改性水滑石衍生氧化物型LNT催化剂的制备及其吸附—还原NO性能研究

发布时间：2017-09-25 06:28

  本文关键词：改性水滑石衍生氧化物型LNT催化剂的制备及其吸附—还原NO性能研究

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【摘要】：氮氧化物(NO_x)是柴油机危害最大的排放污染物之一,而稀燃NO_x捕集技术(Lean NO_x Trap,LNT)是目前最具潜力的柴油机NO_x排放后处理技术之一。传统的LNT催化剂采用BaO作为吸附剂,由于存在低温吸附活性差,NO_x吸附量较低等不足,导致传统LNT催化剂在低排温工况下的NO_x净化效果不理想,因此,新型高性能吸附剂已成为相关领域的研究热点。本文采用共沉淀法、浸渍法等方法制备了多种改性水滑石衍生氧化物型吸附剂以及系列Pt/Cu改性水滑石衍生氧化物型LNT催化剂和系列Pt/BaO/Cu改性水滑石衍生氧化物型LNT催化剂。同时,还采用多种先进的表征手段探索了改性水滑石衍生氧化物材料及新型LNT催化剂的晶体结构、微观形貌、NO吸附脱附性能、吸附剂表面吸附物种转化规律及NO催化净化性能等,并对其中的化学反应机理进行了初步分析。主要研究内容及结果如下:利用共沉淀法可以制得过渡金属改性的水滑石衍生氧化物型吸附材料;而Cu元素对Mg元素的替代虽然不会破坏水滑石的层状结构,但是会使层板趋于不稳定,而且会造成晶格缺陷。结合共沉淀法和浸渍法可以制备贵金属和/或BaO均匀负载的Cu替代水滑石衍生氧化物基LNT催化剂,并且,无论替代比例多高,Cu元素均能均匀分散在衍生氧化物体相中。Co、Cu、Ni改性水滑石衍生氧化物的NO脱附量均低于未改性Mg-Al水滑石衍生氧化物的NO脱附量;Co、Cu、Ni的替代能够降低水滑石衍生氧化物表面硝酸盐、亚硝酸盐吸附物种的稳定性,从而降低催化剂再生阶段的脱附峰值温度;Cu改性水滑石衍生氧化物具有最低的NO脱附起始温度和脱附峰值温度。Cu取代Mg能够减弱水滑石衍生氧化物表面吸附活性位的碱性,从而显著降低其NO脱附峰值温度;随Cu取代量的增加,高稳定性吸附物种——硝酸盐物种的比例逐渐增加,低稳定性吸附物种——亚硝酸盐物种的比例逐渐减少;两种机理的同时作用导致NO脱附峰值温度先增加后降低。而Cu对Mg取代量的增加将导致水滑石衍生氧化物材料NO吸附量减少,但在Cu取代量较低时,Cu取代对催化剂NO吸附量的影响较小。BaO的引入导致水滑石衍生氧化物基LNT催化剂的脱附起始温度升高,接近于传统LNT催化剂的脱附起始温度;同时,BaO的引入抑制了Cu替代比例变化对亚硝酸盐吸附物种向硝酸盐吸附物种转化的影响,导致水滑石衍生氧化物基LNT催化剂表面吸附的NO以亚硝酸盐吸附物种居多。此外,BaO的引入使相同质量的催化剂具有更大的NO吸附饱和量。在吸附-还原交替反应模式下,Pt/20%Cu改性水滑石衍生氧化物型LNT催化剂和Pt/BaO/20%Cu改性水滑石衍生氧化物型LNT催化剂对已吸附NO的整体净化效率均能达到90%。
【关键词】：柴油机 氮氧化物 水滑石 衍生氧化物 共沉淀法 稀燃NO_x捕集技术
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 中文摘要4-6
• Abstract6-12
• 字母注释表12-13
• 第一章 绪论13-30
• 1.1 引言13-14
• 1.2 世界各国汽车排放法规14-15
• 1.3 柴油机排放控制技术15-25
• 1.4 水滑石及类水滑石化合物25-28
• 1.5 水滑石基LNT催化剂的研究现状28-29
• 1.6 本文研究的内容和意义29-30
• 第二章 实验设备及催化剂的表征方法30-35
• 2.1 实验材料30
• 2.2 实验中主要使用的仪器及设备30-31
• 2.3 实验中所使用的气体规格31
• 2.4 催化剂的表征技术31-33
• 2.5 催化剂净化性能评价33
• 2.6 催化剂的制备33-35
• 第三章 以水滑石为前驱体的M-Al（M=Mg、Cu、Co、Ni）复合氧化物材料的NO储存性能研究35-42
• 3.1 引言35-36
• 3.2 实验部分36-37
• 3.3 结果与讨论37-41
• 3.4 本章小结41-42
• 第四章 Pt/Cu部分替代改性水滑石衍生氧化物型催化剂的制备及其吸附-还原NO性能研究42-57
• 4.1 引言42
• 4.2 实验部分42-43
• 4.3 结果与讨论43-55
• 4.4 本章小结55-57
• 第五章 Pt/BaO/Cu改性水滑石衍生氧化物型LNT催化剂的制备及其吸附-还原NO性能的研究57-65
• 5.1 引言57
• 5.2 实验部分57-58
• 5.3 结果与讨论58-64
• 5.4 本章小结64-65
• 第六章 全文总结及展望65-68
• 6.1 全文总结65-67
• 6.2 工作展望67-68
• 参考文献68-74
• 发表论文和参加科研情况说明74-75
• 致谢75-76

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本文编号：915916