镍系催化剂催化甲苯水蒸气重整的研究

发布时间：2017-10-02 01:34

  本文关键词：镍系催化剂催化甲苯水蒸气重整的研究

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【摘要】：随着经济的发展,人们对能源的需求日益加剧,对传统的化石能源的需求也在急剧增加,导致不可再生的传统化石能源面临着枯竭的危机,因此人们迫切需要发展新能源来替代传统的化石能源。生物质能源因其资源充足,对环境污染小等优点被誉为是继煤炭、天然气、石油之后的第四大工业能源。生物质热解气化是利用生物质能源的最有效的方法之一,生物质热解气化能将生物质固体废弃物转变成热值高的可燃气体,燃烧后产生水和二氧化碳。在生物质热解气化过程中产生的焦油有严重的危害,制约着生物质热解气化技术的应用。利用催化裂解的方式来去除焦油被认为是最有效的焦油去除方法之一,本文主要用镍基催化剂,以甲苯为模拟物来研究焦油的催化裂解方法。本文通过文献的调研,设计并开发了一套甲苯的催化裂解反应装置,通过该装置研究了分子筛和层状硅酸盐上负载镍的催化转化性能。结论如下：1)搭建了焦油的催化裂解固定床反应器,并对反应器装置进行了稳定性的探究,结果良好,构建了甲苯催化裂解的检测方法及计算方法。2)分子筛催化剂因其可控的孔道结构,较好的热稳定性及表面酸性,而被广泛的应用于有机物的裂解研究中。本文制备了一系列的镍负载型分子筛催化剂,并对它们进行了物理表征及催化活性表征。在本实验中,当反应温度为923 K,甲苯进料3 mL-h-1,蒸汽碳比(S/C)为3.0,Ni负载量11wt.%,催化剂用量0.5 g时,空气煅烧的催化剂对甲苯转化率达到75.6%,氢气煅烧后的催化剂对甲苯的转化率达到92.5%,说明催化剂有很好的催化效果。本文还通过添加助剂的方式来提高催化剂的寿命,使得催化剂在6h内保持80%的催化性能。3)基于金属与载体间作用力强能够抑制负载金属团聚的现象,制备了Ni/SiO2P型催化剂,实现了粒径、负载量的可控调节,表现出良好的催化活性,解决了催化剂在甲苯蒸汽重整过程中的积碳问题。通过TPR等表征方法,证明了该催化剂的强负载金属与载体相互作用力,使得其具有良好的催化活性及寿命,在11h内能保持90%以上的甲苯转化率。
【关键词】：焦油 甲苯 蒸汽重整 分子筛 镍负载
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-14
• 第一章 绪论14-28
• 1.1 生物质能利用的意义14-15
• 1.2 生物质能源利用技术15-18
• 1.2.0 直接燃烧技术15
• 1.2.1 固化技术15
• 1.2.2 生物技术15-16
• 1.2.3 化学技术16-18
• 1.3 焦油18-20
• 1.3.1 焦油的形成18-19
• 1.3.2 焦油的危害19-20
• 1.3.3 焦油的去除方法20
• 1.4 焦油的水蒸气重整催化剂20-25
• 1.4.1 天然矿石催化剂21-22
• 1.4.2 碱金属催化剂22-23
• 1.4.3 过渡金属催化剂23
• 1.4.4 镍基催化剂23-25
• 1.5 本文内容研究思路25-28
• 第二章 实验材料与仪器28-32
• 2.1 实验材料与仪器28-29
• 2.2 催化剂物理表征装置29-32
• 第三章 催化剂评价设备的搭建与调试32-42
• 3.1 引言32-33
• 3.2 催化剂评价装置的搭建33-36
• 3.2.1 进料系统33-35
• 3.2.2 载气系统35
• 3.2.3 气化室和反应系统35
• 3.2.4 收集系统35-36
• 3.3 催化剂评价装置的调试36-37
• 3.3.1 装置各系统调试36-37
• 3.3.2 装置稳定性调试37
• 3.4 产物的检测及计算方法37-41
• 3.4.1 产物检测37-38
• 3.4.2 标准曲线的绘制38-40
• 3.4.3 产物含量计算方法40-41
• 3.5 本章小结41-42
• 第四章 分子筛负载镍体系的研究42-60
• 4.1 引言42
• 4.2 催化剂制备42-50
• 4.2.1 单金属镍负载型催化剂的制备42-43
• 4.2.2 双金属负载型催化剂的制备43-44
• 4.2.3 不同负载方法的影响44-47
• 4.2.4 不同载体的过量浸渍TEM图47-49
• 4.2.5 添加助剂后的催化剂物理表征49-50
• 4.3 催化剂活性表征50-58
• 4.3.1 反应温度的影响50-51
• 4.3.2 不同载体的影响51-54
• 4.3.3 甲苯进料量的影响54
• 4.3.4 Ni负载量的影响54-55
• 4.3.5 S/C对反应的影响55-56
• 4.3.6 氢气还原对反应的影响56-57
• 4.3.7 添加助剂57-58
• 4.4 本章小结58-60
• 第五章 PS载体负载镍的研究60-74
• 5.1 引言60-61
• 5.2 实验材料及设备61
• 5.3 催化剂的制备61
• 5.4 催化剂的物理表征61-68
• 5.4.1 BET61-64
• 5.4.2 XRD64-65
• 5.4.3 H_2-TPR65-66
• 5.4.4 TEM图66-68
• 5.5 催化剂的活性实验68-72
• 5.5.1 停留时间对反应的影响68-69
• 5.5.2 S/C的影响69-70
• 5.5.3 镍负载量的影响70
• 5.5.4 催化剂寿命70-72
• 5.6 本章小结72-74
• 第六章 结论与展望74-76
• 6.1 结论74-75
• 6.2 展望75-76
• 参考文献76-82
• 致谢82-84
• 研究成果及发表的学术论文84-86
• 导师及作者介绍86-87
• 附件87-88

【参考文献】

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本文编号：956854