改性SO 4 2- /M x O y 型固体超强酸在模拟油品深度脱硫中应用研究
发布时间：2021-05-12 04:15
燃料油中硫化物燃烧后产生硫的氧化物给生态环境带来了严重的危害,针对这一现象,世界各主要国家和地区相继颁布了日趋严格的油品含硫标准,开发新型高效的油品脱硫技术已势在必行。SO42-/MxOy型固体超强酸几乎对所有的酸催化反应都具有良好的催化活性,而燃料油氧化脱硫是典型的酸催化反应,因此将其用于燃料油氧化脱硫同样具有技术可行性。首先,本论文制备了SO42-/ZrO2固体超强酸催化剂,并通过添加过渡金属氧化物对其进行改性进一步制备了SO42-/ZrO2-WO3、SO42-/ZrO2-MoO3和SO42-/ZrO2-Cr2O3三种SO42-/MxOy型固体超强酸催化剂,然后使用傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、多晶粉末X射线衍射（XRD）、程序升温脱附（NH3-TPD）、扫描电镜（SEM）等方法对其进行表征。结果表明：制备的四种SO42-/MxOy固体超强酸催化剂在1040-1080 cm-1,1130-1150 cm-1和1200-1280cm-1范围内均出现相应的特征吸收峰,且SO42-/ZrO2-Cr2O3的特征峰最为尖锐,说明其具有最强的L酸性；SO42-/ZrO2-Cr2O3四方晶相...
【文章来源】：扬州大学江苏省
【文章页数】：68 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
1 文献综述
1.1 燃料油脱硫的意义
1.1.1 燃料油中硫的存在形式
1.1.2 燃料油中硫化物的危害
1.2 燃料油脱硫技术进展
1.2.1 加氢脱硫
1.2.2 非加氢脱硫
1.3 SO_4~(2-)/M_xO_y型固体超强酸研究进展
1.3.1 SO_4~(2-)/M_xO_y型固体超强酸催化原理
1.3.2 SO_4~(2-)/M_xO_y型固体超强酸制备方法
1.3.3 SO_4~(2-)/M_xO_y型固体超强酸的失活
1.3.4 SO_4~(2-)/M_xO_y型固体超强酸的改性
1.3.5 SO_4~(2-)/M_xO_y型固体超强酸的应用
1.4 反应-传质耦合技术
1.4.1 反应-传质耦合技术简介
1.4.2 反应-萃取耦合技术
1.5 本文研究意义及主要内容
2 实验部分
2.1 实验试剂及仪器
2.2 催化剂的表征方法
2.2.1 傅立叶变换红外光谱(FT-IR)
2.2.2 多晶粉末X射线衍射(XRD)
2.2.3 程序升温脱附(TPD)
2.2.4 扫描电镜(SEM)
2.2.5 N_2低温物理吸附(BET)
2.3 模拟油品配制
2.4 硫含量分析
2.5 催化性能评价
3 SO_4~(2-)/ZrO_2型固体超强酸制备表征及催化氧化脱硫性能评价
3.1 催化剂制备
3.1.1 载体制备
3.1.2 SO_4~(2-)/ZrO_2催化剂制备
3.1.3 SO_4~(2-)/ZrO_2-WO_3催化剂制备
3.1.4 SO_4~(2-)/ZrO_2-MoO_3催化剂制备
3.1.5 SO_4~(2-)/ZrO_2-Cr_2O_3催化剂制备
3.2 催化剂表征
3.2.1 催化剂FT-IR表征
3.2.2 催化剂XRD表征
3.2.3 催化剂NH_3-TPD表征
3.2.4 催化剂SEM表征
3.3 SO_4~(2-)/ZrO_2型固体超强酸催化氧化脱硫性能评价
3.3.1 氧化反应前后模拟油品GC-FID分析
3.3.2 催化剂催化氧化脱硫性能评价
3.4 SO_4~(2-)/ZrO_2-Cr_2O_3固体超强酸酸类型及比表面积测定
3.4.1 SO_4~(2-)/ZrO_2-Cr_2O_3固体超强酸吡啶吸附FT-IR表征
3.4.2 SO_4~(2-)/ZrO_2-Cr_2O_3固体超强酸BET表征
3.5 本章小结
4 SO_4~(2-)/ZrO_2-Cr_2O_3固体超强酸催化氧化模拟油品脱硫研究
4.1 氧化脱硫工艺
4.2 氧化反应前后模拟油品GC-FID分析
4.3 氧化脱硫反应条件对DBT转化率的影响
4.3.1 反应温度对DBT转化率的影响
4.3.2 反应时间对DBT转化率的影响
4.3.3 氧化剂用量对DBT转化率的影响
4.3.4 催化剂用量对DBT转化率的影响
4.4 氧化脱硫反应机理
4.5 本章小结
5 SO_4~(2-)/ZrO_2-Cr_2O_3固体超强酸氧化-萃取耦合模拟油品脱硫研究
5.1 氧化-萃取耦合脱硫工艺
5.2 氧化-萃取耦合脱硫前后模拟油品GC-FID分析
5.3 DBT氧化产物FT-IR分析
5.4 氧化-萃取耦合脱硫工艺条件对DBT脱除率的影响
5.4.1 氧化-萃取耦合温度对DBT脱除率的影响
5.4.2 氧化-萃取耦合时间对DBT脱除率的影响
5.4.3 氧化剂用量对DBT脱除率的影响
5.4.4 催化剂用量对DBT脱除率的影响
5.4.5 萃取剂用量对DBT脱除率的影响
5.5 氧化-萃取耦合脱硫机理
5.6 催化剂回收及循环使用性能
5.7 萃取剂回收及循环使用性能
5.8 本章小结
6 结论
参考文献
致谢
攻读学位期间发表学术论文及申报专利
本文编号：3182711
【文章来源】：扬州大学江苏省
【文章页数】：68 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
1 文献综述
1.1 燃料油脱硫的意义
1.1.1 燃料油中硫的存在形式
1.1.2 燃料油中硫化物的危害
1.2 燃料油脱硫技术进展
1.2.1 加氢脱硫
1.2.2 非加氢脱硫
1.3 SO_4~(2-)/M_xO_y型固体超强酸研究进展
1.3.1 SO_4~(2-)/M_xO_y型固体超强酸催化原理
1.3.2 SO_4~(2-)/M_xO_y型固体超强酸制备方法
1.3.3 SO_4~(2-)/M_xO_y型固体超强酸的失活
1.3.4 SO_4~(2-)/M_xO_y型固体超强酸的改性
1.3.5 SO_4~(2-)/M_xO_y型固体超强酸的应用
1.4 反应-传质耦合技术
1.4.1 反应-传质耦合技术简介
1.4.2 反应-萃取耦合技术
1.5 本文研究意义及主要内容
2 实验部分
2.1 实验试剂及仪器
2.2 催化剂的表征方法
2.2.1 傅立叶变换红外光谱(FT-IR)
2.2.2 多晶粉末X射线衍射(XRD)
2.2.3 程序升温脱附(TPD)
2.2.4 扫描电镜(SEM)
2.2.5 N_2低温物理吸附(BET)
2.3 模拟油品配制
2.4 硫含量分析
2.5 催化性能评价
3 SO_4~(2-)/ZrO_2型固体超强酸制备表征及催化氧化脱硫性能评价
3.1 催化剂制备
3.1.1 载体制备
3.1.2 SO_4~(2-)/ZrO_2催化剂制备
3.1.3 SO_4~(2-)/ZrO_2-WO_3催化剂制备
3.1.4 SO_4~(2-)/ZrO_2-MoO_3催化剂制备
3.1.5 SO_4~(2-)/ZrO_2-Cr_2O_3催化剂制备
3.2 催化剂表征
3.2.1 催化剂FT-IR表征
3.2.2 催化剂XRD表征
3.2.3 催化剂NH_3-TPD表征
3.2.4 催化剂SEM表征
3.3 SO_4~(2-)/ZrO_2型固体超强酸催化氧化脱硫性能评价
3.3.1 氧化反应前后模拟油品GC-FID分析
3.3.2 催化剂催化氧化脱硫性能评价
3.4 SO_4~(2-)/ZrO_2-Cr_2O_3固体超强酸酸类型及比表面积测定
3.4.1 SO_4~(2-)/ZrO_2-Cr_2O_3固体超强酸吡啶吸附FT-IR表征
3.4.2 SO_4~(2-)/ZrO_2-Cr_2O_3固体超强酸BET表征
3.5 本章小结
4 SO_4~(2-)/ZrO_2-Cr_2O_3固体超强酸催化氧化模拟油品脱硫研究
4.1 氧化脱硫工艺
4.2 氧化反应前后模拟油品GC-FID分析
4.3 氧化脱硫反应条件对DBT转化率的影响
4.3.1 反应温度对DBT转化率的影响
4.3.2 反应时间对DBT转化率的影响
4.3.3 氧化剂用量对DBT转化率的影响
4.3.4 催化剂用量对DBT转化率的影响
4.4 氧化脱硫反应机理
4.5 本章小结
5 SO_4~(2-)/ZrO_2-Cr_2O_3固体超强酸氧化-萃取耦合模拟油品脱硫研究
5.1 氧化-萃取耦合脱硫工艺
5.2 氧化-萃取耦合脱硫前后模拟油品GC-FID分析
5.3 DBT氧化产物FT-IR分析
5.4 氧化-萃取耦合脱硫工艺条件对DBT脱除率的影响
5.4.1 氧化-萃取耦合温度对DBT脱除率的影响
5.4.2 氧化-萃取耦合时间对DBT脱除率的影响
5.4.3 氧化剂用量对DBT脱除率的影响
5.4.4 催化剂用量对DBT脱除率的影响
5.4.5 萃取剂用量对DBT脱除率的影响
5.5 氧化-萃取耦合脱硫机理
5.6 催化剂回收及循环使用性能
5.7 萃取剂回收及循环使用性能
5.8 本章小结
6 结论
参考文献
致谢
攻读学位期间发表学术论文及申报专利
本文编号：3182711
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/shiyounenyuanlunwen/3182711.html
