赤峰地区煤矸石合成X型沸石及其对铜、汞离子吸附性能的研究

发布时间：2020-04-25 00:11

【摘要】：我国是产煤大国,堆积大量的煤矸石。煤矸石是采煤和洗煤过程中排放的固体废料,其主要成分为硅和铝的氧化物,可作为合成X型沸石的原料。利用沸石的吸附性能处理洗煤等过程中产生重金属离子,实现以废治废。本实验以内蒙古赤峰地区煤矸石为原料,采用碱融熔-水热法合成X型沸石,通过控制变量法对合成条件进行优化;同时利用XRD、SEM、FT-IR、BET等表征对X型沸石的结构、形貌及化学性质进行分析;进一步探究了X型沸石对Cu~(2+)、Hg~(2+)的适宜吸附条件及吸附机理。得出以下结论:(1)赤峰地区煤矸石合成X型沸石的最佳制备流程:取3.0 g煤矸石调节钠硅比n(Na_2O):n(SiO_2)为1.8;在700℃下焙烧2.0 h,再调节硅铝比n(SiO_2):n(Al_2O_3)为2.8、碱度比n(H_2O):n(Na_2O)为28;在50°C下搅拌2.0 h,取上清液置于反应釜中,在真空干燥箱中100℃下晶化8.0 h;冷却室温后离心抽滤、水洗至中性,在100°C中干燥制得X型沸石。(2)通过对X型沸石表征,根据XRD、SEM、FI-IR、EDS测定的数据显示,在最优的制备条件下合成的X型沸石度较高、晶型完整、颗粒大小均匀,呈棱角分明的八面体结构;BET的结果显示:合成的X型沸石孔径均一,其比表面积约为355 m~2/g,最可几孔径为3.80 nm,为介孔材料。(3)X型沸石对Cu~(2+)离子的最佳吸附条件为:在投加量为0.1 g X型沸石中,加入初始浓度为300 mg/L含Cu~(2+)离子的溶液,调节初始pH值为6.0,在225 r/min下振荡120 min;其达到最大吸附量和去除率分别为149 mg/g、99.1%。(4)X型沸石对Hg~(2+)离子的最佳吸附条件为:在投加量为0.1 g X型沸石中,加入初始浓度为200 mg/L含Hg~(2+)离子的溶液,调节初始pH值为5.0,在200 r/min下振荡120 min;其达到最大吸附量和去除率分别为97.4 mg/g、97.4%。(5)X型沸石对Cu~(2+)、Hg~(2+)离子吸附动力学实验表明:X型沸石对Cu~(2+)、Hg~(2+)离子的吸附速率均较快,吸附时间达到120 min后均达到吸附平衡。准二级动力学相关系数均接近1(R~20.9990),拟合得出的饱和吸附量与实验所得结果高度接近,说明X型沸石对Cu~(2+)、Hg~(2+)的吸附速率可能受化学吸附影响。通过颗粒内扩散模型拟合说明X型沸石到的吸附速率受颗粒内扩散影响,但非唯一速率控制因素。(6)X型沸石对Cu~(2+)、Hg~(2+)离子吸附等温实验表明:Langmuir模型中对Cu~(2+)、Hg~(2+)离子吸附相关系数R~2均大于0.9992,说明Langmuir与Freundlich模型相比,可以更好地描述X型沸石对Cu~(2+)、Hg~(2+)离子的吸附行为是单分子层的化学吸附;对Cu~(2+)、Hg~(2+)离子的最大吸附量分别为150 mg/g和100 mg/g,R_L范围分别是0.0875~0.00560和0.0172~0.219,说明X型沸石对Cu~(2+)、Hg~(2+)离子的吸附较容易进行。(7)再生实验表明:选择0.1 mol/L HCl的再生剂,再生时间为90 min,吸附Cu~(2+)、Hg~(2+)饱和的X型沸石至少可以再生3次和1次,且再生率均在80.0%以上。(8)煤矸石与合成X型沸石对Cu~(2+)、Hg~(2+)离子的吸附性进行比较。结果可知:X型沸石对Cu~(2+)、Hg~(2+)离子的吸附量约为煤矸石的4.0倍,说明合成的X型沸石有良好的吸附能力。
【图文】：

晶体结构,沸石,八面沸石,超笼

诸如离子交换性、扩散与吸附性、形选性与催化用都取决于它独特的结构特征[73]。沸石的结构特性石具有天然矿物八面沸石的骨架结构，一般硅铝摩尔比比表面积和孔道结构，使其在吸附及催化方面有较多的型沸石；大于 3.00 的叫作 Y 型沸石。NaX 型沸石的典型石属于六方晶系，单元结构为β笼（如图 1-1 所示）。β笼样排序，相邻的β笼之间通过六方柱连接，形成一个超笼Na56[Al56Si36O384]·264H2O

数码照片,煤矸石

2.4 实验方法2.4.1 X 型沸石的制备本实验取自内蒙古赤峰地区煤矸石（如图 2-2 所示），将块状煤矸石通过高速粉碎机粉碎，过 100 目筛备用（如图 2-3 所示）。以其为原料对 X 型沸石制备条件进行探究。通过控制变量法对焙烧时间、焙烧温度、晶化时间、晶化温度、碱度、钠硅比、硅铝比条件进行优化。将预处理的煤矸石样品称取 3 g，加入一定量的 NaOH 调节钠硅比，，使其混合均匀置于镍干锅在马弗炉中焙烧，冷却至室温后研磨至粉末状。添加一定铝源调节硅铝比，再加水调节碱度在 50℃下加热搅拌陈化 2 h。取上层清液倒入反应釜中置于真空干燥箱晶化。冷却后将产物过滤、水洗中性、烘干得到灰白色粉末即为 X 型沸石。
【学位授予单位】：内蒙古师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TQ424.25;TD849.5

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