分子动力学模拟二肽自组装和驱油过程

发布时间：2018-06-26 18:10

本文选题：自组装 + 水凝胶　；参考：《山东大学》2015年硕士论文

【摘要】：聚集、剥离物理过程在自然界中十分常见。通过研究这些物理过程可以对生活和生产产生重要的指导意义。二肽分子自组装形成的超分子水凝胶在控制药物释放和三维细胞培养等生物医学领域展现了潜在的应用价值；表面活性剂分子可以改变岩层表面的润湿性,使原油从岩层表面剥离,增加了石油的采收率。本文通过动力学模拟Fmoc保护的二肽分子的聚集和二氧化硅孔道驱油的过程,旨在从分子尺度加深对这些物理现象的理解,从而更好地服务生活和生产。本论文的主要研究内容如下：1.采用分子动力学模拟的方法研究了Fmoc-FF小分子自组装形成凝胶的过程。根据模拟结果,二肽分子最初分散在水溶液中,然后在很短的模拟时间内自组装快速发生,最终达到平衡,形成结构规整的圆柱形纳米结构。该研究首先对聚集体的结构特征进行了分析,得出疏水基团并不是完全包裹在聚集体的内核,而是部分暴露在水溶液中的结论,这与实验上的结果一致。其次,对自组装过程的主要驱动力进行了研究。通过分析Fmoc环间的径向分布函数,得出了7[-π堆积的作用距离峰,并且从聚集体的结构中找到了典型的π-π堆积结构如T型和交叉型。为了进一步确认π-π堆积在自组装中的作用,又分析了二肽分子与周围水分子间的相互作用能量,以及二肽分子各部分间的相互作用能量。模拟得出,二肽分子倾向于自组装聚集在一起而不是分散在水溶液中,并且Fmoc环间π-π堆积是自组装过程的主要驱动力。最后,研究了聚集体的水桥结构。通过计算二肽分子中各原子周围水分子的扩散系数和弛豫时间以及二肽分子中各原子与水分子间形成氢键的数目和弛豫时间,得知水桥结构可以存在于两个二肽分子间,并且起到稳定自组装形成的聚集体的作用。2.采用分子动力学模拟的方法研究了Fmoc-AA二肽分子在不同溶液环境下的自组装行为。在模拟中,主要关注了自组装三个方面的内容,包括二肽分子的聚集过程,氢键以及第一水化层内水分子动力学。通过研究二肽分子间的均力势,得出离子型二肽分子间的相互作用力要强于分子型二肽分子,从而导致形成不规整的聚集体的结论。离子型二肽分子极性头基与周围水分子形成的氢键的数目比分子型二肽分子要多,并且氢键的弛豫时间更长,然而极性头基与周围水分子过强的氢键相互作用并不利于二肽分子的自组装。最后,研究了第一水化层内水分子动力学。溶剂可及表面积和水分子间形成氢键的角度分布表明分子型二肽分处于一个相对疏水的环境,同时水的扩散系数和弛豫时间表明分子型二肽分子对周围水的束缚较弱。总体来说,离子型二肽分子由于强的静电相互作用不利于其自组装行为,而分子型二肽分子能够自组装形成结构规整的纳米聚集体。3.采用分子动力学模拟的方法研究了CTAB分子在二氧化硅孔道内驱油的过程。模拟结果得出,在施加外力的情况下,CTAB分子在驱油过程中能够起到降低体系自由能的作用,使得原油更容易从毛细孔道内剥离,并且能够减小施加的外力。根据外力的变化情况,可以将剥离过程分为三个阶段。首先,在第一个阶段,施加的外力较小,不足以克服原油分子间以及原油分子与二氧化硅孔壁间的相互作用,因此原油在孔道内移动较小。其次,在第二个阶段,外力不断增加,水分子在原油的空隙间运动形成水分子通道,同时表面活性剂也作用在二氧化硅壁面上。这时原油中间位置的分子在拉伸方向最先发生移动,而靠近壁面的原油分子移动较小。最后,在第三个阶段,外力达到一个恒定的值,水分子通道的不断扩大以及表面活性剂的作用改变了二氧化硅壁面的润湿性,使壁面的亲水性变强,这样原本吸附在壁面上的原油分子不断剥离,并伴随着中间原油分子在拉伸方向发生整体的移动。总的来说,加入表面活性剂以后可以有效地促进驱油过程。
[Abstract]:The supermolecular hydrogel formed by the self - assembly of dipeptide molecules has shown potential application value in the fields of controlled drug release and three - dimensional cell culture , etc .
In this paper , the process of self - assembly of Fmoc - FF small molecule self - assembly is studied by means of molecular dynamics simulation . In the third stage , the external force reaches a constant value , and the molecular movement of the oil molecules close to the wall surface is small . Finally , in the third stage , the external force reaches a constant value , the water molecular passage expands and the surface active agent changes the wettability of the wall surface of the silicon dioxide , so that the hydrophilicity of the wall surface becomes strong , so that the crude oil molecules adsorbed on the wall surface are continuously peeled off , and the oil displacement process can be effectively promoted after the surfactant is added .
【学位授予单位】：山东大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TE357.46

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