无模板剂多级孔Ce-ZSM-5分子筛的制备及其吸附脱硫性能
发布时间：2021-01-28 20:35
采用无模板剂法制备了多级孔Ce-ZSM-5分子筛,通过XRD、SEM、FTIR、N2吸附-脱附、NH3-TPD等方法对分子筛晶体结构、形貌、孔结构参数及表面酸性进行了表征。以噻吩为模型分子考察了分子筛吸附脱硫性能,并进行了吸附热力学和吸附动力学研究。实验结果表明,多级孔Ce-ZSM-5分子筛的吸附量高于微孔ZSM-5和多级孔ZSM-5分子筛,吸附脱硫过程主要为单分子层化学吸附,333 K时最大吸附硫容为0.497 mmol/g;该吸附过程符合拟n级动力学模型,级数为1.2。
【文章来源】：石油化工. 2020,49(02)北大核心
【文章页数】：7 页
【部分图文】：
图1 分子筛的XRD谱图
图1 分子筛的XRD谱图图3为多级孔ZSM-5分子筛和多级孔CeZSM-5分子筛的FTIR谱图。由图3可知，449,795,1 103,1 217 cm-1处的吸收峰分别归属于ZSM-5分子筛骨架中TO4四面体的T—O的弯曲振动峰、T—O—T键的内部对称伸缩振动、T—O—T键的内部反对称伸缩振动峰以及T—O—T的外部伸缩振动峰；548 cm-1处的吸收峰归属于MFI骨架结构的双五元环特征峰，这与XRD对分子筛结构的分析相对应，1 633 cm-1处的吸收峰归属于晶格中水的吸收峰，3 435 cm-1处的吸收峰归属于吸附水的吸收峰[21-22]。而多级孔Ce-ZSM-5分子筛振动峰分别位于455,550,789,1 076,1 220 cm-1处，部分振动峰对比多级孔ZSM-5分子筛发生蓝移，由多级孔ZSM-5分子筛的795,1 103 cm-1变为789,1 076 cm-1，峰强度也发生变化。因此，在多级孔Ce-ZSM-5分子筛的制备过程中部分Ce可能进入了ZSM-5分子筛骨架形成Si—O—Ce或Al—O—Ce键，导致TO4四面体的振动峰发生变化。
图3为多级孔ZSM-5分子筛和多级孔CeZSM-5分子筛的FTIR谱图。由图3可知，449,795,1 103,1 217 cm-1处的吸收峰分别归属于ZSM-5分子筛骨架中TO4四面体的T—O的弯曲振动峰、T—O—T键的内部对称伸缩振动、T—O—T键的内部反对称伸缩振动峰以及T—O—T的外部伸缩振动峰；548 cm-1处的吸收峰归属于MFI骨架结构的双五元环特征峰，这与XRD对分子筛结构的分析相对应，1 633 cm-1处的吸收峰归属于晶格中水的吸收峰，3 435 cm-1处的吸收峰归属于吸附水的吸收峰[21-22]。而多级孔Ce-ZSM-5分子筛振动峰分别位于455,550,789,1 076,1 220 cm-1处，部分振动峰对比多级孔ZSM-5分子筛发生蓝移，由多级孔ZSM-5分子筛的795,1 103 cm-1变为789,1 076 cm-1，峰强度也发生变化。因此，在多级孔Ce-ZSM-5分子筛的制备过程中部分Ce可能进入了ZSM-5分子筛骨架形成Si—O—Ce或Al—O—Ce键，导致TO4四面体的振动峰发生变化。图4为多级孔Ce-ZSM-5分子筛的吸附等温线和孔径分布。由图4a可知，试样均具有H1型回滞环，说明试样均含有介孔；在相对压力小于0.01时，各试样等温线都存在急剧上升趋势，说明试样均含有微孔。
【参考文献】：
期刊论文
[1]多级孔β分子筛在噻吩烷基化反应中的催化性能[J]. 汤雁婷,吕林静,马新起,赵静静,孟松涛,郭泉辉. 石油化工. 2018(01)
[2]混合碱处理制备微介孔催化剂及其噻吩烷基化催化性能[J]. 刘冬梅,铁大兴,高晨义,毛艳红,王海彦,于海兵. 燃料化学学报. 2017(02)
[3]FCC过程中噻吩类硫化物转化规律的研究进展[J]. 吴群英,达志坚,朱玉霞. 石油化工. 2012(04)
本文编号：3005650
【文章来源】：石油化工. 2020,49(02)北大核心
【文章页数】：7 页
【部分图文】：
图1 分子筛的XRD谱图
图1 分子筛的XRD谱图图3为多级孔ZSM-5分子筛和多级孔CeZSM-5分子筛的FTIR谱图。由图3可知，449,795,1 103,1 217 cm-1处的吸收峰分别归属于ZSM-5分子筛骨架中TO4四面体的T—O的弯曲振动峰、T—O—T键的内部对称伸缩振动、T—O—T键的内部反对称伸缩振动峰以及T—O—T的外部伸缩振动峰；548 cm-1处的吸收峰归属于MFI骨架结构的双五元环特征峰，这与XRD对分子筛结构的分析相对应，1 633 cm-1处的吸收峰归属于晶格中水的吸收峰，3 435 cm-1处的吸收峰归属于吸附水的吸收峰[21-22]。而多级孔Ce-ZSM-5分子筛振动峰分别位于455,550,789,1 076,1 220 cm-1处，部分振动峰对比多级孔ZSM-5分子筛发生蓝移，由多级孔ZSM-5分子筛的795,1 103 cm-1变为789,1 076 cm-1，峰强度也发生变化。因此，在多级孔Ce-ZSM-5分子筛的制备过程中部分Ce可能进入了ZSM-5分子筛骨架形成Si—O—Ce或Al—O—Ce键，导致TO4四面体的振动峰发生变化。
图3为多级孔ZSM-5分子筛和多级孔CeZSM-5分子筛的FTIR谱图。由图3可知，449,795,1 103,1 217 cm-1处的吸收峰分别归属于ZSM-5分子筛骨架中TO4四面体的T—O的弯曲振动峰、T—O—T键的内部对称伸缩振动、T—O—T键的内部反对称伸缩振动峰以及T—O—T的外部伸缩振动峰；548 cm-1处的吸收峰归属于MFI骨架结构的双五元环特征峰，这与XRD对分子筛结构的分析相对应，1 633 cm-1处的吸收峰归属于晶格中水的吸收峰，3 435 cm-1处的吸收峰归属于吸附水的吸收峰[21-22]。而多级孔Ce-ZSM-5分子筛振动峰分别位于455,550,789,1 076,1 220 cm-1处，部分振动峰对比多级孔ZSM-5分子筛发生蓝移，由多级孔ZSM-5分子筛的795,1 103 cm-1变为789,1 076 cm-1，峰强度也发生变化。因此，在多级孔Ce-ZSM-5分子筛的制备过程中部分Ce可能进入了ZSM-5分子筛骨架形成Si—O—Ce或Al—O—Ce键，导致TO4四面体的振动峰发生变化。图4为多级孔Ce-ZSM-5分子筛的吸附等温线和孔径分布。由图4a可知，试样均具有H1型回滞环，说明试样均含有介孔；在相对压力小于0.01时，各试样等温线都存在急剧上升趋势，说明试样均含有微孔。
【参考文献】：
期刊论文
[1]多级孔β分子筛在噻吩烷基化反应中的催化性能[J]. 汤雁婷,吕林静,马新起,赵静静,孟松涛,郭泉辉. 石油化工. 2018(01)
[2]混合碱处理制备微介孔催化剂及其噻吩烷基化催化性能[J]. 刘冬梅,铁大兴,高晨义,毛艳红,王海彦,于海兵. 燃料化学学报. 2017(02)
[3]FCC过程中噻吩类硫化物转化规律的研究进展[J]. 吴群英,达志坚,朱玉霞. 石油化工. 2012(04)
本文编号：3005650
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