热处理褐煤对偶氮染料分子的吸附研究

发布时间：2020-06-03 00:52

【摘要】：伴随我国纺织业的快速发展,其废水总量位于全国各工业部门排放总量的第三位,其中占比最高的偶氮染料具有致毒、致癌性,对生态稳定和人类健康有着巨大的威胁。吸附法是一种有效处理染料废水的方法。褐煤储量丰富,具有发达的孔结构和活性基团,且吸附污染物后仍可作为燃料使用,避免了吸附底泥难处理的问题,为其作为吸附剂利用提供了较好的应用前景。但褐煤原煤处理染料废水效果不甚理想,因此对褐煤进行热处理是其成为高效吸附偶氮染料分子材料的前提和必要环节。本论文以蒙东褐煤为原料,制备了一系列不同热处理条件的褐煤。选择热处理条件为300℃-8 min、600℃-8 min和900℃-8 min的褐煤进行理化特性分析,可得随着热处理温度的不断升高,褐煤表面逐渐变得粗糙多孔,官能团含量不断降低。在300℃-8 min的热处理条件下,褐煤孔结构和表面官能团的破坏程度较低。热处理条件为600℃-8 min时,褐煤表面O=C-O含量迅速减少到0.27%,C=O的含量也不断下降,~(13)C NMR谱图上显示脂肪碳峰、羧基碳和羰基碳峰消失。热处理条件为900℃-8 min时,褐煤含有大量孔结构,比表面积由300℃-8min时的11.205 m~2*g~(-1)升高到117.740 m~2*g~(-1),样品表面官能团基本分解完全,只含有少量C-O基团。将不同热处理条件的褐煤吸附四种偶氮染料,得到当褐煤热处理条件为900℃-8 min时,对刚果红的吸附率为94.12%,直接黄棕D3G的吸附率为93.05%,甲基橙和直接耐晒蓝B2RL吸附率为99.97%和99.46%。采用多元线性回归数学方法将300℃-8 min、600℃-8 min和900℃-8 min褐煤对四种偶氮染料的吸附效果与褐煤的比表面积、总孔容积及含氧量实验数据相关联,得到相关方程式。吸附实验结果验证了拟合方程的精确度较高,褐煤热处理温度和吸附染料效果呈正相关。采用热处理褐煤吸附刚果红、甲基橙、直接黄棕D3G和直接耐晒蓝B2RL四种偶氮染料,探究吸附时间、溶液pH值、褐煤投加量、染料初始浓度等因素对吸附效果的影响。结果表明:随着吸附时间和吸附剂用量的增加,褐煤对四种染料的吸附率先增加后趋于稳定;溶液pH值越低越有利于吸附;同时随着染料的初始浓度不断增加,吸附率不断降低,而吸附量则不断上升。对热处理褐煤吸附四种偶氮染料进行吸附热力学和动力学研究,发现热处理褐煤对四种染料的吸附皆更符合Freundlich吸附等温模型和Lagergren准二级吸附速率方程。
【图文】：

1 绪论热稳定性顺序为[56-58]：酚羟基>羰基>羧基与甲氧基。可得知在受热过程中，羧基和甲氧基首先发生分解，分解温度约为 160℃，羰基在 200℃左右发生分解，而酚羟基 280 ℃开始分解，具体分解情况见图 1-1。Jianzhong Liu 等[59]通过键能分析来研究褐煤不同含氧官能团稳定性，在水热处理过程中，醚氧键最先断裂，其次是羧基及羰基，，最后是醇羟基，而酚羟基性质最为稳定。

1 绪论内容对热处理褐煤对偶氮染料分子的吸附展开研究，研究内：用固定热处理系统装置在氮气氛围下对褐煤进行热处和时间下的褐煤。对不同热处理条件下的褐煤采用 SE、FT-IR、XPS、13C NMR 等手段探究其物理和化学性质不同热处理条件下的褐煤用来吸附刚果红、甲基橙、直接 B2RL 四种偶氮染料分子，对比吸附效果的差别，初步同热处理褐煤的物理性质变化和化学性质变化三者之间热处理褐煤分别用来吸附刚果红、甲基橙、直接黄棕 种偶氮染料，探究热处理褐煤吸附时间、溶液 pH 值染料分子初始浓度等因素对吸附偶氮染料效果的影响氮染料的吸附热力学和动力学进行研究。
【学位授予单位】：中国矿业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TD849.2;X791;TQ424

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本文编号：2694036