某铀矿山铀尾矿属性与核素铀的迁移规律及工程阻滞研究

发布时间：2017-09-24 00:26

  本文关键词：某铀矿山铀尾矿属性与核素铀的迁移规律及工程阻滞研究

  更多相关文章： 核素迁移 赋存状态 模拟降雨 PHREEQC 阻滞模拟

【摘要】：铀尾矿中的有害元素的迁移扩散,特别是放射性核素的迁移扩散严重污染周边环境并对人体造成危害。本论文以我国某典型铀尾矿为研究对象,通过XRD、SEM-EDS和BCR分步提取法系统的调查了铀尾矿中U、Sr、Mn和Fe的赋存状态,并研究了其在模拟降雨条件下的迁移扩散规律,以及模拟铀尾矿中加入蒙脱石前后,放射性核素铀的迁移扩散规律,所获实验分析与计算机模拟结果为该铀尾矿中放射性核素铀污染的预防和治理提供了理论依据。铀尾矿矿物学特征研究表明,其主要矿物为石英、钠长石、微斜长石和二水石膏等,其中U、Sr、Mn和Fe赋存总量分别为30.4μg·g-1、122.0μg·g-1、523.0μg·g-1和9700.0μg·g-1,虽然U、Mn的赋存总量低但其迁移活性最强。在铀尾矿矿物学特征研究的基础上,针对研究区的实际情况和研究目的,选用半动态淋滤实验来研究U、Sr、Mn和Fe在不同p H值的淋滤液、铀尾矿粒径和环境温度条件下的迁移释放规律。结果表明,U、Sr、Mn和Fe的累计释放量均受到淋滤液的p H值、铀尾矿粒径和环境温度的影响,随着淋滤液的p H值的增加,U和Mn的累计释放量减少,Sr的增加,而Fe的相关性不强;随着铀尾矿粒径的减小,U、Sr、Mn和Fe的累计释放量均显著增加;随着环境温度的增加,除了25℃淋滤液p H=5的条件下,U的累计释放量异常外,U、Sr、Mn和Fe在不同温度条件下的累计释放规律趋势一致。淋滤液的p H值、铀尾矿粒径对于U、Sr、Mn和Fe的累计释放规律的影响要明显强于环境温度的影响。在不同淋滤因素影响下,铀尾矿中U、Sr、Mn和Fe的释放规律均可描述为:其累计释放量最初随淋滤时间增加而迅速增加,然后随淋滤时间增加而缓慢增加,最终趋于稳定。其中U在累计释放量缓慢增加阶段出现了快速释放、慢速释放的反复的过程。通过U赋存状态分析可将其释放过程解释为:随着淋滤实验的增加,酸性淋滤液使得铀尾矿中二水石膏逐步溶解,从而导致其结晶过程吸附的含U次生矿物缓慢融入到淋滤液中,使得U的释放出现了小幅度的增加。通过采用水文地球化学模拟软件PHERRQC对铀尾矿中核素铀在地下水中的赋存状态和迁移释放规律进行了模拟和预测。结果表明,地下水中铀主要以U(VI)为主,赋存形式为铀铣离子或是与地下水中SO42-和OH-结合形成相应的含铀络合物。当渗透系数为35~50 m/d时,边界处核素铀的浓度值在140~180天达到了初始污染的浓度值。在初始位置加入一定量的蒙脱石来模拟核素铀的工程阻滞效果,结果表明,加入蒙脱石泥浆后,初始位置核素铀的浓度由2.77 mg/L降低为0.5 mg/L左右,在一个模拟周期(250天)内,其迁移距离随着铀尾矿渗透系数的降低而减少,表明蒙脱石作为阻滞材料对核素铀起到良好的吸附阻滞效果,但必须引起注意的是核素铀的半衰期很长,有必要对其进行专门化的治理,以达到阻滞固化核素铀的目的。
【关键词】：核素迁移 赋存状态 模拟降雨 PHREEQC 阻滞模拟
【学位授予单位】：西南科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TD926.4
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 1 绪论11-21
• 1.1 选题依据及研究意义11
• 1.2 国内外研究现状11-16
• 1.2.1 铀尾矿属性研究11-12
• 1.2.2 放射性核素迁移研究12-14
• 1.2.3 放射性核素迁移模拟研究14-15
• 1.2.4 放射性核素迁移阻滞研究15-16
• 1.3 研究内容与研究目标16-17
• 1.3.1 研究内容16-17
• 1.3.2 研究目标17
• 1.4 研究技术路线17-18
• 1.5 主要成果18
• 1.6 特色与创新点18-19
• 1.7 主要工作量19-21
• 2 铀尾矿属性研究21-30
• 2.1 样品的采集与前处理21-22
• 2.1.1 铀尾矿堆积体21-22
• 2.1.2 渗滤液22
• 2.2 铀尾矿矿物学特征22-29
• 2.2.1 化学成分22-23
• 2.2.2 物相分析23-25
• 2.2.3 微观形貌与能谱分析25-28
• 2.2.4 含水率28
• 2.2.5 pH值28-29
• 2.2.6 粒度分布29
• 2.3 本章小结29-30
• 3 铀尾矿在模拟降雨条件下有害元素迁移规律的研究30-45
• 3.1 样品消解及U、Sr、Mn总量分析30-31
• 3.1.1 实验30-31
• 3.1.2 结果与讨论31
• 3.2 样品中U、Sr、Mn和Fe赋存状态31-34
• 3.2.1 实验31-33
• 3.2.2 结果与讨论33-34
• 3.3 淋滤过程对U、Sr、Mn和Fe浸出释放的影响34-40
• 3.3.1 实验34-36
• 3.3.2 pH对铀尾矿中U、Sr、Mn和Fe浸出的影响36-37
• 3.3.3 温度对铀尾矿中U、Sr、Mn和Fe浸出的影响37-39
• 3.3.4 粒径对铀尾矿中U、Sr、Mn和Fe浸出的影响39-40
• 3.4 铀尾矿中铀浸出机理分析40-44
• 3.5 本章小结44-45
• 4 核素铀迁移模型的建立45-52
• 4.1 铀尾矿库区水文地质概况45-47
• 4.1.1 地形地貌45
• 4.1.2 区域地质概况45-46
• 4.1.3 矿区地质概况46
• 4.1.4 气候条件46
• 4.1.5 水文地质概况46-47
• 4.2 建立核素迁移模型的方法47-48
• 4.3 迁移模型模拟研究48-51
• 4.3.1 数字模型48
• 4.3.2 概念模型48-49
• 4.3.3 参数选择49-51
• 4.4 本章小结51-52
• 5 核素铀的迁移模拟研究52-64
• 5.1 赋存状态的模拟52-59
• 5.1.1 赋存状态52-53
• 5.1.2 测定方法53-54
• 5.1.3 模拟结果及分析54-59
• 5.2 迁移规律的模拟59-62
• 5.2.1 迁移规律59-60
• 5.2.2 模拟结果及分析60-62
• 5.3 本章小结62-64
• 6 工程阻滞研究64-74
• 6.1 蒙脱石样品的提纯64-66
• 6.1.1 实验64-65
• 6.1.2 结果与分析65-66
• 6.2 蒙脱石吸附核素铀的模拟66-68
• 6.2.1 机理研究66-67
• 6.2.2 模型的建立67-68
• 6.3 模拟结果68-73
• 6.4 本章小结73-74
• 结论74-76
• 致谢76-77
• 参考文献77-84
• 攻读学位期间发表的学术论文及研究成果84

，

本文编号：908327