基于分子印迹聚合物的电化学传感器在生物小分子检测中的应用

发布时间：2017-10-08 17:26

  本文关键词：基于分子印迹聚合物的电化学传感器在生物小分子检测中的应用

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【摘要】：分子印迹技术(MIT)作为一种具有模拟生物分子特异性结合的新技术,已经成为制备人工合成材料的重要方法。随着分子印迹技术的发展,基于分子印迹聚合物(MIPs)的分子印迹传感器受到研究者的关注。本文采用电聚合技术在石墨烯修饰玻碳电极上建立了基于印迹聚合物的电化学传感器,并将其用于生物分子的检测。论文内容主要分为以下三个部分：(1)在石墨烯修饰玻碳电极(r-GO/GCE)表面,以多巴胺(DA)为模板分子,β-环糊精(p-CD)为功能单体,在电极表面电聚合制备多巴胺分子印迹聚合物修饰电极MIP(DA)/r-GO/GCE,构建了对多巴胺具有高灵敏度、高选择性的分子印迹型电化学传感器。采用扫描电镜(SEM)表征分子印迹聚合物修饰电极的表面形貌,并以循环伏安(CV)、差分脉冲(DPV)等电化学方法表征了分子印迹聚合物修饰电极的电化学性质。对影响DA在电极上电化学响应的因素,如印迹聚合膜厚度、模板分子洗脱条件、支持电解质等实验条件进行了优化。在优化的条件下实现了对DA的定量检测,线性范围为5×10-7 mol/L～1×10-5 mol/L(R=0.996),检测限为1.03×10-7 mol/L (S/N=3)。将该印迹传感器用于大鼠脑组织中DA的定量测定,获得了满意的结果。(2)在r-GO/GCE电极表面电聚合制备表没食子儿茶素没食子酸酯(EGCG)分子印迹聚合物修饰电极MIP(EGCG)/r-GO/GCE电极,讨论了修饰电极的制备条件,并比较了EGCG在不同修饰电极表面的电化学响应差异。利用红外光谱和荧光光谱分别表征了印迹聚合膜和洗脱情况。在优化条件下,EGCG氧化峰电流与其浓度在1×10-8 mol/L～1×10-5 mol/L范围内呈良好的线性关系,检测限为8.78×10-9 mol/L (S/N=3),该电化学传感器可以方便、快速地检测茶叶浸出液中EGCG含量。(3)以p-CD为功能单体,D-甲氨蝶呤(D-Mtx)为模板分子,通过电聚合在r-GO/GCE电极表面制备分子印迹聚合物修饰电极MIP(D-Mtx)/r-GO/GCE.采用交流阻抗(EIS)、DPV等电化学方法表征了分子印迹聚合膜的电化学性质,该分子印迹聚合膜修饰电极对D-Mtx具有特异性识别及结合作用。在优化实验条件下,DPV方法对D-Mtx进行检测,线性范围为3×10-8 mol/L～1×10-5 mol/L,检测限达到1.47×10-8 mol/L (S/N=3),实现了对甲氨蝶呤片剂中D-Mtx含量的测定。
【关键词】：分子印迹 电化学传感器 多巴胺 表没食子儿茶素没食子酸酯 甲氨蝶呤
【学位授予单位】：南京师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O657.1
【目录】：

• 摘要3-4
• Abstract4-9
• 第1章 绪论9-21
• 1.1 分子印迹技术的背景与简介9-15
• 1.1.1 分子印迹技术的原理10-12
• 1.1.2 分子印迹聚合物的制备12-14
• 1.1.3 分子印迹聚合物的应用14-15
• 1.2 分子印迹电化学传感器15-17
• 1.2.1 分子印迹电化学传感器的原理及类型15-16
• 1.2.2 分子印迹电化学传感器的制备16-17
• 1.3 分子印迹电化学传感器的应用17-20
• 1.3.1 分子印迹电化学传感器在分析检测方面的应用17-18
• 1.3.2 环糊精的分子识别及其在电化学传感器中的应用18-19
• 1.3.3 分子印迹电化学传感器的发展趋势19-20
• 1.4 本论文的研究意义和研究目的20-21
• 第2章 多巴胺分子印迹聚合膜的制备及用于多巴胺检测研究21-41
• 2.1 引言21-22
• 2.2 实验部分22-25
• 2.2.1 试剂和仪器22-23
• 2.2.2 分子印迹聚合膜电极的制备23-24
• 2.2.3 非印迹聚合膜修饰电极的制备24
• 2.2.4 DA分子在聚合物膜上的吸附24
• 2.2.5 电化学实验24-25
• 2.2.6 实际样品加标回收实验25
• 2.3 结果与讨论25-30
• 2.3.1 聚合物膜修饰电极的制备及电化学性质25-26
• 2.3.2 模板分子的去除与印迹聚合物修饰电极的制备26-27
• 2.3.3 分子印迹聚合物膜的形貌及电化学性质27-30
• 2.4 实验条件的优化30-35
• 2.4.1 支持电解质pH的优化30-31
• 2.4.2 印迹聚合膜厚度31-32
• 2.4.3 模板分子洗脱条件32-33
• 2.4.4 吸附时间33-34
• 2.4.5 功能单体与模板分子的比例34-35
• 2.5 标准曲线与DA含量测定35-40
• 2.5.1 线性范围与标准曲线35-37
• 2.5.2 分子印迹聚合膜的重现性与稳定性37
• 2.5.3 分子印迹聚合膜的选择性37-39
• 2.5.4 样品测定及回收率实验39-40
• 2.6 本章小结40-41
• 第3章 分子印迹聚合膜修饰电极对茶叶中EGCG含量测定41-58
• 3.1 引言41-42
• 3.2 实验部分42-44
• 3.2.1 主要试剂与仪器42-43
• 3.2.2 分子印迹聚合膜的制备43
• 3.2.3 非印迹聚合物/石墨烯修饰玻碳电极的制备43-44
• 3.2.4 电化学实验44
• 3.2.5 EGCG含量检测44
• 3.3 结果与讨论44-50
• 3.3.1 电聚合制备聚合膜44-45
• 3.3.2 扫描电镜对分子印迹聚合膜的形貌表征45-46
• 3.3.3 对分子印迹/非印迹聚合膜的光谱表征46-47
• 3.3.4 分子印迹电极的电化学性质47-50
• 3.4 条件优化实验50-53
• 3.4.1 分子印迹聚合物膜的厚度50-51
• 3.4.2 模板分子的洗脱条件51
• 3.4.3 富集时间51-52
• 3.4.4 功能单体与模板分子的用量52
• 3.4.5 pH对EGCG响应电流及电位的影响52-53
• 3.5 标准曲线与EGCG含量的测定53-56
• 3.5.1 标准曲线53-54
• 3.5.2 分子印迹电极的重现性与稳定性54
• 3.5.3 干扰实验54-55
• 3.5.4 样品测定及回收率实验55-56
• 3.6 本章小结56-58
• 第4章 分子印迹聚合物修饰电极对甲氨蝶呤及其异构体的测定58-73
• 4.1 引言58-59
• 4.2 实验部分59-61
• 4.2.1 主要试剂与仪器59-60
• 4.2.2 分子印迹聚合物修饰电极的制备60
• 4.2.3 电化学实验60
• 4.2.4 样品的前处理60-61
• 4.3 结果与讨论61-71
• 4.3.1 电聚合制备分子印迹聚合膜61-63
• 4.3.2 甲氨蝶呤在印迹/非印迹电极表面的电化学行为63-65
• 4.3.3 SEM对分子印迹聚合膜的表征65
• 4.3.4 条件优化实验65-70
• 4.3.5 标准曲线70-71
• 4.3.6 加标回收实验71
• 4.4 实验小结71-73
• 第5章 全文总结及论文创新点73-75
• 5.1 全文总结73
• 5.2 论文创新点73-75
• 参考文献75-87
• 在读期间已发表及待发表的学术论文及研究成果87-88
• 致谢88

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