均一尺寸介孔碳微球合成及其吸附脱氮性能研究

发布时间：2021-06-06 22:40

　　由于油品中含氮化合物的存在,大规模使用含氮量过高的燃油导致了一系列环境问题的产生。为了应对日益严峻的环保形势,降低油品中氮化物含量,生产制备超清洁燃油迫在眉睫。目前工业上普遍使用的加氢脱氮工艺存在着操作复杂、成本高昂且危险性较高等问题,因此人们开始将目光越来越多地投到溶剂精制、络合精制以及吸附脱氮等非加氢脱氮领域。其中,吸附脱氮凭借其简便的操作方法、低廉的操作成本、较高的脱氮效率备受人们的关注与青睐。目前文献中报道的吸附脱氮吸附剂种类很多,例如沸石、分子筛、活性炭、金属有机框架材料等,但主要都是一些形貌粒径不均一的材料,而粒径均一的吸附剂材料在实际工业应用中有着非均一材料不可比拟的优势,特别是在固定床操作中可以有效降低操作压降,节约能源。因此本文采用软模板法结合喷雾干燥技术制备了具有均一尺寸结构的介孔碳球颗粒,通过后续的氧化改性,在其表面引入了大量含氧官能团,并将其应用于模拟油品的吸附脱氮实验中。实验结果表明:以软模板法结合喷雾干燥技术可以成功制备粒径均一的介孔碳球颗粒,通过调节前驱液中F127和TEOS的含量可以对碳球颗粒的孔道结构进行调控。通过对模拟油的吸附实验发现,介孔的存在为吸... 

【文章来源】：苏州大学江苏省

【文章页数】：75 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图１．２加氢脱氮操作流程图［２（）］??Ｆｉｇｕｒｅ?１．２?Ｐｒｏｃｅｓｓ?ｆｌｏｗ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ａ?ｇｅｎｅｒｉｃ?ｈｙｄｒｏｄｅｎｉｔｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ?ｐｒｏｃｅｓｓ??

加氢脱氮是目前工业上广泛使用且较为成熟的油品精制方法之一，其机理是通过??加氢反应使油品中的氮化物氢解，最终转化为ＮＨ３和烃，从而实现氮化物的脱除，??图１．２是简单的加氢脱氮的操作流程图。??在加氢操作中，除了能将油品中的氮化物进行脱除外，加氢反应还能有效脱除油??品中的硫化物和金属杂质，同时能对部分不饱和烃和芳烃进行加氢饱和，一定程度上??改善油品的使用性能。然而由于含有氮原子的芳香环在加氢过程中氮原子的杂化方式??由ｓｐ２杂化转化为ｓｐ３杂化，因此这类氮化物在加氢脱氮反应过程中，必须先加氢饱??和，之后才能发生Ｃ－Ｎ断裂反应，反应条件苛刻［２１］，图１．３和图１．４分别展示了喹啉??和吲哚的加氢脱氮反应过程。目前工业上使用的加氢催化剂大多是一些掺钴或掺镍的??金属钨或金属钼的硫化物，其中又以ＮｉＭｏ催化剂催化活性较高且成本较低，因而使??用最为广泛［２２’２３］３ａｄ〇ｇａ?［２４］等人探究了?ＮｉＭ〇／Ａｌ２０３催化剂对重柴油的加氢脱氮性能，??在一定的操作条件下，原料油的氮化物脱除率可达４５％左右。一般而言，重油中氮化??物含量较高

加氢脱氮技术虽然在工业上使用广泛，但是其反应条件过于苛刻，制氢和反应设??备成本高昂，高温高压的操作条件和氢气的使用更是具有较高的安全风险，更重要的??是，加氢脱氮不具有选择性，且无法深度脱除油品中的氮化物，难以满足超低硫氮含??量的清洁燃油的生产要求，因此越来越多的科技工作者开始逐渐将目光投至一些非加??氧的脱氮技术。??

【参考文献】：
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本文编号：3215284