H 2 S/CH 4 及CO 2 /CH 4 混合物分离的分子模拟研究
发布时间：2021-03-10 22:14
天然气作为一种清洁、经济的化石能源,已经被广泛地应用到各个领域。然而,根据气田所在位置的不同,开采出来的天然气中通常含有不同浓度的CO2、H2S等酸性气体杂质。为满足管道输送以及安全使用要求,工业上多采用有机胺溶液吸收法进行脱硫脱碳处理,但该方法能耗高、污染大。而吸附与膜分离等新型分离方法则克服了这些缺点。新型碳材料,尤其是石墨烯（Graphene）、石墨烯/碳纳米管复合材料（GNHS）和石墨炔（Graphyne）等,具有高强度,耐腐蚀、耐高温和高比表面积等优点,可作为优良的吸附剂和膜分离材料。本文采用巨正则蒙特卡洛方法,研究了H2S/CH4以及CO2/CH4二元混合物在新型碳材料（石墨烯、GNHS、多层石墨炔纳米结构）中的吸附分离机理,探讨了压力、温度、气相组成、吸附剂内预先吸附少量水分子等因素对吸附分离性能的影响,并采用分子动力学方法分析了混合物中各组分在吸附剂内部的动力学性质,以及多孔石墨烯膜孔处电荷对H2S/CH4混合物分离性能的影响。主要研究内容如下:首先,采用分子动力学方法研究了等摩尔H2S/CH4混合物在单层石墨烯表面的吸附性能。结果表明,各组分在石墨烯表面的吸附可视为单...
【文章来源】：重庆大学重庆市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：121 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
中文摘要
英文摘要
主要符号表
1 绪论
1.1 天然气发展概况
1.2 多孔材料吸附法在天然气净化中应用的研究进展
1.2.1 实验研究
1.2.2 理论研究
1.2.3 分子模拟研究
1.3 膜分离方法在天然气净化中应用的研究进展
1.3.1 膜分离的基本原理
1.3.2 膜分离研究进展
1.4 石墨烯及其衍生材料的研究进展
1.4.1 石墨烯的研究进展
1.4.2 石墨炔的研究进展
1.5 本文的研究方法、目的及内容
1.5.1 研究方法
1.5.2 研究目的
1.5.3 研究内容
1.5.4 创新点
2 分子模拟方法
2.1 分子模拟的基本原理
2.1.1 蒙特卡洛模拟
2.1.2 分子动力学模拟
2.2 分子力场
2.2.1 两体势能模型
2.2.2 多体势能模型
2.3 系综的选择
2.3.1 系综的分类
2.3.2 系综的恒温控制方法
2.3.3 系综的恒压控制方法
2.4 边界条件的确定
2.4.1 周期边界条件
2.4.2 非周期边界条件
2.5 数值算法
2.5.1 Verlet数值计算法
2.5.2 Leap-frog法和Velocity-Verlet法
2.5.3 Beeman算法
2.6 宏观参数的计算
2.6.1 GCMC模拟
2.6.2 分子动力学模拟
2.7 物理量的无量纲化处理
2S/CH4、CO2/CH4混合物">3 石墨烯及其复合结构吸附分离H2S/CH4、CO2/CH4混合物
2S/CH4混合物在石墨烯表面的吸附性能"> 3.1 H2S/CH4混合物在石墨烯表面的吸附性能
3.1.1 模拟细节
3.1.2 吸附选择性
3.1.3 气-固界面张力
3.1.4 含缺陷的石墨烯表面吸附性能
2S/CH4混合物分离性能研究"> 3.2 石墨烯-碳纳米管复合材料（GNHS）对H2S/CH4混合物分离性能研究
3.2.1 模型及模拟细节
3.2.2 压力对GNHS吸附分离性能的影响
3.2.3 温度对GNHS吸附分离性能的影响
3.2.4 气相摩尔组成对GNHS吸附分离性能的影响
2S与CH4在GNHS内的动力学性质"> 3.2.5 H2S与CH4在GNHS内的动力学性质
2/CH4混合物分离性能研究"> 3.3 GNHS对CO2/CH4混合物分离性能研究
3.3.1 模拟细节
2/CH4混合物吸附分离性能的影响"> 3.3.2 压力对等摩尔CO2/CH4混合物吸附分离性能的影响
2/CH4混合物吸附分离性能的影响"> 3.3.3 温度及气相组成对等摩尔CO2/CH4混合物吸附分离性能的影响
2/CH4混合物在GNHS内的吸附动力学性质"> 3.3.4 CO2/CH4混合物在GNHS内的吸附动力学性质
3.4 本章小结
2S/CH4混合物分离性能研究">4 多层石墨炔结构对H2S/CH4混合物分离性能研究
4.1 模拟细节
4.2 纯流体吸附模拟
4.3 混合物吸附模拟
2S/CH4混合物吸附分离性能的影响"> 4.3.1 压力对等摩尔H2S/CH4混合物吸附分离性能的影响
2S/CH4混合物吸附分离性能的影响"> 4.3.2 温度对等摩尔H2S/CH4混合物吸附分离性能的影响
2S/CH4混合物分离的影响"> 4.3.3 吸附剂内预吸附水对H2S/CH4混合物分离的影响
4.4 本章小结
2S/CH4混合物的分子动力学模拟">5 多孔石墨烯膜分离H2S/CH4混合物的分子动力学模拟
5.1 模拟细节
5.1.1 模型
5.1.2 模拟方法
5.2 结果与讨论
5.3 本章小结
6 结论与展望
6.1 结论
6.2 后继研究工作展望
致谢
参考文献
附录
A. 攻读博士学位期间发表的学术论文
B. 攻读博士学位期间参加的科研项目
【参考文献】：
期刊论文
[1]Porous graphene:Properties,preparation,and potential applications[J]. XU PengTao,YANG JiXiang,WANG KeSai,ZHOU Zhen & SHEN PanWen Key Laboratory of Advanced Energy Materials Chemistry (Ministry of Education),Institute of New Energy Material Chemistry,Computational Center for Molecular Science,College of Chemistry,Nankai University,Tianjin 300071,China. Chinese Science Bulletin. 2012(23)
[2]金属-有机骨架材料中吸附气体的扩散速率[J]. 穆韡,刘大欢,阳庆元,仲崇立. 物理化学学报. 2010(06)
[3]Synthesis, characterization, and gas permeation properties of 6FDA-2,6-DAT/mPDA copolyimides[J]. Lina WANG, Yiming CAO, Meiqing ZHOU, Xiaozhi QIU, Quan YUAN Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Dalian 116023, China. Frontiers of Chemistry in China. 2009 (02)
[4]直接Monte Carlo方法研究二维平面蒸发原子速度分布[J]. 谢国锋,王德武,应纯同. 清华大学学报(自然科学版). 2002(08)
[5]分子动力学并行算法研究[J]. 徐伟,李玉忱,王丽. 计算机工程与应用. 2002(14)
[6]分子动力学模拟中不同短程作用力计算方法的效率研究[J]. 吴江涛,刘志刚,赵小明. 西安交通大学学报. 2002(05)
博士论文
[1]金属—有机骨架材料吸附分离和膜分离性能研究[D]. 吴栋.北京化工大学 2013
本文编号：3075365
【文章来源】：重庆大学重庆市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：121 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
中文摘要
英文摘要
主要符号表
1 绪论
1.1 天然气发展概况
1.2 多孔材料吸附法在天然气净化中应用的研究进展
1.2.1 实验研究
1.2.2 理论研究
1.2.3 分子模拟研究
1.3 膜分离方法在天然气净化中应用的研究进展
1.3.1 膜分离的基本原理
1.3.2 膜分离研究进展
1.4 石墨烯及其衍生材料的研究进展
1.4.1 石墨烯的研究进展
1.4.2 石墨炔的研究进展
1.5 本文的研究方法、目的及内容
1.5.1 研究方法
1.5.2 研究目的
1.5.3 研究内容
1.5.4 创新点
2 分子模拟方法
2.1 分子模拟的基本原理
2.1.1 蒙特卡洛模拟
2.1.2 分子动力学模拟
2.2 分子力场
2.2.1 两体势能模型
2.2.2 多体势能模型
2.3 系综的选择
2.3.1 系综的分类
2.3.2 系综的恒温控制方法
2.3.3 系综的恒压控制方法
2.4 边界条件的确定
2.4.1 周期边界条件
2.4.2 非周期边界条件
2.5 数值算法
2.5.1 Verlet数值计算法
2.5.2 Leap-frog法和Velocity-Verlet法
2.5.3 Beeman算法
2.6 宏观参数的计算
2.6.1 GCMC模拟
2.6.2 分子动力学模拟
2.7 物理量的无量纲化处理
2S/CH4、CO2/CH4混合物">3 石墨烯及其复合结构吸附分离H2S/CH4、CO2/CH4混合物
2S/CH4混合物在石墨烯表面的吸附性能"> 3.1 H2S/CH4混合物在石墨烯表面的吸附性能
3.1.1 模拟细节
3.1.2 吸附选择性
3.1.3 气-固界面张力
3.1.4 含缺陷的石墨烯表面吸附性能
2S/CH4混合物分离性能研究"> 3.2 石墨烯-碳纳米管复合材料（GNHS）对H2S/CH4混合物分离性能研究
3.2.1 模型及模拟细节
3.2.2 压力对GNHS吸附分离性能的影响
3.2.3 温度对GNHS吸附分离性能的影响
3.2.4 气相摩尔组成对GNHS吸附分离性能的影响
2S与CH4在GNHS内的动力学性质"> 3.2.5 H2S与CH4在GNHS内的动力学性质
2/CH4混合物分离性能研究"> 3.3 GNHS对CO2/CH4混合物分离性能研究
3.3.1 模拟细节
2/CH4混合物吸附分离性能的影响"> 3.3.2 压力对等摩尔CO2/CH4混合物吸附分离性能的影响
2/CH4混合物吸附分离性能的影响"> 3.3.3 温度及气相组成对等摩尔CO2/CH4混合物吸附分离性能的影响
2/CH4混合物在GNHS内的吸附动力学性质"> 3.3.4 CO2/CH4混合物在GNHS内的吸附动力学性质
3.4 本章小结
2S/CH4混合物分离性能研究">4 多层石墨炔结构对H2S/CH4混合物分离性能研究
4.1 模拟细节
4.2 纯流体吸附模拟
4.3 混合物吸附模拟
2S/CH4混合物吸附分离性能的影响"> 4.3.1 压力对等摩尔H2S/CH4混合物吸附分离性能的影响
2S/CH4混合物吸附分离性能的影响"> 4.3.2 温度对等摩尔H2S/CH4混合物吸附分离性能的影响
2S/CH4混合物分离的影响"> 4.3.3 吸附剂内预吸附水对H2S/CH4混合物分离的影响
4.4 本章小结
2S/CH4混合物的分子动力学模拟">5 多孔石墨烯膜分离H2S/CH4混合物的分子动力学模拟
5.1 模拟细节
5.1.1 模型
5.1.2 模拟方法
5.2 结果与讨论
5.3 本章小结
6 结论与展望
6.1 结论
6.2 后继研究工作展望
致谢
参考文献
附录
A. 攻读博士学位期间发表的学术论文
B. 攻读博士学位期间参加的科研项目
【参考文献】：
期刊论文
[1]Porous graphene:Properties,preparation,and potential applications[J]. XU PengTao,YANG JiXiang,WANG KeSai,ZHOU Zhen & SHEN PanWen Key Laboratory of Advanced Energy Materials Chemistry (Ministry of Education),Institute of New Energy Material Chemistry,Computational Center for Molecular Science,College of Chemistry,Nankai University,Tianjin 300071,China. Chinese Science Bulletin. 2012(23)
[2]金属-有机骨架材料中吸附气体的扩散速率[J]. 穆韡,刘大欢,阳庆元,仲崇立. 物理化学学报. 2010(06)
[3]Synthesis, characterization, and gas permeation properties of 6FDA-2,6-DAT/mPDA copolyimides[J]. Lina WANG, Yiming CAO, Meiqing ZHOU, Xiaozhi QIU, Quan YUAN Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Dalian 116023, China. Frontiers of Chemistry in China. 2009 (02)
[4]直接Monte Carlo方法研究二维平面蒸发原子速度分布[J]. 谢国锋,王德武,应纯同. 清华大学学报(自然科学版). 2002(08)
[5]分子动力学并行算法研究[J]. 徐伟,李玉忱,王丽. 计算机工程与应用. 2002(14)
[6]分子动力学模拟中不同短程作用力计算方法的效率研究[J]. 吴江涛,刘志刚,赵小明. 西安交通大学学报. 2002(05)
博士论文
[1]金属—有机骨架材料吸附分离和膜分离性能研究[D]. 吴栋.北京化工大学 2013
本文编号：3075365
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/shiyounenyuanlunwen/3075365.html
