热成因固体沥青的形成过程及主控因素

发布时间：2020-10-31 08:17

　　 高成熟的固体沥青是一种油裂解残渣,广泛存在于我国下古生界油气藏中。固体沥青不是简单的纯组分,而是组成和结构可变的聚集有机质。因此,加强对其形成和演化规律的认识对深层油气的成因判识和资源量评价具有重要意义。本研究利用热模拟实验探讨了热成因固体沥青的形成过程以及原油(全油和不同族组分)和烃源岩抽提物(可排出烃和残留烃)和储层环境等主控因素对其形成的影响。开展了十个系列的金管封闭体系热解实验:其中三个系列分别是采用原油的主要族组分(即饱和烃,芳烃和非烃+沥青质组分)来评价原油族组成对裂解过程中固体沥青形成的影响;五个系列是通过模拟不同油藏条件下的原油裂解,探讨了储层压力和水对原油裂解的影响;另外两个系列探讨烃源岩抽提物(可排出烃和残留烃)裂解的过程。通过对热解产物(包括甲烷,C_2-C_5气态烃,C_6-C_(12)轻质烃,C_(13+)重质烃和固体沥青)的定量分析及其碳同位素分析,力图揭示地质条件下固体沥青的形成过程以及可能影响固体沥青形成的主要因素。依据实验结果建立一套基于固体沥青的气源对比和天然气资源量评价的技术和方法,结合对塔东古城地区气藏的实例解剖,对实验结果和认识进行校正和完善。总结以上工作,本论文得到以下主要认识:(1)原油在无水条件下裂解过程可以分为四个阶段:I液态烃生成阶段(EasyRo1.0%)、II凝析油生成阶段(对应的EasyRo值为1.0~1.5%)、III湿气生成阶段(对应的EasyRo值为1.5~2.1%)和IV干气生成阶段(对应的EasyRo值为2.1%)。固体沥青的生成开始于凝析油和湿气生成阶段,并且在干气阶段大量生成,表明固体沥青是原油在高过成熟阶段的产物。(2)原油不同族组分裂解生成的固体沥青产率随成熟度的增加都逐渐升高,非烃+沥青质组分在液态烃生成阶段(EasyRo=0.5-1.0%)和凝析油生成阶段(EasyRo=1.0-1.5%)快速生成大量固体沥青,饱和烃和芳烃组分在湿气生成阶段(EasyRo=1.5-2.1%)和干气生成阶段(EasyRo=2.1-4.5%)大量生成固体沥青。当EasyRo=4.5%时,饱和烃、芳烃、非烃+沥青质生成固体沥青的产率达到最大,分别为41.91%、62.91%、64.22%。结合原油中不同族组分的含量可知裂解生成固体沥青过程中饱和烃组分贡献量达53.7%,芳烃贡献量为20.3%,非烃+沥青质贡献量为26%。因此以后便可根据实验得到的不同族组分裂解过程中固体沥青的产率,结合不同原油的各组分含量,计算出此原油相应的固体沥青产率,而不用对每一种原油的固体沥青产率进行测定。(3)原油各族组分裂解生成固体沥青的过程中,各个阶段的固体沥青的?~(13)C值变化不大(-31‰±0.5‰),这个结果可以帮我们运用于实际勘探中,根据固体沥青的?~(13)C值来反演生成其母质的?~(13)C值,从而为我们进行油-气-源对比提供依据。另外原油各族组分随着裂解温度的不断增加,生成的甲烷、乙烷及丙烷的碳同位素值都逐渐变重,且存在~(13)C_1δ~(13)C_2δ~(13)C_3的正序分布特征;其中纵向上看,在相同裂解温度下,饱和烃生成的气态烃同位素最轻,非烃+沥青质生成的气态烃同位素最重。(4)原油的加水和不加水裂解实验结果表明,水的存在对原油裂解成因的固体沥青的形成影响不大;不同压力条件下(25MPa、50MPa、75MPa和100MPa)原油裂解实验结果也表明,储层压力对原油裂解过程中生成的固体沥青产率以及气态烃产率和碳同位素值没有显著影响。(5)源岩沥青(可排出烃和残留烃)的裂解实验表明,残留烃裂解过程中生成的固体沥青最大产率明显比可排出烃生成的固体沥青最大产率更大,而残留烃生成的气态烃产率比对应的可排出烃生成的气态烃产率更低。这个结果一方面可以帮助我们对页岩残留烃和可排出烃(相当原油)裂解的生气量进行评价;另一方面可加深对页岩中残留烃形成的固体沥青和储层中原油裂解形成的固体沥青组成和含量的认识。(6)塔东古城地区两套烃源岩(下寒武统的西大山组和中奥陶统黑土凹组)的干酪根碳同位素值有一定差别,黑土凹组偏重,大都大于-30.0‰,西大山组较轻,基本-30.0‰。储层固体沥青的碳同位素值大约在-32.0‰~-30.3‰之间,结合固体沥青碳同位素值和干酪根碳同位素值的关系式,可以初步推断储层固体沥青的烃源岩来自西大山组。塔东古城地区下古生界油藏大都经历了高过成熟,原油裂解主要发生在晚奥陶世-志留世,固体沥青和甲烷也主要生成于此阶段,他们的转换率受最大成熟度控制。
【学位单位】：中国科学院大学(中国科学院广州地球化学研究所)
【学位级别】：博士
【学位年份】：2019
【中图分类】：TE626.86
【部分图文】：

13图 1.1 本次工作技术路线图Figure 1.1 The technology roadmap of the dissertation1.5 论文工作量本次研究共计 4 次前往黑龙江大庆油田有限责任公司勘探开发研究院，现场工作 20 余工作日，采集 2 个固体沥青样品、12 块岩心样品和 22 个岩屑样品，以及收集若干数据与图件资料。另外采集了茂名油页岩用于黄金管热模拟实验。

探清这一过程，建立了基于干酪根热降解成烃理论，而 Cannon 等(1974)地质过程中的时温补偿关系，逐渐建立了生烃动力学理论，采用化学反应的手段来研究地质条件下低温长时间的慢速反应过程。(Ungerer et al., 198rnham et al., 1997；Lakshxnanan et al., 1994；Behar et al., 1992，1997；Cram, 1998) 利用平行一级动力学模型和阿伦尼乌斯方程来模拟原油演化过程动力学热模拟研究是以一套热解实验装置为基础将得到的数据进行生烃动计算。本研究利用的这套热解实验装置采用封闭的黄金管生烃模拟体系(等，1998；熊永强等，2002)。油气从烃源岩热解生成的阶段里，时间和现一种符合化学反应动力学的互补关系。我们采用 Sweeney 和 Burnham(1的“EasyRo”方法来计算模拟实验中热成熟度，图 2.1 是利用该方法得到的验中各温度点所对应的 EasyRo 值。可以实现利用高温且快速升温速率模拟的结果来解释相对低温且低升温速率的的实际地质环境。

第 2 章 原油组成对储层固体沥青形成的影响2.2.2 实验样品本实验研究采用的原油样品为塔里木盆地的哈得 23 井正常油。图 2.2 展示了这个油样饱和烃组分通过色谱质谱联用仪分析得到的总离子流图，从图 2.2 的总离子图可知，生物降解作用对该原油样品并未造成一定的影响。另外从得到的正构烷烃的分布特征来看，同样表明该原油没有发生显著的裂解。
【参考文献】

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本文编号：2863693