二维石墨相氮化碳纳米片的制备、表征及其光催化性能的研究

发布时间：2017-09-29 08:13

  本文关键词：二维石墨相氮化碳纳米片的制备、表征及其光催化性能的研究

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【摘要】：21世纪,在能源危机和环境污染的背景下,由于光催化技术在利用太阳能方面拥有的巨大潜力,因而制备出廉价、高效的光催化剂已成为本世纪亟待解决的科研难题。近年来,不含金属组分的石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化剂引起了广泛的关注。然而,目前所制备的g-C3N4的光催化活性和应用由于其比表面积小、光吸收范围窄及导电性差等受到了限制。同时,超薄的二维纳米片(2D nanosheets)材料由于其大的比表面积和独特的结构而被广泛应用于电子器件、催化剂、化学或生物传感器、超级电容器及能源储存等领域。因而,制备g-C3N4纳米片并将其应用于光催化领域成为了研究热点。目前,制备g-C3N4纳米片的实验方法存在着耗时、产率低、污染严重等问题,因而开发出绿色、快速、高效的制备方法依然是一项严峻的挑战。同时,g-C3N4在剥离过程中的具体变化机理有待更深入的研究。另外,化学剥离法所制备的g-C3N4纳米片在光催化领域的应用有待进一步的论证。本论文首先综述了光催化技术和g-C3N4的研究现状以及g-C3N4纳米片的研究进展。在此基础上,本文主要围绕g-C3N4纳米片的制备,并通过一系列的表征手段和测试对其结构、形成过程及光催化活性等进行了深入的研究,具体内容如下:(1)首次采用裂解-剥离的两步法制备出了横向尺寸~1μm、厚度为2.5 nm、比表面积为80 m2 g-1的大长径比g-C3N4纳米片,整个过程的最终产率为60%。表征结果表明,所制备的g-C3N4纳米片基本保持了g-C3N4材料的本征结构,其禁带宽度由于量子限域效应而有所增大,光生载流子在其表面的分离和传输能力显著提高。制备过程分析表明,在稀硫酸和加热的条件下,g-C3N4首先发生了裂解和部分的剥离,同时伴随着一定程度的质子化。随后在超声条件下,裂解后的g-C3N4在水中进一步剥离,最终形成了大长径比的纳米片。光催化测试表明,其在全光谱和可见光条件下光催化产氢的速率分别是同样条件下本体的5.4倍和3.1倍,而其在全光谱和可见光条件下光催化降解亚甲基蓝(MB)的速率常数分别是本体的2.6倍和2.0倍。(2)首次通过一步水滴加法制备出了横向尺寸~70 nm、厚度为2.5 nm、比表面积为86.29 m2 g-1的小尺寸g-C3N4纳米片,整个过程耗时~30 min,而最终产率则高达70%。表征结果表明,该方法所制备的g-C3N4纳米片基本保持了g-C3N4的本征结构,其禁带宽度相比上述大长径比的纳米片所增加的还多。另外,其表面上的光生载流子的分离和传输能力也明显提高。制备过程分析表明,浓硫酸在制备过程中充当插层剂和剥离剂。在水加入过程中,由于水解和氧化作用,g-C3N4从缺陷位置处裂解剥离,通过调节水的滴加量,可以有效地调控g-C3N4的剥离和裂解程度。同时,硫酸分子的插层作用与上述裂解剥离作用相互促进,从而在非常短的时间内制得小尺寸g-C3N4纳米片。光催化测试表明,该方法所制备的纳米片在可见光下的光催化产氢速率和光催化降解MB的速率常数分别是同样条件下本体的10倍和1.7倍。
【关键词】：石墨相氮化碳 纳米片 光催化 制氢 降解污染物
【学位授予单位】：郑州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB383.1;O643.36
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-15
• 1 绪论15-38
• 1.1 光催化概述15-23
• 1.1.1 研究背景15
• 1.1.2 光催化基本概念及原理15-18
• 1.1.3 光催化制氢原理18-19
• 1.1.4 光催化降解原理19-20
• 1.1.5 影响光催化剂活性的因素及改性方法20-23
• 1.2 g-C3N4材料研究概述23-31
• 1.2.1 g-C3N4的结构、性能与制备方法23-25
• 1.2.2 g-C3N4的制备方法25-26
• 1.2.3 g-C3N4的改性26-31
• 1.3 二维g-C3N4纳米片的研究进展31-38
• 1.3.1 制备方法31-35
• 1.3.2 性质及应用35-38
• 2 课题的提出及研究内容38-40
• 2.1 课题的提出38-39
• 2.2 研究内容39
• 2.3 课题创新点39-40
• 3 实验部分40-46
• 3.1 主要实验原料及化学试剂40
• 3.2 主要实验仪器和设备40-41
• 3.3 主要结构分析仪器及测试条件41-42
• 3.4 光电化学测试42-43
• 3.5 光催化性能测试43-46
• 3.5.1 光催化水分解制氢性能测试43-44
• 3.5.2 光催化MB降解测试44-46
• 4 大长径比g-C3N4纳米片的制备及其光催化性能研究46-67
• 4.1 材料的制备47-48
• 4.1.1 本体g-C3N4的制备47
• 4.1.2 大长径比g-C3N4纳米片的制备47-48
• 4.2 材料的表征48-65
• 4.2.1 形貌分析48-53
• 4.2.2 结构分析53-57
• 4.2.3 光学性能分析57-58
• 4.2.4 制备过程机理探究58-60
• 4.2.5 光电化学性能测试60-61
• 4.2.6 光催化性能测试61-65
• 4.3 本章小结65-67
• 5 小尺寸g-C3N4纳米片的制备及其光催化性能研究67-83
• 5.1 材料的制备67-69
• 5.1.1 本体g-C3N4的制备67
• 5.1.2 小尺寸g-C3N4纳米片的制备67-69
• 5.2 材料的表征69-82
• 5.2.1 形貌分析69-71
• 5.2.2 结构分析71-74
• 5.2.3 光学性能分析74-75
• 5.2.4 制备过程机理探究75-79
• 5.2.5 光电化学性能测试79-80
• 5.2.6 光催化性能测试80-82
• 5.3 本章小结82-83
• 6 结论与展望83-85
• 6.1 结论83-84
• 6.2 展望84-85
• 参考文献85-93
• 个人简历93
• 攻读硕士期间发表论文93
• 攻读硕士期间获得荣誉93-94
• 致谢94

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