大柳塔长焰煤中灰分和无机矿物对生物产气的影响
发布时间：2021-03-30 11:04
【目的】以不同密度等级大柳塔长焰煤作为产气底物,前期驯化培养厌氧菌群进行生物模拟产气实验,研究不同密度等级煤中的灰分和无机矿物对生物产气的影响。【方法】利用小浮沉将大柳塔长焰煤分成不同密度等级的煤样,采用工业分析、XRD、XRF分析小浮沉处理得到煤样的理化性质,利用这些煤样进行生物产气模拟实验,以甲烷产量作为评价指标,分析不同密度等级煤样中灰分对产气的影响。最后,通过添加几种标准矿物方式比较了煤中无机矿物对生物产气的可能影响。【结果】不同密度等级煤样中灰分对产气量存在一般显著影响（P=0.035）,且灰分与甲烷含量呈负相关关系,其灰分中的无机矿物如高岭土、菱铁矿、氧化亚铁镁等的积累对产气有抑制作用。不同矿物配比产气实验证实低含量的粘土矿物促进甲烷的生成,高含量的粘土矿物抑制产气。【结论】不同密度等级煤中的灰分对生物产气存在一般显著的影响,高灰分煤的产气量低,而低灰分煤的产气量高。
【文章来源】：微生物学报. 2020,60(06)北大核心CSCD
【文章页数】：14 页
【部分图文】：
不同密度级煤样的工业分析结果.
本实验以6组不同密度等级的煤样分别作为底物进行生物产气实验，分别在第13天、第15天和第20天测定甲烷浓度。根据前人的研究经验，一般情况下菌群接入10 d以后才能有甲烷开始产生，故从13 d开始测定甲烷产量，第15天和第20天测定甲烷含量时发现几乎所有实验组后2次测定的产气量均低于第13天测定的产气量，且后2次测定的产气量相差不大，故在第20天时结束产气。甲烷的产量，3 d各组样本的平均甲烷产量以及3 d总甲烷产量测定数据如图3所示。根据图3可知密度级为小于1.3 g/cm3的煤样产甲烷量最高，其次为密度级在1.3–1.4 g/cm3和1.5–1.6 g/cm3的样本，其余3个煤样产甲烷量略低。结合XRF和XRD分析，密度小于1.3 g/cm3的煤样其有机组分含量最高，易于被产气菌群所利用的碳源也最多，这可能是其产气量高的主要原因。另外，通过XRD与XRF的结果可知，高密度煤样中无机矿物含量较高，其中Fe、Ca、Ti、Mg和K等金属元素的含量也较高，且高密度级煤中Al元素含量极高，是煤中仅次于Si元素的第二大主要元素，然而，低密度级煤中并未检测出Al元素，根据Liu等[30]的研究报告，以高岭土为代表的粘土矿物会有效地抑制甲烷的生成，而其中的抑制作用主要归因于Al对产甲烷菌的毒性。Zhang等[31]的研究证明了Fe3+的添加会抑制厌氧消化系统的产甲烷活性(52%–80%)。根据目前研究结果，推测灰分中可能存在某些抑制生物产气的无机物，如粘土矿物和含铁矿物周围游离于反应液中的Fe3+等，因此随着煤样密度级的增加，煤中灰分含量也在增加，生物甲烷的产生受到的抑制作用被加强，故密度级大于1.8 g/cm3的煤样产气量最低。
根据图3可知密度级为小于1.3 g/cm3的煤样产甲烷量最高，其次为密度级在1.3–1.4 g/cm3和1.5–1.6 g/cm3的样本，其余3个煤样产甲烷量略低。结合XRF和XRD分析，密度小于1.3 g/cm3的煤样其有机组分含量最高，易于被产气菌群所利用的碳源也最多，这可能是其产气量高的主要原因。另外，通过XRD与XRF的结果可知，高密度煤样中无机矿物含量较高，其中Fe、Ca、Ti、Mg和K等金属元素的含量也较高，且高密度级煤中Al元素含量极高，是煤中仅次于Si元素的第二大主要元素，然而，低密度级煤中并未检测出Al元素，根据Liu等[30]的研究报告，以高岭土为代表的粘土矿物会有效地抑制甲烷的生成，而其中的抑制作用主要归因于Al对产甲烷菌的毒性。Zhang等[31]的研究证明了Fe3+的添加会抑制厌氧消化系统的产甲烷活性(52%–80%)。根据目前研究结果，推测灰分中可能存在某些抑制生物产气的无机物，如粘土矿物和含铁矿物周围游离于反应液中的Fe3+等，因此随着煤样密度级的增加，煤中灰分含量也在增加，生物甲烷的产生受到的抑制作用被加强，故密度级大于1.8 g/cm3的煤样产气量最低。此外，产气13 d、15 d和20 d的数据显示，除密度级为1.4–1.5 g/cm3的煤样外，其余五组煤样产气13 d时甲烷的含量最高。由此推测，用这批煤样进行的生物产气实验，除密度级为1.4–1.5 g/cm3的煤样外，其余煤样的产气高峰均出现在产气13 d以前。根据王爱宽、赵娜等的研究报告，微生物利用褐煤产甲烷进入第一个产气高峰期的时间为20–28 d[32–33]。与其他研究人员的结果相比，本实验的产气高峰出现得较早，这种差异主要与不同的产气煤样与不同的菌群结构密切相关。此次研究所用的煤样为经过煤炭小浮沉实验后得到的不同灰分含量的煤样，均研磨至0.5 mm以下，与赵娜的产气实验所用的煤样相比，此次实验产气所用的煤样粒度更小，致使产气过程中微生物更容易利用煤中的底物，这可能是产气高峰提前的原因之一。由此可见，由于煤样、产气菌群、营养液的不同，产气高峰出现的时间段也不同。根据陈林勇[34]的研究结果，在煤生物成气初期，营养液及煤中的芳香环、杂环化合物和苯衍生物被溶解出来，在0–7 d内被微生物降解为易挥发性脂肪酸等易于成气的前体物质参与成气，这也较好解释了第13天前出现的产气高峰。另外，测试结果表明甲烷产量在13–18 d的变化不大，且甲烷含量较低，这可能是由于接种的产甲烷菌活性较低，导致本身甲烷的产量很少，也可能是煤样经过小浮沉处理后重液未清洗干净，残留的重液对产甲烷菌造成损伤，从而使其存活率降低或活性降低。参考产气第15天测定的甲烷产量(μmol/g煤)数据为标准进行后续的一系列相关性分析。
【参考文献】：
期刊论文
[1]针铁矿添加量对丙酸钠厌氧产甲烷的影响[J]. 钟成,王进,徐诚,黄纷,陈琪,陈天虎,岳正波. 矿物岩石地球化学通报. 2019(05)
[2]微生物降解褐煤产气实验研究[J]. 赵娜,韩作颖. 煤炭转化. 2019(03)
[3]依兰煤田依兰煤矿达连河组煤质特征研究[J]. 康玉国,闫伟,肖建伟,张晓晴,王晓永,王艳霞. 煤炭技术. 2019(03)
[4]生物成因煤层气产生原理及其影响因素的研究进展[J]. 张金龙,郭红光,韩青,李亚平,王凯. 矿产综合利用. 2018(06)
[5]自然伽马测井曲线在煤田测井中的应用[J]. 陆勇. 河南科技. 2018(10)
[6]褐煤强化产甲烷菌群的群落分析及条件优化[J]. 占迪,何环,廖远松,赵尚明,姚菁华,肖栋,唐俊,陶秀祥. 微生物学报. 2018(04)
[7]无烟煤微生物成气中间代谢产物组成及其转化[J]. 陈林勇,王保玉,邰超,关嘉栋,赵晗,王美林,韩作颖. 煤炭学报. 2016(09)
[8]煤中显微组分对生物甲烷代谢的控制效应[J]. 宋金星,郭红玉,陈山来,夏大平,王三帅,苏现波. 天然气工业. 2016(05)
[9]基于XRD分析长焰煤润湿性与其灰分的关系[J]. 文金浩,薛娇,张磊,徐翠翠,王丹,刘运敏. 煤炭科学技术. 2015(11)
[10]微生物增产煤层气技术研究进展[J]. 郭红光,王飞,李治刚. 微生物学通报. 2015(03)
博士论文
[1]褐煤本源菌生气特征及其作用机理[D]. 王爱宽.中国矿业大学 2010
硕士论文
[1]中低煤级煤有机地球化学特征及其对生物气生成的影响[D]. 邵培.中国矿业大学 2016
本文编号：3109401
【文章来源】：微生物学报. 2020,60(06)北大核心CSCD
【文章页数】：14 页
【部分图文】：
不同密度级煤样的工业分析结果.
本实验以6组不同密度等级的煤样分别作为底物进行生物产气实验，分别在第13天、第15天和第20天测定甲烷浓度。根据前人的研究经验，一般情况下菌群接入10 d以后才能有甲烷开始产生，故从13 d开始测定甲烷产量，第15天和第20天测定甲烷含量时发现几乎所有实验组后2次测定的产气量均低于第13天测定的产气量，且后2次测定的产气量相差不大，故在第20天时结束产气。甲烷的产量，3 d各组样本的平均甲烷产量以及3 d总甲烷产量测定数据如图3所示。根据图3可知密度级为小于1.3 g/cm3的煤样产甲烷量最高，其次为密度级在1.3–1.4 g/cm3和1.5–1.6 g/cm3的样本，其余3个煤样产甲烷量略低。结合XRF和XRD分析，密度小于1.3 g/cm3的煤样其有机组分含量最高，易于被产气菌群所利用的碳源也最多，这可能是其产气量高的主要原因。另外，通过XRD与XRF的结果可知，高密度煤样中无机矿物含量较高，其中Fe、Ca、Ti、Mg和K等金属元素的含量也较高，且高密度级煤中Al元素含量极高，是煤中仅次于Si元素的第二大主要元素，然而，低密度级煤中并未检测出Al元素，根据Liu等[30]的研究报告，以高岭土为代表的粘土矿物会有效地抑制甲烷的生成，而其中的抑制作用主要归因于Al对产甲烷菌的毒性。Zhang等[31]的研究证明了Fe3+的添加会抑制厌氧消化系统的产甲烷活性(52%–80%)。根据目前研究结果，推测灰分中可能存在某些抑制生物产气的无机物，如粘土矿物和含铁矿物周围游离于反应液中的Fe3+等，因此随着煤样密度级的增加，煤中灰分含量也在增加，生物甲烷的产生受到的抑制作用被加强，故密度级大于1.8 g/cm3的煤样产气量最低。
根据图3可知密度级为小于1.3 g/cm3的煤样产甲烷量最高，其次为密度级在1.3–1.4 g/cm3和1.5–1.6 g/cm3的样本，其余3个煤样产甲烷量略低。结合XRF和XRD分析，密度小于1.3 g/cm3的煤样其有机组分含量最高，易于被产气菌群所利用的碳源也最多，这可能是其产气量高的主要原因。另外，通过XRD与XRF的结果可知，高密度煤样中无机矿物含量较高，其中Fe、Ca、Ti、Mg和K等金属元素的含量也较高，且高密度级煤中Al元素含量极高，是煤中仅次于Si元素的第二大主要元素，然而，低密度级煤中并未检测出Al元素，根据Liu等[30]的研究报告，以高岭土为代表的粘土矿物会有效地抑制甲烷的生成，而其中的抑制作用主要归因于Al对产甲烷菌的毒性。Zhang等[31]的研究证明了Fe3+的添加会抑制厌氧消化系统的产甲烷活性(52%–80%)。根据目前研究结果，推测灰分中可能存在某些抑制生物产气的无机物，如粘土矿物和含铁矿物周围游离于反应液中的Fe3+等，因此随着煤样密度级的增加，煤中灰分含量也在增加，生物甲烷的产生受到的抑制作用被加强，故密度级大于1.8 g/cm3的煤样产气量最低。此外，产气13 d、15 d和20 d的数据显示，除密度级为1.4–1.5 g/cm3的煤样外，其余五组煤样产气13 d时甲烷的含量最高。由此推测，用这批煤样进行的生物产气实验，除密度级为1.4–1.5 g/cm3的煤样外，其余煤样的产气高峰均出现在产气13 d以前。根据王爱宽、赵娜等的研究报告，微生物利用褐煤产甲烷进入第一个产气高峰期的时间为20–28 d[32–33]。与其他研究人员的结果相比，本实验的产气高峰出现得较早，这种差异主要与不同的产气煤样与不同的菌群结构密切相关。此次研究所用的煤样为经过煤炭小浮沉实验后得到的不同灰分含量的煤样，均研磨至0.5 mm以下，与赵娜的产气实验所用的煤样相比，此次实验产气所用的煤样粒度更小，致使产气过程中微生物更容易利用煤中的底物，这可能是产气高峰提前的原因之一。由此可见，由于煤样、产气菌群、营养液的不同，产气高峰出现的时间段也不同。根据陈林勇[34]的研究结果，在煤生物成气初期，营养液及煤中的芳香环、杂环化合物和苯衍生物被溶解出来，在0–7 d内被微生物降解为易挥发性脂肪酸等易于成气的前体物质参与成气，这也较好解释了第13天前出现的产气高峰。另外，测试结果表明甲烷产量在13–18 d的变化不大，且甲烷含量较低，这可能是由于接种的产甲烷菌活性较低，导致本身甲烷的产量很少，也可能是煤样经过小浮沉处理后重液未清洗干净，残留的重液对产甲烷菌造成损伤，从而使其存活率降低或活性降低。参考产气第15天测定的甲烷产量(μmol/g煤)数据为标准进行后续的一系列相关性分析。
【参考文献】：
期刊论文
[1]针铁矿添加量对丙酸钠厌氧产甲烷的影响[J]. 钟成,王进,徐诚,黄纷,陈琪,陈天虎,岳正波. 矿物岩石地球化学通报. 2019(05)
[2]微生物降解褐煤产气实验研究[J]. 赵娜,韩作颖. 煤炭转化. 2019(03)
[3]依兰煤田依兰煤矿达连河组煤质特征研究[J]. 康玉国,闫伟,肖建伟,张晓晴,王晓永,王艳霞. 煤炭技术. 2019(03)
[4]生物成因煤层气产生原理及其影响因素的研究进展[J]. 张金龙,郭红光,韩青,李亚平,王凯. 矿产综合利用. 2018(06)
[5]自然伽马测井曲线在煤田测井中的应用[J]. 陆勇. 河南科技. 2018(10)
[6]褐煤强化产甲烷菌群的群落分析及条件优化[J]. 占迪,何环,廖远松,赵尚明,姚菁华,肖栋,唐俊,陶秀祥. 微生物学报. 2018(04)
[7]无烟煤微生物成气中间代谢产物组成及其转化[J]. 陈林勇,王保玉,邰超,关嘉栋,赵晗,王美林,韩作颖. 煤炭学报. 2016(09)
[8]煤中显微组分对生物甲烷代谢的控制效应[J]. 宋金星,郭红玉,陈山来,夏大平,王三帅,苏现波. 天然气工业. 2016(05)
[9]基于XRD分析长焰煤润湿性与其灰分的关系[J]. 文金浩,薛娇,张磊,徐翠翠,王丹,刘运敏. 煤炭科学技术. 2015(11)
[10]微生物增产煤层气技术研究进展[J]. 郭红光,王飞,李治刚. 微生物学通报. 2015(03)
博士论文
[1]褐煤本源菌生气特征及其作用机理[D]. 王爱宽.中国矿业大学 2010
硕士论文
[1]中低煤级煤有机地球化学特征及其对生物气生成的影响[D]. 邵培.中国矿业大学 2016
本文编号：3109401
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