铌钽酸盐的制备，改性及其光催化性能研究

发布时间：2017-10-08 22:01

  本文关键词：铌钽酸盐的制备，，改性及其光催化性能研究

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【摘要】：21世纪人类面临的两大主要问题是环境污染和能源短缺。在过去的几十年,人们发现半导体的光催化特性可以有效地解决这两个问题,因此一直致力于半导体光催化性能方面的研究,发现了很多光催化半导体材料以及提高半导体催化性能的方法。其中,新型的铌钽酸盐半导体引起了人们的关注,因为其具有独特的电子结构和能带结构以及较好的光稳定性,在光催化降解污染物方面表现了很好的性能。但是,现阶段该体系材料的效率比较低,有待于进一步提高。本文是围绕“铌钽酸盐的制备,改性及其光催化性能研究”开展工作,并取得了相应的成果,主要内容如下:1.Ag修饰K2Nb2O6(KNO)复合催化剂的制备及光催化性能研究报道一步溶剂热反应制备KNO八面体的方法。以Nb2O5、KOH、尿素为原材料,水和乙醇混合溶剂作为反应介质,在230℃的条件下反应一定时间,从而制得了KNO八面体。探究了溶剂体系中水和乙醇比例对产物相的影响,以及添加的尿素量对产物的相和形貌的影响。而添加的尿素在高温下会分解生成CO2和NH3,释放出的气体有两方面的作用:一方面CO2调控了体系中KOH的量;另一方面NH3会吸附在反应物的表面,促进了KNO八面体的形成。根据体系中反应不同时间产物的SEM图,推断出了K2Nb2O6八面体的形成机理。通过紫外还原法将Ag NO3还原成Ag颗粒沉积到KNO表面,从而制备了Ag-KNO复合催化剂。通过SEM、TEM、XPS分析显示Ag成功地负载于KNO的表面。DRS测试表明,Ag-KNO的光吸收强度比单纯的KNO强,而且吸收边发生红移。在紫外-可见光下降解Rh B时,Ag-KNO的降解速率比KNO高,主要是表面负载的Ag增加了KNO的光吸收、促进了光生电子和空穴的分离,Ag负载量为6%时,复合催化剂的降解效率最高,是单纯KNO的两倍。并提出了Ag-KNO复合光催化剂降解Rh B可能的催化机理。2.S掺杂K2Ta2O6(KTO)的制备及光催化性能研究通过一步水热法制备了S掺杂KTO催化剂。利用XRD、SEM、XPS对样品进行表征结果显示制备的样品KTO属于立方晶系,引入的S元素导致KTO的衍射峰位发生偏移;掺杂样品仍为八面体形貌;XPS分析表明S以S2-的形式存在。掺杂样品吸收带的红移,说明掺入的S元素导致其禁带宽度减小。在紫外-可见光照射下,掺杂样品降解MO的效率比单纯的KTO要高,样品S#3表现了最高的催化效率。这是因为适量的S元素掺入KTO晶格中后影响了带隙,促进了光生电子空穴对地形成。另外还探究了溶液p H值对催化效率的影响,研究了掺杂样品的循环性能。3.Ag@Ag Cl修饰K2Ta2O6(KTO)的制备及其在自然光下的催化性能研究通过沉淀-光还原法在KTO表面沉积了不同量的Ag@Ag Cl颗粒。经过XRD、SEM、TEM、XPS等测试,结果表明成功将Ag@Ag Cl颗粒沉积于KTO表面,表面的Ag@Ag Cl颗粒约为20 nm左右。DRS结果显示Ag@Ag Cl-KTO复合催化剂在可见光区域有较强的吸收,同时降解实验表明Ag@Ag Cl-KTO在自然光下降解Rh B的效率都要比KTO高,说明Ag@Ag Cl提高了KTO的催化效率,主要是Ag@Ag Cl在自然光下产生光生电子-空穴,增加了电子-空穴对数目同时促进了电子空穴对的分离速度。本文提出了Ag@Ag Cl-KTO在自然光下催化降解Rh B的可能机理。
【关键词】：铌酸盐 钽酸盐 纳米复合材料 光催化
【学位授予单位】：浙江理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 第一章 绪论10-31
• 1.1 引言10-11
• 1.2 半导体催化原理及动力学研究11-14
• 1.2.1 半导体光催化降解有机物机理11-13
• 1.2.2 半导体光催化分解水机理13
• 1.2.3 光催化反应动力学过程13-14
• 1.3 催化剂研究进展14-29
• 1.3.1 传统氧化物催化剂研究14-16
• 1.3.2 新型催化剂研究16-22
• 1.3.2.1 Bi系催化剂16-18
• 1.3.2.2 Ag系催化剂18
• 1.3.2.3 C_3N_4类催化剂18-19
• 1.3.2.4 Nb系催化剂19-21
• 1.3.2.5 Ta系催化剂21-22
• 1.3.3 催化剂改性方法22-29
• 1.3.3.1 离子掺杂法22-24
• 1.3.3.2 复合异质结法24-28
• 1.3.3.3 表面结构改性28-29
• 1.4 本文选题的目的、意义及主要研究内容29-31
• 1.4.1 本文选题的目的、意义29-30
• 1.4.2 本文主要研究内容30-31
• 第二章 Ag修饰K_2Nb_2O_6复合催化剂的制备及光催化性能研究31-46
• 2.1 引言31-32
• 2.2 K_2Nb_2O_6的制备及表征32-39
• 2.2.1 实验部分32-33
• 2.2.1.1 实验试剂与仪器32
• 2.2.1.2 八面体K_2Nb_2O_6的制备32
• 2.2.1.3 样品的各种表征32-33
• 2.2.2 结果与讨论33-39
• 2.2.2.1 不同的水/乙醇比例条件对产物相的影响33
• 2.2.2.2 尿素的量对产物的相和形貌的影响33-36
• 2.2.2.3 样品的红外光谱和XPS分析36
• 2.2.2.4 反应不同时间产物的XRD和SEM图36-38
• 2.2.2.5 K_2Nb_2O_6八面体形成机理38-39
• 2.3 Ag-K_2Nb_2O_6复合催化剂的制备及光催化性能研究39-45
• 2.3.1 实验部分39
• 2.3.1.1 实验试剂与仪器39
• 2.3.1.2 Ag-K_2Nb_2O_6样品的制备39
• 2.3.1.3 样品的各种表征39
• 2.3.1.4 样品的光催化降解实验39
• 2.3.2 结果与讨论39-45
• 2.3.2.1 样品的晶相结构表征39-40
• 2.3.2.2 样品的形貌和元素表征40-43
• 2.3.2.3 样品的光学性能和催化性能43-45
• 2.3.2.4 Ag-KNO的催化机理45
• 2.4 本章小结45-46
• 第三章 S掺杂K_2Ta_2O_6催化剂的制备及光催化性能研究46-54
• 3.1 引言46-47
• 3.2 实验部分47-48
• 3.2.1 实验试剂与仪器47
• 3.2.2 S掺杂K_2Ta_2O_6（KTO）样品的制备47
• 3.2.3 样品的各种表征47-48
• 3.2.4 样品的光催化降解实验48
• 3.3 结果与讨论48-53
• 3.3.1 样品的晶相结构表征48-49
• 3.3.2 样品的形貌表征49-50
• 3.3.3 样品的XPS表征50
• 3.3.4 样品的光学性能和催化性能50-53
• 3.4 本章小结53-54
• 第四章 Ag@AgCl修饰K_2Ta_2O_6的制备及其在自然光下的催化性能研究54-62
• 4.1 引言54-55
• 4.2 实验部分55-56
• 4.2.1 实验试剂与仪器55
• 4.2.2 Ag@AgCl- K_2Ta_2O_6样品的制备55-56
• 4.2.3 样品的各种表征56
• 4.2.4 光催化降解实验56
• 4.3 结果与讨论56-61
• 4.3.1 样品的晶相结构表征56-57
• 4.3.2 样品的形貌表征57-58
• 4.3.3 样品的XPS表征58-59
• 4.3.4 样品的光学性能和催化性能59-61
• 4.3.5 Ag@AgCl-KTO的催化机理61
• 4.4 本章小结61-62
• 第五章 结论和展望62-64
• 5.1 主要结论62-63
• 5.2 展望63-64
• 参考文献64-74
• 致谢74-75
• 硕士期间发表的研究成果75

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