生物质合成气甲烷化耦合焦油重整研究
发布时间：2020-12-26 01:36
随着人们环保意识的增强,化石能源存量降低和开发利用成本上升,生物质等可再生能源的利用越来越受到人们的关注。生物质经气化、甲烷化制合成天然气具有污染物排放少、技术和投资风险低、市场前景广阔等优点。基于生物质制天然气的工艺面临的主要技术障碍,即气化焦油的难脱除及缺少成熟的甲烷化工艺,本文提出在气固逆流移动床反应器的甲烷化耦合焦油重整脱除工艺。首先,制备NiO/hematite催化剂,在固定床上探究了载体煅烧温度、载镍量、催化剂焙烧温度、还原温度及反应温度对催化甲烷化过程的影响,结果发现载体表面部分还原的FexOy与负载NiO相互作用形成的Ni-Fe合金,使得催化剂的抗积炭能力增强。在反应温度400oC,H2/CO2摩尔比6.0,还原温度400oC的条件下,8NiO/400-hematite-350催化剂催化甲烷化反应的CO2转化率和CH4选择性可分别可达94.2%和97.7%。以甲苯作为焦油模型化合物,进一步探究8N...
【文章来源】：大连理工大学辽宁省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：72 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
引言
1 文献综述
1.1 生物质气化制天然气
1.2 甲烷化工艺
1.2.1 甲烷化反应特点
1.2.2 甲烷化催化剂
1.2.3 甲烷化反应器
1.3 焦油脱除技术
1.3.1 焦油的组成
1.3.2 焦油的脱除
1.3.3 焦油重整催化剂
1.4 甲烷化耦合焦油重整工艺
1.5 本课题的研究内容及意义
2 催化剂的制备与评价
2.1 实验部分
2.1.1 实验原料
2.1.2 催化剂的制备
2.1.3 催化剂的表征方法
2.1.4 催化剂的活性评价
2.2 赤铁矿和载镍赤铁矿结构及其热变规律
2.2.1 赤铁矿和载镍赤铁矿形貌分析
2.2.2 赤铁矿及载镍赤铁矿中不同晶相相互作用
2.3 NiO/hematite催化甲烷化活性评价
2.3.1 载体煅烧温度对NiO/hematite催化甲烷化活性的影响
2.3.2 催化剂焙烧温度对NiO/hematite催化甲烷化活性的影响
2.3.3 载镍量对NiO/hematite催化甲烷化活性的影响
2.3.4 还原温度对NiO/hematite催化甲烷化活性的影响
2甲烷化活性的影响"> 2.3.5 反应温度对NiO/hematite催化CO2甲烷化活性的影响
2/CO2 比对NiO/hematite催化甲烷化活性的影响"> 2.3.6 H2/CO2 比对NiO/hematite催化甲烷化活性的影响
2.4 热力学计算
2.5 催化焦油重整
2.6 本章小结
3 甲烷化耦合焦油重整
3.1 实验部分
3.1.1 生物质原料
3.1.2 提质床料的制备
3.1.3 实验装置和原理
3.1.4 产品分析
3.1.5 数据处理
3.2 稳定性实验
3.3 甲烷化耦合焦油重整
3.3.1 床料中NiO/hematite的占比对耦合反应的影响
3.3.2 提质温度对甲烷化耦合焦油重整反应的影响
3.3.3 S/B对甲烷化耦合焦油重整反应的影响
3.4 床料的选择对耦合反应产物的影响
3.4.1 床料对耦合反应气体组成的影响
3.4.2 床料对焦油重整产物分布的影响
3.5 甲烷化耦合焦油重整和AER
3.5.1 床料组成对甲烷化耦合焦油重整和AER反应的影响
3.5.2 提质温度对甲烷化耦合焦油重整和AER反应的影响
3.5.3 S/B对甲烷化耦合焦油重整和AER反应的影响
3.6 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]煤基合成气甲烷化反应过程的热力学计算与分析[J]. 张旭,王子宗. 化学工程. 2016(11)
[2]CO2甲烷化制替代天然气热力学计算与分析[J]. 张旭,王子宗. 石油化工. 2016(08)
[3]甲烷化催化剂及反应机理的研究进展[J]. 胡大成,高加俭,贾春苗,平原,贾丽华,王莹利,许光文,古芳娜,苏发兵. 过程工程学报. 2011(05)
[4]合成天然气技术进展[J]. 杨伯伦,李星星,伊春海,蒋雪冬,张勇,周晓奇. 化工进展. 2011(01)
[5]生物质热解气化行为的研究[J]. 孙云娟,蒋剑春. 林产化学与工业. 2007(03)
[6]生物质能源转化技术与应用(Ⅰ)[J]. 蒋剑春. 生物质化学工程. 2007(03)
[7]高分散费-托合成/铁活性炭催化剂的研究——Ⅱ.铁-锰催化剂的恒温还原及其穆斯堡尔谱[J]. 沈俭一,林励吾,F.J.Berry. 燃料化学学报. 1991(02)
本文编号：2938781
【文章来源】：大连理工大学辽宁省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：72 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
引言
1 文献综述
1.1 生物质气化制天然气
1.2 甲烷化工艺
1.2.1 甲烷化反应特点
1.2.2 甲烷化催化剂
1.2.3 甲烷化反应器
1.3 焦油脱除技术
1.3.1 焦油的组成
1.3.2 焦油的脱除
1.3.3 焦油重整催化剂
1.4 甲烷化耦合焦油重整工艺
1.5 本课题的研究内容及意义
2 催化剂的制备与评价
2.1 实验部分
2.1.1 实验原料
2.1.2 催化剂的制备
2.1.3 催化剂的表征方法
2.1.4 催化剂的活性评价
2.2 赤铁矿和载镍赤铁矿结构及其热变规律
2.2.1 赤铁矿和载镍赤铁矿形貌分析
2.2.2 赤铁矿及载镍赤铁矿中不同晶相相互作用
2.3 NiO/hematite催化甲烷化活性评价
2.3.1 载体煅烧温度对NiO/hematite催化甲烷化活性的影响
2.3.2 催化剂焙烧温度对NiO/hematite催化甲烷化活性的影响
2.3.3 载镍量对NiO/hematite催化甲烷化活性的影响
2.3.4 还原温度对NiO/hematite催化甲烷化活性的影响
2甲烷化活性的影响"> 2.3.5 反应温度对NiO/hematite催化CO2甲烷化活性的影响
2/CO2 比对NiO/hematite催化甲烷化活性的影响"> 2.3.6 H2/CO2 比对NiO/hematite催化甲烷化活性的影响
2.4 热力学计算
2.5 催化焦油重整
2.6 本章小结
3 甲烷化耦合焦油重整
3.1 实验部分
3.1.1 生物质原料
3.1.2 提质床料的制备
3.1.3 实验装置和原理
3.1.4 产品分析
3.1.5 数据处理
3.2 稳定性实验
3.3 甲烷化耦合焦油重整
3.3.1 床料中NiO/hematite的占比对耦合反应的影响
3.3.2 提质温度对甲烷化耦合焦油重整反应的影响
3.3.3 S/B对甲烷化耦合焦油重整反应的影响
3.4 床料的选择对耦合反应产物的影响
3.4.1 床料对耦合反应气体组成的影响
3.4.2 床料对焦油重整产物分布的影响
3.5 甲烷化耦合焦油重整和AER
3.5.1 床料组成对甲烷化耦合焦油重整和AER反应的影响
3.5.2 提质温度对甲烷化耦合焦油重整和AER反应的影响
3.5.3 S/B对甲烷化耦合焦油重整和AER反应的影响
3.6 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]煤基合成气甲烷化反应过程的热力学计算与分析[J]. 张旭,王子宗. 化学工程. 2016(11)
[2]CO2甲烷化制替代天然气热力学计算与分析[J]. 张旭,王子宗. 石油化工. 2016(08)
[3]甲烷化催化剂及反应机理的研究进展[J]. 胡大成,高加俭,贾春苗,平原,贾丽华,王莹利,许光文,古芳娜,苏发兵. 过程工程学报. 2011(05)
[4]合成天然气技术进展[J]. 杨伯伦,李星星,伊春海,蒋雪冬,张勇,周晓奇. 化工进展. 2011(01)
[5]生物质热解气化行为的研究[J]. 孙云娟,蒋剑春. 林产化学与工业. 2007(03)
[6]生物质能源转化技术与应用(Ⅰ)[J]. 蒋剑春. 生物质化学工程. 2007(03)
[7]高分散费-托合成/铁活性炭催化剂的研究——Ⅱ.铁-锰催化剂的恒温还原及其穆斯堡尔谱[J]. 沈俭一,林励吾,F.J.Berry. 燃料化学学报. 1991(02)
本文编号：2938781
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