几种苯并吡嗪类化合物的合成及其配位研究

发布时间：2017-10-02 01:00

  本文关键词：几种苯并吡嗪类化合物的合成及其配位研究

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【摘要】：苯并吡嗪类化合物是一类重要的具有芳香性的含氮杂环化合物,在农药、医药、染料、材料及其他精细化工产品合成等行业都有广泛的应用。其合成途径很多,其中邻二酮化合物与邻二氨基化合物环合制备是一种较优途径。苯并吡嗪类化合物作为含氮化合物的一种,以其良好的生物活性、多变的结构以及较强的配位能力,长期以来受到配位化学家们的关注与青睐。配位化学迅速发展,吡啶、吡唑、咪唑、吡咯等含氮杂环类配体早已被大量应用于配位化学的研究当中。用这些含氮配体构建的配合物具有优良的化学结构,在荧光、生物化学、催化、吸附、材料等方面有广阔的应用。本课题主要利用邻二酮化合物与邻二氨基化合物环合制备一系列的苯并吡嗪类化合物,设计并合成出一种结构新颖的结合了苯并吡嗪与2,2’-联吡啶衍生物结构的新型强荧光含氮化合物。并在此基础上合成了其VIB、VIIB金属羰基簇合物和Ru(Ⅱ)及Cu(Ⅱ)配合物。主要研究方面为：一、在较温和条件下,以邻二酮化合物与邻二氨基化合物为原料,利用醋酸作溶剂提供质子酸,高速率催化合成多种苯并吡嗪类化合物,并研究其光化学性质。二、合成有机金属羰基簇合物。在无水无氧条件下,VIB、VIIB金属羰基簇合物在三甲基氧化氮的作用下,于脱去羰基后不饱和的状态引入第一部分中合成的一种新型氮杂环并苯类化合物,形成有机金属羰基簇合物。并对这些配合物进行一系列光化学性质的对比研究。三、以新合成的化合物Ⅰ为双齿配体,通过其菲Up啉结构单元,在较温和的条件下与Cu(Ⅱ)及Ru(Ⅱ)与1,10-菲Up啉和2,2’-联吡啶形成的配合物进行配位反应,合成了三种与已知的具有DNA识别能力的结构类似的多配体的离子型有机金属配合物,对其进行了红外、紫外等表征。通过对本课题的研究,我们探究了利用简单温和的方法合成了一系列苯并吡嗪类有机化合物,并就其中一种具有菲Up啉结构的化合物I为基础,展开了具体的配位研究。分别合成了其VIB、VIIB金属羰基簇合物和Ru(Ⅱ)及Cu(Ⅱ)的多配体配合物,并对其光化学性质进行了研究,其优良的化学性质决定着这类配合物在电化学、生物化学和医学领域有着较为广泛的发展前景。
【关键词】：苯并吡嗪类化合物 过渡金属 羰基配合物 DNA识别 光化学
【学位授予单位】：湖南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O626;O641.4
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第1章 绪论10-27
• 1.1 引言10
• 1.2 苯并吡嗪类化合物10-15
• 1.2.1 苯并吡嗪类化合物简介10-12
• 1.2.2 苯并吡嗪类化合物的设计与合成12-15
• 1.3 配位化学与配位化合物15-24
• 1.3.1 金属有机配合物简介15-16
• 1.3.2 过渡金属有机配合物的研究现状16-20
• 1.3.3 金属有机配合物的应用20-24
• 1.4 研究内容简介与选题意义24-27
• 1.4.1 苯并吡嗪类化合物的研究内容和意义24-25
• 1.4.2 苯并吡嗪类化合物与羰基簇合物的配位研究和意义25-26
• 1.4.3 苯并吡嗪类化合物与Ru(Ⅱ)及Cu(Ⅱ)的配位研究和意义26-27
• 第2章 几种苯并吡嗪类化合物的合成27-41
• 2.1 前言27-28
• 2.2 实验部分28-33
• 2.2.1 主要仪器28
• 2.2.2 主要试剂28
• 2.2.3 原料的合成与表征28-30
• 2.2.4 原料的合成与表征30-33
• 2.3 结果与讨论33-39
• 2.3.1 核磁表征33-38
• 2.3.2 紫外表征38-39
• 2.4 小结39-41
• 第3章 新型含氮杂环ⅥB及ⅦB金属羰基簇合物的合成41-56
• 3.1 前言41
• 3.2 实验部分41-45
• 3.2.1 主要仪器41-42
• 3.2.2 主要试剂42
• 3.2.3 实验步骤42-45
• 3.3 结果与讨论45-55
• 3.3.1 红外表征45-49
• 3.3.2 紫外表征49-51
• 3.3.3 核磁表征51-52
• 3.3.4 晶体结构分析52-55
• 3.4 小结55-56
• 第4章 新型含氮杂环Cu(Ⅱ)及Ru(Ⅱ)配合物的合成与研究56-65
• 4.1 前言56-57
• 4.2 实验部分57-60
• 4.2.1 主要仪器57
• 4.2.2 主要试剂57
• 4.2.3 实验步骤57-60
• 4.3 结果与讨论60-64
• 4.3.1 红外表征60-62
• 4.3.2 紫外表征62-64
• 4.4 小结64-65
• 结论与展望65-66
• 参考文献66-76
• 附录A 攻读硕士学位期间发表的学术论文76-77
• 致谢77

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本文编号：956623