亚铁诱导地表环境中雄黄的氧化转化行为研究
发布时间：2022-09-28 15:33
雄黄矿是我国特有的矿产,全球储量第一,由于矿物冶炼活动,在地表环境产生了大量尾矿渣,其在雨水和地表径流的冲刷作用下,能够向环境中释放砷,从而危害到人类健康。亚铁不仅在自然环境中广泛存在,也常被用于含砷废渣的稳定处理,但亚铁在地表有氧环境下对雄黄的氧化溶解及矿物相转化的影响作用机制并不清楚。因此,本文以湖南省石门镇的实际雄黄矿样品为研究对象,对亚铁对雄黄矿物中砷的转化行为及机理进行了研究,以期为雄黄尾矿渣中砷的释放和安全处理提供理论依据。主要研究内容及结论如下:（1）采用X射线荧光光谱分析仪（XRF）、X射线衍射光谱仪（XRD）、X射线光电子能谱分析仪（XPS）和比表面积测定仪（BET）等对雄黄的基本性质进行了分析。雄黄矿样品主要由As、S和Si组成,其中砷的质量百分数为68.3%,主要的晶体物质为雄黄（As4S4）。元素价态分析表明砷全部以As（II）的形式存在,S以二硫化物和多硫化物形式存在,分别为60.68%和39.32%,O为表面吸附的水分子和羟基。在pH 2–12的范围内,雄黄表面带负电荷,BET只有0.01 m~2 g–1...
【文章页数】：77 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
1 绪论
1.1 雄黄的自然环境分布及潜在危害
1.2 亚铁对地表环境中雄黄的氧化行为
1.2.1 分子氧对雄黄的氧化
1.2.2 亚铁促进环境中砷的氧化
1.3 亚铁对环境中砷的稳定转化行为
1.3.1 沉淀作用
1.3.2 吸附作用
1.4 本文研究目的、研究内容和技术路线
1.4.1 研究目的
1.4.2 研究内容
1.4.3 技术路线
2 雄黄矿样品的基本性质研究
2.1 雄黄矿样品来源与保存
2.2 实验试剂与仪器
2.3 实验及分析方法
2.3.1 总砷的测定
2.3.2 Zeta电位检测
2.3.3 溶液相分析
2.3.4 固相分析
2.4 雄黄样品的基本性质
2.4.1 元素组成及含量
2.4.2 物相组成
2.4.3 元素价态
2.4.4 砷的含量
2.4.5 比表面积及表面电荷
2.5 本章小结
3 亚铁诱导雄黄中砷的氧化溶出行为及机理研究
3.1 实验试剂与仪器
3.2 实验及分析方法
3.2.1 雄黄的氧化实验
3.2.2 活性物种的分析
3.2.3 溶液相分析
3.2.4 固相分析
3.2.5 密度泛函理论计算
3.3 结果与讨论
3.3.1 亚铁加入量对雄黄氧化的影响
3.3.2 亚铁诱导雄黄氧化的机理研究
3.3.3 亚铁诱导雄黄氧化的DFT理论计算与分析
3.3.4 pH对亚铁诱导雄黄氧化的影响
3.4 本章小结
4 亚铁促进雄黄中砷的稳定转化及机理研究
4.1 实验试剂与仪器
4.2 实验及分析方法
4.2.1 雄黄中砷的稳定转化实验
4.2.2 亚铁吸附溶液中砷的实验
4.2.3 溶液相分析
4.2.4 固相分析
4.3 结果与讨论
4.3.1 亚铁加入量对雄黄矿中砷稳定转化的影响
4.3.2 亚铁对雄黄矿中砷稳定的机理
4.3.3 亚铁加入量对砷稳定速率的影响
4.3.4 pH对雄黄中砷的稳定转化行为的影响
4.4 本章小结
5 结论与展望
5.1 结论
5.2 展望
致谢
参考文献
附录1 攻读学位期间发表论文、获得专利和奖励
【参考文献】：
期刊论文
[1]我国药用雄黄的晶体结构鉴定[J]. 张志杰,周群,尉京志,张艳玲,孙素琴,黄璐琦,原思通. 光谱学与光谱分析. 2011(02)
[2]砷污染对人体健康的危害效应研究[J]. 黄秋婵,韦友欢,吴颖珍. 微量元素与健康研究. 2009(04)
[3]地下水中铁元素的形成及其控制因素[J]. 曾昭华. 江苏地质. 2003(04)
[4]湖泊沉积物-水界面铁的微生物地球化学循环及其与微量金属元素的关系[J]. 汪福顺,刘丛强,梁小兵. 地质地球化学. 2003(03)
[5]中国砷矿资源概述[J]. 宣之强. 化工矿产地质. 1998(03)
[6]砷与人体健康[J]. 王秀梅,张树春. 环境保护. 1989(11)
[7]地下水砷含量及其与居民慢性砷中毒关系[J]. 王连方,孙幸之,冯兆悦,徐训风,艾海提,杨成忠. 环境与健康杂志. 1986(05)
硕士论文
[1]砷污染治理及砷资源回收利用的清洁生产新技术研究[D]. 牛秋雅.湖南大学 2001
本文编号：3681923
【文章页数】：77 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
1 绪论
1.1 雄黄的自然环境分布及潜在危害
1.2 亚铁对地表环境中雄黄的氧化行为
1.2.1 分子氧对雄黄的氧化
1.2.2 亚铁促进环境中砷的氧化
1.3 亚铁对环境中砷的稳定转化行为
1.3.1 沉淀作用
1.3.2 吸附作用
1.4 本文研究目的、研究内容和技术路线
1.4.1 研究目的
1.4.2 研究内容
1.4.3 技术路线
2 雄黄矿样品的基本性质研究
2.1 雄黄矿样品来源与保存
2.2 实验试剂与仪器
2.3 实验及分析方法
2.3.1 总砷的测定
2.3.2 Zeta电位检测
2.3.3 溶液相分析
2.3.4 固相分析
2.4 雄黄样品的基本性质
2.4.1 元素组成及含量
2.4.2 物相组成
2.4.3 元素价态
2.4.4 砷的含量
2.4.5 比表面积及表面电荷
2.5 本章小结
3 亚铁诱导雄黄中砷的氧化溶出行为及机理研究
3.1 实验试剂与仪器
3.2 实验及分析方法
3.2.1 雄黄的氧化实验
3.2.2 活性物种的分析
3.2.3 溶液相分析
3.2.4 固相分析
3.2.5 密度泛函理论计算
3.3 结果与讨论
3.3.1 亚铁加入量对雄黄氧化的影响
3.3.2 亚铁诱导雄黄氧化的机理研究
3.3.3 亚铁诱导雄黄氧化的DFT理论计算与分析
3.3.4 pH对亚铁诱导雄黄氧化的影响
3.4 本章小结
4 亚铁促进雄黄中砷的稳定转化及机理研究
4.1 实验试剂与仪器
4.2 实验及分析方法
4.2.1 雄黄中砷的稳定转化实验
4.2.2 亚铁吸附溶液中砷的实验
4.2.3 溶液相分析
4.2.4 固相分析
4.3 结果与讨论
4.3.1 亚铁加入量对雄黄矿中砷稳定转化的影响
4.3.2 亚铁对雄黄矿中砷稳定的机理
4.3.3 亚铁加入量对砷稳定速率的影响
4.3.4 pH对雄黄中砷的稳定转化行为的影响
4.4 本章小结
5 结论与展望
5.1 结论
5.2 展望
致谢
参考文献
附录1 攻读学位期间发表论文、获得专利和奖励
【参考文献】：
期刊论文
[1]我国药用雄黄的晶体结构鉴定[J]. 张志杰,周群,尉京志,张艳玲,孙素琴,黄璐琦,原思通. 光谱学与光谱分析. 2011(02)
[2]砷污染对人体健康的危害效应研究[J]. 黄秋婵,韦友欢,吴颖珍. 微量元素与健康研究. 2009(04)
[3]地下水中铁元素的形成及其控制因素[J]. 曾昭华. 江苏地质. 2003(04)
[4]湖泊沉积物-水界面铁的微生物地球化学循环及其与微量金属元素的关系[J]. 汪福顺,刘丛强,梁小兵. 地质地球化学. 2003(03)
[5]中国砷矿资源概述[J]. 宣之强. 化工矿产地质. 1998(03)
[6]砷与人体健康[J]. 王秀梅,张树春. 环境保护. 1989(11)
[7]地下水砷含量及其与居民慢性砷中毒关系[J]. 王连方,孙幸之,冯兆悦,徐训风,艾海提,杨成忠. 环境与健康杂志. 1986(05)
硕士论文
[1]砷污染治理及砷资源回收利用的清洁生产新技术研究[D]. 牛秋雅.湖南大学 2001
本文编号：3681923
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/kuangye/3681923.html
