智能响应型磷光过渡金属配合物的设计、合成及其光电性质研究

发布时间：2017-10-07 07:02

  本文关键词：智能响应型磷光过渡金属配合物的设计、合成及其光电性质研究

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【摘要】：过渡金属多吡啶配合物易于制备、稳定性高,可以通过改变配体的修饰来调节它们在不同溶剂中的溶解性和发光性质。它们被广泛用于信息器件、生物传感与成像等领域。我们设计、合成了一系列过渡金属多吡啶配合物,并研究他们的光学性质与应用。具体来说,本课题研究包括以下两方面内容:1.设计、合成了一系列含有N,N'''-二甲基-4,4:2',2'':4'',4'''-四联吡啶(qpy Me2)配体的离子型过渡金属配合物[Ir(ppy)2(qpy Me2)](PF6)3、[Ir(pq)2(qpy Me2)](PF6)3和[Ru((bpy)2(qpy Me2)](PF6)4。ppy表示2-苯基吡啶、pq表示2-苯基喹啉。这些配合物都通过1H NMR、质谱进行了结构表征,同时我们对这些配合物的光物理、电化学性质进行了比较详细的研究。研究发现,在电、热刺激下,这些配合物能够实现可逆的氧化还原,从而实现发光性质的调控,拓展了配合物在信息器件方面的应用。2.设计,合成了一种具有双峰发射性质的环金属铱(III)多吡啶配合物,配合物的结构通式为[Ir(ppy-CH2-R)2(bpy-CONH-C2H5)](PF6)(R=H(Ir1),NH2(Ir2),NHC4H9(Ir3),piperidine(Ir4))。室温下,配合物Ir3、Ir4溶液无氧条件下具有双峰发射性质。通过比率法检测单一分子处于不同波长的两个光信号的强度,实现溶液中氧气的定量检测。与单发射检测相比减少了外界环境因素对测试结果的影响,提高测试准确率。双峰发射性质的环金属铱(III)多吡啶配合物在生物检测方面也有着潜在的应用。
【关键词】：紫精衍生物 铱配合物 多吡啶配合物 双发射 比率法检测
【学位授予单位】：南京邮电大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O641.4
【目录】：

• 摘要4-5
• abstract5-8
• 专用术语注释表8-9
• 第一章 绪论9-17
• 1.1 引言9
• 1.2 过渡金属铱配合物的研究进展9-12
• 1.2.1 过渡金属铱配合物电子结构9
• 1.2.2 小分子铱配合物9-10
• 1.2.3 过渡金属铱配合物的光物理性质概述10-12
• 1.3 过渡金属配合物刺激响应性12-15
• 1.3.1 力致变色材料的研究12-13
• 1.3.2 电致变色材料的研究13-14
• 1.3.3 热致变色材料的研究14-15
• 1.4 本课题的设计思路和研究意义15-17
• 第二章 离子型过渡金属配合物的设计、合成及其电、热刺激响应研究17-34
• 2.1 引言17
• 2.2 设计思路17-18
• 2.3 实验部分18-24
• 2.3.1 实验药品和试剂18-19
• 2.3.2 实验仪器和测试方法19
• 2.3.3 过渡金属配合物的合成和结构表征19-24
• 2.3.4 盐桥光谱实验24
• 2.3.5 薄膜信息器件实验24
• 2.4 结果与讨论24-33
• 2.4.1 合成与表征24-25
• 2.4.2 过渡金属配合物的光物理性质25-26
• 2.4.3 过渡金属配合物的电化学性质26-27
• 2.4.4 过渡金属配合物的电致磷光性质27-30
• 2.4.5 电刺激薄膜信息器件实验30-31
• 2.4.6 过渡金属配合物热致磷光性质31-32
• 2.4.7 热刺激响应信息器件实验32-33
• 2.5 本章小结33-34
• 第三章 具有双发射性质离子型过渡金属铱配合物的设计、合成及其氧刺激响应34-48
• 3.1 引言34
• 3.2 设计思路34-35
• 3.3 实验部分35-38
• 3.3.1 实验药品和试剂35-36
• 3.3.2 实验仪器和方法36
• 3.3.3 配合物的合成和表征36-38
• 3.3.4 甲醇和PBS缓冲液混合溶剂中氧气的滴定实验,38
• 3.4 结果与讨论38-47
• 3.4.1 甲醇和PBS缓冲液混合溶剂中氧气的滴定实验38-39
• 3.4.2 配合物吸收谱性质39-41
• 3.4.3 不同溶剂中配合物氧气响应41-45
• 3.4.4 甲醇和PBS缓冲液混合溶剂中配合物氧传感研究45-47
• 3.5 本章小结47-48
• 第四章 总结与展望48-49
• 参考文献49-54
• 附录1 部分化合物的~1H NMR和质谱54-60
• 附录2 攻读硕士学位期间撰写的论文60-61
• 附录3 攻读硕士学位期间申请的专利61-62
• 附录4 攻读硕士学位期间参加的科研项目62-63
• 致谢63

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