典型沉积环境中沉积有机质氮同位素组成特征及地质意义

发布时间：2020-07-29 19:44

【摘要】：氮是一种重要的生命元素,在自然界中广泛分布。由于氮元素在沉积有机质中含量较少,并且氮同位素测试对实验方法要求较高,因此关于氮同位素的研究长期受到限制。目前对典型沉积环境,特别是海相沉积环境中低含氮量的烃源岩和原油氮同位素组成特征的研究非常有限。本文采用EA-IRMS联用技术,依据杜马斯燃烧法,通过优化实验分析方法,测试出了重庆和塔里木地区烃源岩和原油样品氮同位素的稳定分布特征,并结合常规地球化学参数进行对比分析,探讨氮同位素的分布特征及地质意义。取得了以下主要认识:重庆地区的三套典型富有机质海相烃源岩的氮同位素组成具有明显差别,龙马溪组处于弱氧化沉积环境,氮同位素分布较重;五峰组氮同位素分布值整体居中;牛蹄塘组处于硫化还原的缺氧沉积环境,氮同位素分布相对较轻。塔里木地区玉尔吐斯组富有机质海相烃源岩氮同位素分布范围较大,层位底部处于富氧的沉积环境,氮同位素分布较轻;中上段处于缺氧-低氧的沉积环境,氮同位素发生正偏移。塔里木盆地不同沉积环境原油样品的氮同位素分布存在明显差异,陆相原油样品氮同位素较重,海相原油样品氮同位素分布较轻。海相原油非烃组分氮同位素一般均重于沥青质组分氮同位素。原油中不同极性含氮组分的氮同位素分布具有明显差异,非碱性含氮化合物氮同位素分布最重;碱性含氮化合物的氮同位素分布最轻。烃源岩的沉积后作用中引起的轻氮或重氮的丢失,不会显著改变原始沉积环境的氮同位素分布特征;原油的成熟度与氮同位素值之间没有发现明显的相关关系。沉积环境与氮同位素分布的存在明显的相关性,通过分析可知沉积环境的氧化还原条件对氮循环路径具有对应关系,在无氧-缺氧氮循环阶段,主要发生生物固氮作用,分馏较少,沉积层中的氮同位素分布普遍偏轻。在缺氧-含氧过度阶段,氮的循环反应复杂,沉积水体内发生硝化作用、反硝化作用,以及氨氧化作用,分馏复杂,沉积层中的氮同位素分布偏重。在含氧-富氧氮循环阶段,反硝化作用等被抑制,仅发生硝化作用,氮同位素的分布也会较轻。因此氮同位素是指示沉积古环境的可靠指标。
【学位授予单位】：中国石油大学(北京)
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：P618.13
【图文】：

氮同位素,分馏,不同形态氮

N[6,29]。如图1.1所示，在氮的循环过程中，氮的固定、矿化、同化等过程产生的同位素分馏较小，产生的同位素分馏Δ15N基本稳定在0‰左右。引起分馏的主要反应集中在硝化作用及反硝化作用中，虽然硝化作用过程产生的分馏使产物硝酸盐比反应物氨的氮同位素值轻18‰到29‰左右，但由于硝化作用经历了两步氧化，第一阶段反应速率较慢，第二阶段反应速率较快，因此在实际中产生的分馏较小[30]。而反硝化作用产生的氮同位素分馏非常明显，产生Δ15N可能达到-5‰～-40‰，这一过程主要是由于反应产物N2的散失造成的。大量反硝化过程产生的氮气散失到大气中

分布图,自然界,分布图,氮同位素

1 火成岩；2 火山气；3a 植物；3b 动物；4 泥岩；5 煤；6 沉积岩中的有机质；7 原油；8 天然气；虚线示大气氮图 1.2 自然界中氮同位素的分布图[13]Fig 1.2 Distribution of nitrogen isotopes in nature[13]积有机质氮同位素的研究现状表 1.1 国内外学者氮同位素研究综述表 1.1 Summary of scholars' nitrogen iosotpe research in china and年份研究进展oore 1958 首次界定了美国南部原油处于 1‰至者 1975 测试出日本原油的氮同位素分布范围1978 东北太平样的滨海沉积物中15N 值为ti 1980 分析了硝化作用和反硝化作用的atts 1986 澳大利亚不同类型油页岩的范围为-2 1995 解释了有机质成岩作用中氮同位素

氮同位素,分布区间,沉积环境

境的变化对沉积物氮同位素组成的影响信息会随着成岩过程保存在沉积有机质中。陈践发（2015）对不同沉积环境中的原油样品的氮同位素分布进行了详细研究，并对其特征做了统计（图1.4），研究表明不同盆地的原油样品的氮同位素分布存在明显差异，海相环境和陆相环境的原油样品氮同位素分布明显不同。海相盆地中的原油氮同位素分布较轻，而陆相盆地中不同沉积环境的原油碳同位素值分布相近，但是氮同位素值差异较大，利用氮同位素值分布将其很好的区分[19]。图 1.4 不同沉积环境氮同位素分布区间图[19]Fig. 1.4 The nitrogen distribution diagram in different sedimentary environment[19]

【参考文献】