高氮钢表面S、H原子吸附计算及耐蚀性研究

发布时间：2017-10-26 04:16

  本文关键词：高氮钢表面S、H原子吸附计算及耐蚀性研究

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【摘要】：油气田生产过程中设备面临严重的腐蚀问题,目前常用钢种在使用性、安全性以及经济性等方面均无法满足油气田苛刻环境的服役条件。高氮钢(HNS)具有良好的耐局部腐蚀及应力腐蚀的性能,且其综合机械性能优异,可以在保证经济性的情况下满足油气田生产过程中苛刻环境的要求,应用前景广阔。本文基于第一性原理计算方法,计算了S/H在掺N前后γ-Fe表面吸附的相关性能变化,分析掺N对S/H在γ-Fe(100)面吸附的影响。采用电化学测试方法,研究HNS在含Na_2S饱和CO_2溶液及多种离子共存腐蚀溶液中的腐蚀电化学行为,确定HNS的钝化稳定性和腐蚀规律,评价HNS在Cl~-/HCO_(3-)共存环境中的点蚀敏感性,为HNS在油气田环境中的安全服役提供实验基础。第一性原理计算结果表明,向γ-Fe中添加N元素后,S在γ-Fe(100)面的吸附能增大,γ-Fe(100)面的态密度在高能量区域分布增多,结构稳定性降低。掺N后H在γ-Fe表面的稳定吸附位置由桥位变为洞位,且H在Fe(100)面洞位的吸附能明显降低,增强了其在Fe(100)面的吸附稳定性。HNS组织为单一奥氏体组织,晶粒均匀,无碳化物析出,耐蚀性较好。在含Na_2S的饱和CO_2腐蚀介质中,HNS的维钝电流为7.192×10-6A·cm-2,致钝电位为-0.2047V,钝化膜膜层电阻为69853Ω·cm2,且钝化膜表面载流子密度最小钝化稳定性最好,耐蚀性最优,316L钢次之,Cr13钢最差。随着Na_2S浓度的增大,HNS的点蚀电位下降,钝化区间变窄,维钝电流增大,钝化膜层的电荷传递电阻减小,HNS钝化稳定性降低,耐蚀性变差。随着温度的升高,HNS的自腐蚀电位和点蚀电位均下降,维钝电流增大,钝化膜表面的载流子浓度也增大,且其电荷传递电阻和膜层电阻也降低,钝化稳定性下降。在Cl~-/HCO_(3-)共存环境中HNS的点蚀敏感性主要受Cl-和HCO3-两种离子协同作用的影响,点蚀敏感性随Cl-浓度的增加而增大,但在高HCO3-浓度的腐蚀环境中,HCO3-与Cl-发生竞争吸附,抑制Cl-的侵蚀作用,点蚀敏感性不受Cl-浓度变化的影响。在Cl-浓度低于0.025mol/L时,HCO3-浓度的增加会增大HNS的点蚀敏感性,在Cl-浓度较高时,HCO3-浓度的增加会抑制Cl-对HNS的侵蚀,减小HNS的点蚀敏感性。
【关键词】：高氮钢 第一性原理 点蚀 循环极化
【学位授予单位】：东北石油大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TG142.1;TE980.1
【目录】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-6
• 创新点摘要6-9
• 第一章 绪论9-16
• 1.1 课题研究背景9-12
• 1.1.1 CO_2腐蚀9-10
• 1.1.2 H_2S腐蚀10-12
• 1.2 高氮不锈钢12-13
• 1.2.1 高氮不锈钢性能12
• 1.2.2 高氮不锈钢研究现状12-13
• 1.3 第一性原理及其应用13-15
• 1.4 课题的研究意义及内容15-16
• 1.4.1 研究意义15
• 1.4.2 研究内容15-16
• 第二章 S/H在高氮钢表面吸附第一性原理计算16-30
• 2.1 密度泛函理论16-21
• 2.1.1 Thomas-Fermi模型和Hohenberg-kohn定理16-17
• 2.1.2 Kohn-Sham方程17-19
• 2.1.3 交换关联泛函19-21
• 2.2 CASTEP模块介绍21
• 2.3 计算方法及计算模型21-23
• 2.4 计算结果与分析23-29
• 2.4.1 S在掺N前后γ-Fe(100)表面的吸附能计算分析23-24
• 2.4.2 S吸附模型电子态密度分析24-26
• 2.4.3 H在掺N前后γ-Fe(100)表面的吸附能计算分析26
• 2.4.4 H吸附模型电子态密度分析26-29
• 2.5 本章小结29-30
• 第三章 高氮钢在含S~(2-)饱和CO_2环境中腐蚀规律研究30-43
• 3.1 实验方法30-31
• 3.1.1 金相试样制备30
• 3.1.2 电化学测试装置30-31
• 3.1.3 电化学测试内容31
• 3.2 金相组织分析31-33
• 3.3 电化学测试结果分析33-41
• 3.3.1 不同钢种耐蚀性能对比分析33-36
• 3.3.2 不同Na_2S浓度下高氮钢的腐蚀规律36-39
• 3.3.3 不同温度下高氮钢的腐蚀规律39-41
• 3.4 本章小结41-43
• 第四章 高氮钢在多种离子共存环境中点蚀敏感性研究43-51
• 4.1 电化学测试43-44
• 4.2 Cl~-/HCO_(3-)共存环境中高氮钢电化学测试结果分析44-50
• 4.2.1 Cl~-/HCO_(3-)共存环境中高氮钢的循环极化行为44-45
• 4.2.2 Cl~-/HCO_(3-)环境中Cl~-对高氮钢点蚀敏感性的影响45-47
• 4.2.3 Cl~-/HCO_(3-)环境中HCO_(3-)对高氮钢点蚀敏感性的影响47
• 4.2.4 Cl~-/HCO_(3-)环境中高氮钢循环极化实验后表面点蚀形貌47-50
• 4.3 本章小结50-51
• 结论51-52
• 参考文献52-56
• 发表文章目录56-57
• 致谢57-58

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本文编号：1096970