干酪根微观分子结构对不可凝气体形成机理的影响
发布时间：2021-05-08 01:16
油页岩是由内嵌有机质和矿物质组成的沉积岩。以其资源储量丰富,经济性和利用可行性等有点被列为21世纪煤炭和石油的重要补充能源。油页岩干馏热解过程中发生了复杂的化学变化,应用传统的实验技术方法研究油页岩的具体的热解机理是非常艰难。因此,必须对油页岩干酪根的热解机理进行更深层次的模拟研究。本文主要应用分子模拟中的密度泛函理论研究干酪根微观分子结构对不可凝气体形成机理的影响。以五个地区（美国绿茵河,爱沙尼亚,中国桦甸、龙口和窑街）的干酪根模型化合物为基础,分别选取了含甲基以及含氧官能团的干酪根结构单元,依据选取的结构单元进行反应路径的设计找到中间体和产物。根据文献的键离解焓和模拟的计算值进行对比,验证研究方法的合理性和可靠性。结果表明,通过分子模拟来研究油页岩干酪根的热解机理是可行的。应用MS（Materials Studio 2017）软件对干酪根热解形成CH4过程涉及到的11种反应物设计的18种反应路径包含的所有反应物、中间体和产物进行了三维几何结构的构建。应用量子化学中的密度泛函理论对构建的几何结构进行几何优化、键长、键级的计算,得到最优几何结构。应用基于密度泛函进...
【文章来源】：东北电力大学吉林省
【文章页数】：68 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
1.1 课题的背景及意义
1.1.1 能源现状
1.1.2 油页岩简介
1.2 本课题的国内外研究现状
1.2.1 国内油页岩研究现状
1.2.2 国外油页岩研究现状
1.3 研究的理论基础
1.3.1 量子化学计算
1.3.2 密度泛函理论
1.4 课题主要的研究内容
第2章 计算方法和模型化合物的选择
2.1 量化计算软件
2.1.1 Materials Studio软件
2.1.2 Dmol~3模块
2.2 分子模拟过程参数设置
2.2.1 几何结构优化的参数设置
2.2.2 过渡态搜索的参数设置
2.3 实验与计算值的验证
2.4 模型化合物的选择
2.4.1 不同地区的干酪根模型化合物
2.4.2 含甲基干酪根结构单元的选择
2.4.3 含氧官能团的干酪根结构单元的选择
2.5 本章小结
第3章 干酪根分子结构对CH_4形成的影响
3.1 甲烷形成过程反应路径的设计
3.2 反应物、中间体、产物和过渡态的优化几何构型
3.3 油页岩干酪根热解过程中CH_4形成机理
3.3.1 单环芳香烃热解过程中CH_4的形成机理
3.3.2 多环芳香烃热解过程中CH_4的形成机理
3.3.3 脂肪烃热解过程中CH_4的形成机理
3.4 油页岩干酪根热解过程CH_4形成机理的热力学分析
3.5 油页岩干酪根热解过程CH_4形成机理的动力学分析
3.6 本章小结
第4章 干酪根分子结构对CO形成机理的影响
4.1 干酪根热解过程中CO形成过程反应路径的设计
4.2 反应物、中间体、产物和过渡态的优化几何构型
4.3 油页岩干酪根热解过程中CO形成机理
4.3.1 苯及其衍生物热解过程中CO形成机理
4.3.2 干酪根二聚体热解过程CO的形成机理
4.3.3 多环结构热解过程CO的形成机理
4.3.4 脂肪烃热解过程CO的形成机理
4.4 油页岩干酪根热解过程CO形成机理的热力学分析
4.5 油页岩干酪根热解过程CO形成机理的动力学分析
4.6 本章小结
结论
参考文献
附录
攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]油页岩综合利用技术的研究进展[J]. 张磊,韩向新,王忠存,姜秀民. 中国矿业. 2012(09)
[2]苯甲酸和苯甲醛热解机理的量子化学研究[J]. 凌丽霞,赵俐娟,章日光,王宝俊. 化工学报. 2009(05)
[3]窑街油页岩热解动力学研究[J]. 薛华庆,李术元,齐永丽,郑德温,方朝合. 内蒙古石油化工. 2009(02)
[4]非常规能源油页岩开发利用的研究进展[J]. 郭永刚,许修强,王红岩,郑德温,张一舸,侯庆贺. 江苏化工. 2008(02)
[5]煤热解过程中气态产物分布的研究[J]. 赵丽红,郭慧卿,马青兰. 煤炭转化. 2007(01)
[6]密度泛函理论及其数值方法新进展[J]. 李震宇,贺伟,杨金龙. 化学进展. 2005(02)
[7]煤显微组分分子结构模型的量子化学研究[J]. 孙庆雷,李文,陈皓侃,李保庆. 燃料化学学报. 2004(03)
[8]桦甸油页岩热解特性的研究[J]. 于海龙,姜秀民. 燃料化学学报. 2001(05)
[9]煤大分子结构的量子化学研究[J]. 侯新娟,杨建丽,李永旺. 燃料化学学报. 1999(S1)
博士论文
[1]杂原子类煤结构模型化合物的热解及含硫化合物脱除的量子化学研究[D]. 凌丽霞.太原理工大学 2010
[2]神东煤镜质组结构模型的构建及其热解甲烷生成机理的分子模拟[D]. 贾建波.太原理工大学 2010
硕士论文
[1]油页岩中干酪根的提取与结构构建及反应性研究[D]. 汪迪.东北电力大学 2016
本文编号：3174390
【文章来源】：东北电力大学吉林省
【文章页数】：68 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
1.1 课题的背景及意义
1.1.1 能源现状
1.1.2 油页岩简介
1.2 本课题的国内外研究现状
1.2.1 国内油页岩研究现状
1.2.2 国外油页岩研究现状
1.3 研究的理论基础
1.3.1 量子化学计算
1.3.2 密度泛函理论
1.4 课题主要的研究内容
第2章 计算方法和模型化合物的选择
2.1 量化计算软件
2.1.1 Materials Studio软件
2.1.2 Dmol~3模块
2.2 分子模拟过程参数设置
2.2.1 几何结构优化的参数设置
2.2.2 过渡态搜索的参数设置
2.3 实验与计算值的验证
2.4 模型化合物的选择
2.4.1 不同地区的干酪根模型化合物
2.4.2 含甲基干酪根结构单元的选择
2.4.3 含氧官能团的干酪根结构单元的选择
2.5 本章小结
第3章 干酪根分子结构对CH_4形成的影响
3.1 甲烷形成过程反应路径的设计
3.2 反应物、中间体、产物和过渡态的优化几何构型
3.3 油页岩干酪根热解过程中CH_4形成机理
3.3.1 单环芳香烃热解过程中CH_4的形成机理
3.3.2 多环芳香烃热解过程中CH_4的形成机理
3.3.3 脂肪烃热解过程中CH_4的形成机理
3.4 油页岩干酪根热解过程CH_4形成机理的热力学分析
3.5 油页岩干酪根热解过程CH_4形成机理的动力学分析
3.6 本章小结
第4章 干酪根分子结构对CO形成机理的影响
4.1 干酪根热解过程中CO形成过程反应路径的设计
4.2 反应物、中间体、产物和过渡态的优化几何构型
4.3 油页岩干酪根热解过程中CO形成机理
4.3.1 苯及其衍生物热解过程中CO形成机理
4.3.2 干酪根二聚体热解过程CO的形成机理
4.3.3 多环结构热解过程CO的形成机理
4.3.4 脂肪烃热解过程CO的形成机理
4.4 油页岩干酪根热解过程CO形成机理的热力学分析
4.5 油页岩干酪根热解过程CO形成机理的动力学分析
4.6 本章小结
结论
参考文献
附录
攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]油页岩综合利用技术的研究进展[J]. 张磊,韩向新,王忠存,姜秀民. 中国矿业. 2012(09)
[2]苯甲酸和苯甲醛热解机理的量子化学研究[J]. 凌丽霞,赵俐娟,章日光,王宝俊. 化工学报. 2009(05)
[3]窑街油页岩热解动力学研究[J]. 薛华庆,李术元,齐永丽,郑德温,方朝合. 内蒙古石油化工. 2009(02)
[4]非常规能源油页岩开发利用的研究进展[J]. 郭永刚,许修强,王红岩,郑德温,张一舸,侯庆贺. 江苏化工. 2008(02)
[5]煤热解过程中气态产物分布的研究[J]. 赵丽红,郭慧卿,马青兰. 煤炭转化. 2007(01)
[6]密度泛函理论及其数值方法新进展[J]. 李震宇,贺伟,杨金龙. 化学进展. 2005(02)
[7]煤显微组分分子结构模型的量子化学研究[J]. 孙庆雷,李文,陈皓侃,李保庆. 燃料化学学报. 2004(03)
[8]桦甸油页岩热解特性的研究[J]. 于海龙,姜秀民. 燃料化学学报. 2001(05)
[9]煤大分子结构的量子化学研究[J]. 侯新娟,杨建丽,李永旺. 燃料化学学报. 1999(S1)
博士论文
[1]杂原子类煤结构模型化合物的热解及含硫化合物脱除的量子化学研究[D]. 凌丽霞.太原理工大学 2010
[2]神东煤镜质组结构模型的构建及其热解甲烷生成机理的分子模拟[D]. 贾建波.太原理工大学 2010
硕士论文
[1]油页岩中干酪根的提取与结构构建及反应性研究[D]. 汪迪.东北电力大学 2016
本文编号：3174390
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/shiyounenyuanlunwen/3174390.html
