石墨烯基半导体纳米复合材料的制备及其光催化性能研究

发布时间：2017-09-26 18:38

  本文关键词：石墨烯基半导体纳米复合材料的制备及其光催化性能研究

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【摘要】：随着社会经济的迅速发展,我们所面临的环境污染问题日趋严重。环境污染的控制与治理已成为21世纪人类社会面临的亟待解决的重大问题。光催化技术由于其具有工艺简单、可直接利用太阳能作为光源来驱动反应、降解污染物彻底和无二次再生污染等特点,被认是一种理想的新型环境污染治理技术。然而半导体材料在光催化应用过程中也存在着一些亟待解决的问题,例如:半导体纳米颗粒容易发生团聚现象进而导致吸附性能下降、较宽的带隙导致只能吸收利用太阳光中有限的紫外光部分、光生载流子易于再复合导致光量子产率较低等。石墨烯是一种由单层碳原子通过sp2杂化方式紧密堆积而成的二维蜂窝状结构的新型碳材料。将传统半导体光催化材料与石墨烯进行复合,利用石墨烯超高的比表面积、良好的导电性能和规整的二维平面结构作为光催化材料的载体。一方面可以减少半导体纳米粒子的团聚,有效的增加光催化反应活性位;另一方面也可以通过分离与转移光生载流子,减少光生电子-空穴对再复合的几率,从而使得复合材料的光催化活性得到有效提高。基于以上背景,本论文利用石墨烯特殊的功能特性,采用一步溶剂热法制备了石墨烯基半导体光催化复合材料,探索了光催化复合材料的最优制备路线,对其晶体结构、微观形貌、表面缺陷以及光催化降解性能等进行了详细的研究,并对光催化复合材料的光催化增强机理进行了深入的探讨。本论文的主要研究内容和取得的结果如下:(1)采用氧化石墨烯水溶液、醋酸锌和硫化钠为反应前驱物,并通过调节溶剂热反应的时间与温度,探索制备ZnS/RGO纳米复合材料的最佳反应条件。结果表明:在180℃、10 h的初始反应条件下制备的复合材料具有相对较高的结晶度、相对最为均匀的表面分布以及最优异的光催化降解性能。(2)分别使用硫化钠和硫脲作为反应前驱物在优化的初始反应条件下(180℃、10 h)制备了ZnS/RGO纳米复合材料,并详细的分析对比了硫化钠和硫脲这两种不同前驱物的水解速率对复合材料制备以及光催化活性的影响。结果表明:使用硫化钠作为反应前驱物制备的复合材料具有相对较高的结晶度、相对更加均匀的表面分布、较低的表面缺陷以及最高的光催化降解效率。(3)分别使用TiO_2粉末(P25)和钛酸四丁酯(TBOT)作为反应前驱物制备了ZnS-TiO_2/RGO三元纳米复合材料,并对三元复合材料光催化降解活性增强的机理进行了探讨。结果表明:ZnS-TiO_2/RGO多元复合材料的光催化降解性能优于ZnS/RGO纳米复合材料。此外,使用TBOT制备的ZnS-TiO_2/RGO三元复合材料的光催化降解效率要明显的高于使用P25制备的。
【关键词】：硫化锌 二氧化钛 石墨烯 纳米复合材料 溶剂热法 光催化降解
【学位授予单位】：沈阳理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TB33
【目录】：

• 摘要6-8
• Abstract8-13
• 第1章 绪论13-32
• 1.1 引言13-14
• 1.2 半导体光催化材料概述14-22
• 1.2.1 半导体光催化反应机理14-16
• 1.2.2 影响半导体光催化性能的因素16-18
• 1.2.3 提高半导体光催化活性的方法18-21
• 1.2.4 常见半导体光催化材料简介21-22
• 1.3 石墨烯基半导体光催化材料概述22-30
• 1.3.1 石墨烯简介22-24
• 1.3.2 石墨烯增强半导体光催化活性的机理24-25
• 1.3.3 石墨烯基复合光催化材料的制备25-28
• 1.3.4 石墨烯基半导体复合材料在光催化领域的应用28-30
• 1.4 本论文的选题依据和研究内容30-32
• 第2章 ZnS/RGO纳米复合材料的制备及其光催化性能研究32-42
• 2.1 引言32-33
• 2.2 实验部分33-36
• 2.2.1 实验设备33
• 2.2.2 实验试剂33-34
• 2.2.3 材料制备34-35
• 2.2.4 样品表征35
• 2.2.5 光催化性能测试35-36
• 2.3 结果与讨论36-41
• 2.3.1 ZnS/RGO纳米复合材料的晶体结构分析36-37
• 2.3.2 ZnS/RGO纳米复合材料的微观形貌分析37-39
• 2.3.3 ZnS/RGO纳米复合材料的光催化性能分析39-41
• 2.4 本章小结41-42
• 第3章 不同的S~(2-)离子来源对ZnS/RGO复合材料制备及其光催化性能影响的研究42-55
• 3.1 引言42-43
• 3.2 实验部分43-46
• 3.2.1 实验设备43
• 3.2.2 实验试剂43-44
• 3.2.3 材料制备44-45
• 3.2.4 样品表征45
• 3.2.5 光催化性能测试45-46
• 3.3 结果与讨论46-53
• 3.3.1 ZnS/RGO纳米复合材料的晶体结构分析46-47
• 3.3.2 ZnS/RGO纳米复合材料的微观形貌分析47-48
• 3.3.3 ZnS/RGO纳米复合材料的拉曼光谱分析48-50
• 3.3.4 ZnS/RGO纳米复合材料的光催化性能分析50-52
• 3.3.5 ZnS/RGO纳米复合材料的光催化降解机理分析52-53
• 3.4 本章小结53-55
• 第4章 ZnS-TiO_2/RGO三元纳米复合材料的制备及其光催化性能研究55-69
• 4.1 引言55-56
• 4.2 实验部分56-60
• 4.2.1 实验设备56-57
• 4.2.2 实验试剂57
• 4.2.3 材料制备57-59
• 4.2.4 样品表征59
• 4.2.5 光催化性能测试59-60
• 4.3 结果与讨论60-67
• 4.3.1 ZnS-TiO_2/RGO多元复合材料的晶体结构分析60-61
• 4.3.2 ZnS-TiO_2/RGO多元复合材料的微观形貌分析61-63
• 4.3.3 ZnS-TiO_2/RGO多元复合材料的拉曼光谱分析63-64
• 4.3.4 ZnS-TiO_2/RGO多元复合材料的光催化性能分析64-66
• 4.3.5 ZnS-TiO_2/RGO多元复合材料的光催化降解机理分析66-67
• 4.4 本章小结67-69
• 结论69-72
• 参考文献72-83
• 攻读硕士学位期间发表的论文和获得的科研成果83-84
• 致谢84-85

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