泥页岩中主要粘土矿物对甲烷吸附的控制作用

发布时间：2020-11-13 12:43

　　 粘土矿物作为泥页岩的主要组成矿物,对泥页岩的甲烷吸附有着重要的影响。本文通过XRD和分子结构模拟计算了粘土矿物的晶胞结构参数,并建立了粘土矿物的晶体构型;通过SEM、MIP、BET研究了粘土矿物的孔隙形态、孔隙连通性、比表面积和孔隙体积及孔径分布特征;通过等温吸附实验对比分析了粘土矿物的甲烷吸附能力;针对粘土矿物的甲烷吸附特征建立了D-A和L-F吸附模型,并综合分析了粘土矿物的晶体结构、孔隙结构、含水性、有机质含量对其甲烷吸附的影响。研究表明:蒙脱石每个单位晶胞含有0.25~0.60个结构负电荷,伊利石每个单位晶胞的负电荷数为0.6~1.0,高岭石单位晶胞负电荷数几乎为0;蒙脱石主要成分为硅(Si)、铝(Al)、钙(Ca)、钠(Na),伊利石为硅(Si)、铝(Al)、钾(K),高岭石为硅(Si)、铝(Al);蒙脱石晶层间引力以分子间力为主,引力弱,伊利石晶层间引力以静电力为主,引力较强,高岭石晶层间引力以氢键为主,引力强;扫描电镜下蒙脱石多呈圆形,孔隙大小约50nm~2.5um,伊利石多呈圆形、不规则型,孔隙大小约100nm~3um,高岭石多呈圆形、不规则型,孔隙大小约50nm~1.25um;蒙脱石的孔隙连通性强于伊利石,伊利石强于高岭石;粘土矿物的孔隙体积和比表面积顺序为蒙脱石伊利石高岭石,蒙脱石和伊利石孔隙体积皆以微孔和过渡孔为主,比表面积主要集中在过渡孔,高岭石孔隙体积和比表面积皆以微孔为主;干燥条件下粘土矿物的甲烷吸附量顺序皆为蒙脱石伊利石高岭石,蒙脱石的最大吸附量为3.796cm~3/g,伊利石为2.215cm~3/g,高岭石为1.003cm~3/g。吸附量与压力曲线以10MPa为拐点,0~10MPa之间吸附量在不断增加,10MPa以后吸附曲线开始下降;D-A和L-F吸附模型能够很好描述粘土矿物在高压阶段出现负吸附的现象,对数据拟合度较高;粘土矿物的晶体层间距差异会导致其甲烷吸附量的差异,晶层间距越大甲烷吸附能力越强;粘土矿物的微孔对其甲烷吸附会产生较大影响;粘土矿物的含水率越高,其甲烷吸附能力越弱;粘土矿物中有机质含量越高,其甲烷吸附量越大。
【学位单位】：河南理工大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：P618.13
【部分图文】：

技术路线图

图 2-1 X 射线衍射曲线Fig.2-1 X ray diffraction curve土矿物的 X 射线衍射图谱具宽散的基面衍射序列度一边不对称。蒙脱石衍射峰阴影面较大，伊利MDI Jade软件计算得出蒙脱石晶胞参数a=0.51伊利石晶胞参数 a=0.491,b=1,c=0.540, α=γ=β=915,c=0.556, α = 91°，β =105°，γ=89°。射实验结果，采用 Materials Studio 软件对粘土矿如下图 2、3、4。

图 2-1 X 射线衍射曲线Fig.2-1 X ray diffraction curve图 2-1 表明粘土矿物的 X 射线衍射图谱具宽散的基面衍射序列，这些基面衍射序列往往向高角度一边不对称。蒙脱石衍射峰阴影面较大，伊利石和高岭石衍射峰较为清晰。通过MDI Jade软件计算得出蒙脱石晶胞参数a=0.515,b=1.4,c=0.738,α=γ=90°，β=94°，伊利石晶胞参数 a=0.491,b=1,c=0.540, α=γ=β=99°，高岭石晶胞参数 a=0.556,b=0.715,c=0.556, α = 91°，β =105°，γ=89°。结合 X 射线衍射实验结果，采用 Materials Studio 软件对粘土矿物的分子结构进行模拟，其构型如下图 2、3、4。
【参考文献】

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本文编号：2882200