甲烷在蒙脱石狭缝孔中吸附行为的分子模拟

发布时间：2018-06-24 09:57

  本文选题：蒙脱石 + 甲烷　； 参考：《石油学报》2016年08期

【摘要】：利用蒙特卡罗方法研究甲烷在蒙脱石中的吸附行为,构建了蒙脱石狭缝孔模型,讨论了不同孔径、温度、含水量和组成对甲烷在蒙脱石中吸附行为的影响,揭示了甲烷在蒙脱石中微观吸附机理。研究结果表明:甲烷平均等量吸附热随着孔径增大而下降,且小于42kJ/mol,说明甲烷在蒙脱石中吸附属于物理吸附;随着压力增大或孔径减小,甲烷在孔中吸附逐渐由能量较高吸附位向能量较低吸附位转移,造成甲烷吸附量增加;蒙脱石微孔中,甲烷吸附量随着孔径增大而增大,而中孔中,随着孔径增大而减小;甲烷分子在蒙脱石孔中吸附气量所占比例随着压力增大或孔径增大而呈下降趋势,当孔径大于6nm时,蒙脱石孔中以游离气为主;随着温度升高,甲烷等量吸附热减小,甲烷在孔中的吸附逐渐由能量较低吸附位向能量较高吸附位转移,造成蒙脱石对甲烷吸附能力降低;水分子在蒙脱石孔中受到范德华力和静电能共同作用使其以定向方式堆积在孔壁表面,且水分子占据了甲烷分子吸附位和吸附空间,造成蒙脱石对甲烷吸附能力降低;多元组成竞争吸附中,蒙脱石对气体吸附能力大小的顺序为二氧化碳、甲烷、氮气;氮气或二氧化碳的增加,会造成甲烷在气相中摩尔分数降低、甲烷吸附位的变化以及甲烷吸附空间减小,三者的综合作用导致了蒙脱石对甲烷吸附能力降低。
[Abstract]:The adsorption behavior of methane in montmorillonite was studied by Monte Carlo method. The slit pore model of montmorillonite was constructed. The effects of pore size, temperature, water content and composition on the adsorption behavior of methane in montmorillonite were discussed. The mechanism of methane adsorption in montmorillonite was revealed. The results show that the average adsorption heat of methane decreases with the increase of pore size and is less than 42 KJ / mol, indicating that the adsorption of methane in montmorillonite is physical adsorption, and with the increase of pressure or decrease of pore size, the adsorption of methane in montmorillonite is a physical adsorption. The adsorption capacity of methane in the pore increases with the increase of pore size, but decreases with the increase of pore size in the mesoporous pore, and the adsorption capacity of methane gradually changes from the higher adsorption site to the lower energy adsorption site in the pore, which leads to the increase of the adsorption capacity of methane in the montmorillonite micropore, and the increase of the pore size in the mesoporous pore. The proportion of methane adsorbed gas in montmorillonite pore decreased with the increase of pressure or pore size. When the pore diameter was larger than 6nm, the free gas was dominant in montmorillonite pore, and the adsorption heat of methane decreased with the increase of temperature. The adsorption capacity of montmorillonite on methane gradually shifted from lower adsorption sites to higher adsorption sites, which resulted in the decrease of methane adsorption capacity of montmorillonite. Water molecules in montmorillonite pores are subjected to the joint action of van der Waals force and electrostatic energy, and water molecules occupy the adsorption sites and spaces of methane molecules, which results in the decrease of adsorption capacity of montmorillonite to methane. The order of adsorption ability of montmorillonite to gas is carbon dioxide, methane, nitrogen, and the increase of nitrogen or carbon dioxide will decrease the mole fraction of methane in gas phase. The change of methane adsorption site and the decrease of methane adsorption space resulted in the decrease of methane adsorption capacity of montmorillonite.
【作者单位】： 西南石油大学油气藏地质及开发工程国家重点实验室;
【基金】：国家自然科学基金联合基金重点项目(No.U1262209)和国家自然科学基金青年科学基金项目(No.41602155)资助
【分类号】：TE31

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