可用于燃料油脱硫新型MOF材料合成

发布时间：2017-03-18 10:04

  本文关键词：可用于燃料油脱硫新型MOF材料合成，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：燃料油中的有机硫化物经过燃烧以SOx的形式排放出去,严重危害环境和人类的健康,因此如何高效的去除燃料油中的有机硫化物成为必须解决的问题。金属有机骨架材料(MOFs)作为多孔材料的一种,具有较高的比表面积、较高的孔隙率和良好的热稳定性等优势,已经被广泛应用于液相吸附与分离、气体存储、气体分离、催化、医药、荧光等方面。本工作较为系统地研究MOFs对燃料油中的噻吩类硫化物吸附。针对苯并噻吩(BT)和二苯并噻吩(DBT)两种硫化物,采用不同类型的MOF对其进行吸附研究,具体的研究内容如下所示：1.合成MOFs。利用本实验已有的仪器设备采用水热合成法合成制备不同类型的MOFs,如MIL-101-Cr-SO3H、MIL-101-Cr-SO3Ag、 Cu-BTC、MOF-74-Cu和PCN-10,而本文中合成的PCN-10具有时间短、产量大的特点。再对材料进行粉末X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、红外分析(FT-IR)、热重分析(TGA)和比表面积(BET)等表征测试。2.针对BT的吸附测试。采用间歇吸附法,研究MIL-101-Cr-SO3H和改性后的MIL-101-Cr-SO3Ag对BT的吸附能力。测试结果表明：在初始浓度为1000ppmS时,MIL-101-Cr-SO3Ag-10的吸附容量为31.18 mgS·g-1MOF,是MIL-101-Cr-SO3H的3倍。这是由于Ag+与BT之间存在酸碱交互作用,导致吸附量提高。MIL-101-Cr-SO3Ag-10吸附BT符合拟二级动力学模型,同时MIL-101-Cr-SO3Ag-10具有很好的再生性,至少可以重复利用5次。3.针对DBT的吸附测试。采用间歇吸附法,研究Cu-BTC、 Cu-MOF-74和PCN-10这三种MOFs对DBT的吸附能力。测试结果表明：在初始浓度为1000ppmS时,PCN-10的吸附效果最好,吸附量达到75.24 mgS·g-1MOF,远高于其他吸附材料。这是由于PCN-10中的不饱和金属位和π-π络合作用导致的。对于低浓度下的DBT,PCN-10具有很好的脱除效果,脱除率达到99%,吸附后的浓度达到欧五标准。PCN-10具有很好的再生性,至少可以重复利用五次。
【关键词】：金属有机骨架材料 有机硫化物 吸附 再生
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TE624.55;O627
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-15
• 符号说明15-16
• 第一章 绪论16-34
• 1.1 引言16-17
• 1.2 金属有机骨架材料17-28
• 1.2.1 MOFs的种类17-24
• 1.2.2 MOFs的合成方法24-26
• 1.2.3 MOFs的活化方法26-27
• 1.2.4 合成MOFs的影响因素27-28
• 1.3 研究背景28-29
• 1.4 脱硫技术29-32
• 1.4.1 加氢脱硫技术29-30
• 1.4.2 氧化脱硫技术30-31
• 1.4.3 生物脱硫技术31
• 1.4.4 萃取脱硫技术31
• 1.4.5 吸附脱硫技术31-32
• 1.5 本文选题的依据、意义和内容32-33
• 1.6 本文的创新之处33-34
• 第二章 MOFs的合成与表征34-42
• 2.1 合成MOFs的实验试剂与仪器34-35
• 2.2 模型油的配制35-36
• 2.2.1 苯并噻吩模型油的配制35
• 2.2.2 二苯并噻吩模型油的配制35-36
• 2.2.3 吸附测试36
• 2.3 MOFs的制备36-38
• 2.3.1 Cu-BTC的制备36
• 2.3.2 Cu-MOF-74的制备36-37
• 2.3.3 PCN-10-Cu的制备37
• 2.3.4 MIL-101-Cr-SO_3H的制备37
• 2.3.5 MIL-101-Cr-SO_3Ag的制备37-38
• 2.4 MOFs的表征38-41
• 2.4.1 X-射线粉末衍射38-39
• 2.4.2 傅立叶变换红外线光谱分析39
• 2.4.3 扫描电子显微镜分析39
• 2.4.4 比表面积分析39-40
• 2.4.5 热重测试40-41
• 2.5 小结41-42
• 第三章 MOFs吸附苯并噻吩性能研究42-54
• 3.1 引言42-43
• 3.2 MOFs的表征43-47
• 3.2.1 MOFs的XRD图43
• 3.2.2 MOFs的SEM图43-44
• 3.2.3 MOFs的BET图44-45
• 3.2.4 MOFs的EDX图45-46
• 3.2.5 MOFs的TGA图46-47
• 3.3 MOFs吸附BT的性能47-52
• 3.3.1 时间对MIL-101-Cr-SO_3Ag吸附BT性能的影响47-48
• 3.3.2 MIL-101-Cr-SO_3Ag吸附BT的动力学模型研究48-50
• 3.3.3 MIL-101-Cr-SO_3Ag吸附BT的吸附等温线50-51
• 3.3.4 MIL-101-Cr-SO_3Ag的再生性能51-52
• 3.4 本章小结52-54
• 第四章 MOFs吸附二苯并噻吩的性能研究54-70
• 4.1 前言54-55
• 4.2 MOF材料表征55-58
• 4.2.1 MOFs的XRD图55
• 4.2.2 MOFs的BET图55-56
• 4.2.3 MOFs的SEM图56-57
• 4.2.4 MOFs的FT-IR图57-58
• 4.2.5 MOFs的TGA图58
• 4.3 MOFs吸附DBT的性能58-69
• 4.3.1 时间对PCN-10吸附DBT性能的影响60-61
• 4.3.2 浓度对PCN-10吸附DBT性能的影响61-62
• 4.3.3 温度对PCN-10吸附DBT性能的影响62-63
• 4.3.4 PCN-10吸附DBT的吸附等温线及其拟合研究63-64
• 4.3.5 PCN-10吸附DBT的动力学拟合研究64-66
• 4.3.6 PCN-10吸附DBT机理研究66-67
• 4.3.7 深度脱除67-68
• 4.3.8 PCN-10的再生性能68-69
• 4.4 本章小结69-70
• 第五章 结论70-72
• 参考文献72-84
• 致谢84-86
• 研究成果及发表的学术论文86-88
• 作者简介88-90
• 导师简介90-91
• 附件91-92

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前2条

1 ;Preparation of a kind of mesoporous carbon and its performance in adsorptive desulfurization[J];Journal of Natural Gas Chemistry;2009年03期

2 蒋宗轩,刘艳,孙秀萍,沈智奇,韩崇仁,李灿;燃料油超深度脱硫:二苯并噻吩在改性活性炭上的吸附(英文)[J];催化学报;2003年09期

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本文编号：254272