煤地下气化灰层中气体传质和反应的研究

发布时间：2020-11-11 05:35

　　 在我国“富煤贫油少气”的能源格局下,煤气化是大部分煤清洁高效利用技术的关键环节,也是满足日益增长的能源及化工产品需求的重要途径。不同于传统煤气化,煤地下气化是一种将气化剂通入地下与煤层就地反应并产出合成气,残余的灰留在地下的工艺,目前尚未大规模工业化运行。一百余年来许多国家开展了煤地下气化场地试验,研究方向主要集中在操作调控上,未能从复杂多变的地下生产条件中抽提出机理性的规律。出于强化过程扩大生产规模的需要,研究者们建立了多种模型展开模拟研究,以期认识地下的“黑箱”过程,但在模型的有效性和参数的准确性方面尚存诸多问题。传统煤气化工艺已认识到数毫米的灰层对气体传质和反应有不可忽视的影响,因此需引入主动排灰的设备和措施来保证反应器内气化强度。煤地下气化工艺无法进行排灰,因此连续生产过程中气化反应表面绝大部分时间覆盖着灰层,其影响不应被忽略。多孔介质领域的已有研究表明,气体在多孔介质(对地下气化过程而言即为灰层)中的扩散与在气流主体中的扩散行为显著不同,会对传质和产物分布造成影响;此外,在高温的灰层中,产物合成气还可能发生燃烧反应,它同样会对传质和产物分布造成影响。但纵观当前对煤地下气化的模型与模拟研究,由于缺乏对气体在灰层中扩散和反应行为的基础研究和数据,鲜见对灰层影响气体传质和反应的量化讨论。有鉴于此,本论文以管式炉和热天平中煤焦的气化反应和CFD模拟为主要手段,辅以气固两相的表征分析与理论推导,展开对煤地下气化灰层中气体传质和反应行为的基础研究,量化灰层的影响。完成的主要工作如下:(1)以灰层及内部的气体为对象进行CFD模拟,证明只要气化剂中存在O2,灰层中普遍存在合成气燃烧的现象,该现象导致灰层中出现高于反应温度的局部高温区域;气化剂中的CO2和H2O含量增加,会使局部高温区域位置向灰层的外表面移动。(2)精确设计了煤焦的一维单向气化实验,以O2为气化剂,分析了一系列灰层的微观形貌和无机物组成,发现灰熔点为1733 K的鲁仙煤灰在反应温度1573 K下发生了熔融,证明灰层中发生了 CO燃烧,其放热导致了局部热区;灰层中合成气的燃烧也改变了反应分布及产物的选择性,灰层对O2的阻碍以及CO的燃烧使得炭壁面主要发生C与CO2的吸热反应,CO在最终产物中的占比随着灰层增厚而下降。(3)将煤地下气化反应中气体(气化剂和产物气)在通道中的外扩散、在灰层中的内扩散以及在煤焦表面的反应三个过程解耦,建立了 O2与CO2两种气体在灰层中有效扩散系数的计算方法,认识了灰层中孔隙随反应过程增大进而导致气体有效扩散系数随之增加的规律;认识了灰层中合成气燃烧变相强化O2传质的现象,发现本文条件下O2的有效扩散系数显著高于CO2的有效扩散系数。(4)在不考虑灰层熔融并忽略外扩散阻力的情况下,通过孔隙分析建立了使用灰层厚度与温度估算气体有效扩散系数的简便方法,可以为模拟研究提供传质参数的基础数据,内扩散阻力在总阻力中占比越高、估算越准确。在本文的实验条件下,灰层厚度超过3 mm时,对于O2内扩散阻力占比高于65%,对于CO2内扩散阻力占比高于85%。通过分析系统阻力构成及影响因素,发现于煤地下气化场景中很容易进入内扩散阻力控制范围,使用该估算方法的精度能够满足后续计算要求。(5)建立了渗滤通道局部模型,进行了煤地下气化的CFD模拟,描述了灰层影响下的气体传质与反应分布,判断了不同有效扩散系数的设置对模拟结果的影响,量化了灰层厚度及气化剂流动速率对气体传质与反应分布的影响。
【学位单位】：北京化工大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2018
【中图分类】：TD841
【部分图文】：

出于战略安全和环境保护的考量，我国也着力发展多元化的能源形式。根据??家统计局发布统计年鉴的数据［２］，如图１－２所示，水电风能太阳能核电等能源??经多年发展，在我国能源消费构成中的占比从１９９６年的６％提高到了?２０１６年??１３．３％，但与此同时煤炭的占比为６２％，仍是我国能源结构中的主要组成部分。??

煤气化是煤炭高效洁净利用的核心技术之一，其产物合成气（ＣＯ与Ｈ２）是??诸多煤化工过程的起点，大力发展煤气化技术可以有效降低这些煤化工过程的成??本。如图１－３所示，民用、工业燃气通过煤气化获得；煤基合成氨工艺以及煤直??接液化所用的氢气来源于煤气化过程；用于补充石油化工产品的煤制甲烷、煤制??

?１８．３％??图１－２?１９９６年与２０１６年中国能源消费构成??Ｆｉｇ．?１－２?Ｅｎｅｒｇｙ?ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ?ｃｏｎｓｔｉｔｕｔｅｓ?ｏｆ?Ｃｈｉｎａ?ｉｎ?１９９６?ａｎｄ?２０１６??煤气化是煤炭高效洁净利用的核心技术之一，其产物合成气（ＣＯ与Ｈ２）是??诸多煤化工过程的起点，大力发展煤气化技术可以有效降低这些煤化工过程的成??本。如图１－３所示，民用、工业燃气通过煤气化获得；煤基合成氨工艺以及煤直??接液化所用的氢气来源于煤气化过程；用于补充石油化工产品的煤制甲烷、煤制??醇醚燃料以及费托合成（间接液化）工艺所用原料也是来源于煤气化过程产生的??合成气。??＾工业、民用燃气??＋ｏ２／ｈ２ｏ?????ｃｏ?＋?ＨＨ?＿??、合成气＊＜甲醇??油??二甲醚??烯烃??图１－３煤气化及后续过程示意图??Ｆｉｇ．?１－３?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｃｏａｌ?ｇａｓｉｆｉｃａｔｉｏｎ?ａｎｄ?ｄｏｗｎｓｔｒｅａｍ?ｐｒｏｃｅｓｓ??自１８５７年德国西门子兄弟发明用块煤生产煤气的炉子以来，煤气化技术历??经不同阶段的发展应用逐渐成熟，以固体煤与气化剂在炉内的相对运动可以分为??移动床气化，流化床气化，气流床气化及若干变形，广泛应用于工业规模的气化??生产。??受传统煤气化工艺的启发，也出现了将煤的开采与气化工艺结合起来进行的??设想：煤地下气化（ｕｎｄｅｒｇｒｏｕｎｄ?ｃｏａｌ?ｇａｓｉｆｉｃａｔｉｏｎ
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本文编号：2878817