2IrC16·6H2O为原料,在不同的TiO2载体表面合成复合催化剂。通过比表面积测试、X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、循环伏安法、电化学交流阻抗图谱、单电池测试等手段对催化剂样品的结构及催化活性进行表征。(1)、结果表明TiO2载体的比表面积越低,复合催化剂的欧姆阻抗越小,催化剂有效活性面积越大,催化剂在单电池中的电解性能越优异。TiO2载体的存在能够细化IrO2晶粒尺寸,改善催化剂分布。(2)、热处理后的W掺杂型载体实验结果表明,W掺杂浓度为10at%时,W掺杂型复合催化剂的电荷传递阻抗降低,掺杂元素促进了反应物之间的电荷传导,401-Ti0.9W0.1O2-2复合催化剂具有最大的催化活性面积,且耐久性良好。以Ti0.9W0.1O2-2为载体,制备不同IrO2担载量的复合催化剂,结果表明,在1A/cm2的电流密度下,载量为60wt%的复合催化剂的极化电势仅为1.832V,远远优于纯IrO2的催化活性。(3)、Ta掺杂实验结果表明,Ta的掺杂量为30at%时,载体中析出的Ta2O5有助于提升载体与催化剂间电荷传递,催化剂的欧姆阻抗降低,电荷传递阻抗较小,催化活性较好。此外,膜电极阳极侧2.5mg/cm2的活性物质载量导致40wt%催化剂载量的载体催化层厚度太厚,限制了催化剂与反应物的接触,导致含载体催化剂在电解槽中的电解性能低于纯IrO2。
【关键词】：氢能 SPE电解水 阳极催化剂 氧化铱 载体 二氧化钛
【学位授予单位】：湖南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ116.2;O643.36
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-11
• 本文中常用缩略词中英文对照表11-12
• 第1章 绪论12-26
• 1.1 电解水制氢技术12-18
• 1.1.1 碱性电解质电解水制氢13-14
• 1.1.2 固体氧化物电解质电解水制氢14-15
• 1.1.3 固体聚合物电解质电解水制氢15-18
• 1.2 SPE水电解催化剂18-21
• 1.2.1 析氢反应催化剂18-19
• 1.2.2 析氧反应催化剂19-21
• 1.3 电催化剂载体21-24
• 1.3.1 传统的碳载体22
• 1.3.2 新型电催化剂载体22-24
• 1.4 本论文的主要研究内容24-26
• 第2章 实验部分26-35
• 2.1 实验材料与设备26-27
• 2.1.1 实验材料26
• 2.1.2 实验用主要设备26-27
• 2.2 载体及催化剂的制备27-29
• 2.2.1 介孔二氧化钛载体的制备27-28
• 2.2.2 掺杂型介孔二氧化钛的合成28-29
• 2.2.3 阳极催化剂的合成29
• 2.2.4 膜电极组件(MEA)的制备29
• 2.3 载体与催化剂的物性分析29-32
• 2.3.1 热重差热分析(TG-DSC)29-30
• 2.3.2 比表面积分析(BET)30
• 2.3.3 X射线粉末衍射分析(XRD)30-31
• 2.3.4 扫描电子显微镜分析(SEM)31
• 2.3.5 透射电子显微镜分析(TEM)31
• 2.3.6 X射线光电子能谱分析(XPS)31-32
• 2.4 催化剂的性能评价32-35
• 2.4.1 循环伏安特性曲线32-33
• 2.4.2 单电池性能测试33-35
• 第3章 介孔TiO_2载体对阳极析氧催化剂的影响35-46
• 3.1 引言35
• 3.2 实验过程35-36
• 3.2.1 介孔二氧化钛的制备35-36
• 3.2.2 催化剂的负载及制备36
• 3.2.3 膜电极组件的制备36
• 3.3 结果与讨论36-44
• 3.3.1 热重及比表面积分析36-37
• 3.3.2 物相及表面形貌分析37-42
• 3.3.3 催化剂的电化学性能评价42-43
• 3.3.4 阳极催化剂单电池测试分析43-44
• 3.4 本章小结44-46
• 第4章：W掺杂TiO_2的制备及其对催化剂性能的影响46-66
• 4.1 引言46
• 4.2 实验过程46-47
• 4.2.1 W掺杂TiO_2载体的合成46
• 4.2.2 W掺杂TiO_2载体的热处理46
• 4.2.3 复合催化剂的制备46-47
• 4.2.4 膜电极组件的制备47
• 4.3 结果与讨论47-64
• 4.3.1 W掺杂TiO_2载体对催化剂活性的影响47-57
• 4.3.2 担载量对催化剂活性的影响57-64
• 4.4 本章小结64-66
• 第5章 Ta掺杂TiO_2载体对析氧催化剂的影响66-78
• 5.1 引言66
• 5.2 实验过程66-67
• 5.2.1 Ta掺杂TiO_2载体的合成66
• 5.2.2 Ta掺杂TiO_2载体的热处理66
• 5.2.3 复合催化剂的制备66-67
• 5.2.4 膜电极组件的制备67
• 5.3 结果与讨论67-77
• 5.3.1 TG-DSC热重差热分析67
• 5.3.2 BET测试分析67-68
• 5.3.3 XRD图谱分析68-69
• 5.3.4 TEM及SEM表征69-73
• 5.3.5 XPS图谱分析73
• 5.3.6 电化学性能评价73-75
• 5.3.7 单电池测试分析75-77
• 5.4 本章小结77-78
• 第6章 结论与展望78-80
• 6.1 结论78-79
• 6.2 研究展望79-80
• 参考文献80-87
• 致谢87-88
• 附录A 攻读硕士学位期间发表的论文目录88

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本文编号：914311