苯酚加氢催化剂的研究进展
发布时间:2021-06-15 08:30
简述了苯酚加氢反应路径,重点综述了苯酚加氢催化剂的研究进展。性能优良的贵金属催化剂因高昂成本而使其工业应用受限;纳米级的非贵金属Ni基催化剂具备高催化活性,但容易发生团聚;金属氧化物催化剂需要钝化保存;部分硫化物催化剂在制备过程中需要进行预硫化处理且氢气损耗量较大;磷化物催化剂制备过程中容易发生积碳和团聚;碳化物催化剂具有类似于贵金属的电子结构和催化活性,并且在苯酚加氢反应中显示出对芳烃化合物的高选择性,是目前最具有发展潜力的苯酚加氢催化剂。
【文章来源】:现代化工. 2020,40(04)北大核心CSCD
【文章页数】:5 页
【部分图文】:
苯酚加氢反应路径
Guo等[8]通过浸渍法制备了Pd/γ-Al2O3催化剂,并研究了其在苯酚加氢反应中的催化性能。结果发现,在30℃、0.2 MPa总压(0.1 MPa氢气和0.1 MPa空气)条件下,环己酮选择性大于99%,苯酚转化率持续递增,且反应7 h后苯酚转化率大于99%。此外,在5次循环实验后,苯酚转化率保持在90%以上,环己酮选择性超过99%。反应机理如图2所示。在氢气、氧气和溶剂的作用下,苯酚和羟基在Pd上发生反应生成苯氧基自由基,该路径可以大大降低表观活化能,因此表现出较高的活性。Raut等[9]以RuCl3·n H2O为前驱体,通过浸渍法制备了Ru/Al2O3催化剂,并应用于苯酚加氢反应。结果发现,温度为80℃,氢气分压为2.0 MPa,反应时间为1 h的条件下,苯酚转化率为82%,环己酮选择性为67%,而且Ru/Al2O3催化剂在循环使用4次后催化活性只有略微的降低。
Rodríguez-Aguado等[16]采用浸渍法和程序升温还原法制备了Co2P/Si O2、CoP/SiO2、CoP2/SiO2等一系列催化剂。在温度为300℃,H2分压为3.0 MPa的条件下,对比研究了上述催化剂在苯酚气相加氢反应中的催化性能。结果发现,CoP/SiO2催化性能最佳,苯酚的转化率接近97%,环己烷的选择性超过95%。CoP/SiO2上高度分散的活性相以及适宜的酸性位点提高了其催化活性。苯酚在CoP/SiO2催化剂上的HDO反应机理如图3所示。不同制备方法对Ni2P/SiO2催化剂催化活性有显著影响。Yan等[17]发现,相比较于采用浸渍法制备的Ni2P/SiO2,采用溶胶-凝胶法制备的Ni2P/Si O2在苯酚HDO反应中表现出相对高的催化活性。苯酚转化率接近90%,环己烷选择性接近90%。
【参考文献】:
期刊论文
[1]MoO3催化剂上苯酚加氢脱氧制取芳烃研究[J]. 汤杰杰,张兴华,张琦,王铁军,马隆龙. 太阳能学报. 2019(04)
[2]生物油加氢脱氧催化剂研究进展[J]. 徐海升,王博,王豪. 现代化工. 2017(01)
本文编号:3230713
【文章来源】:现代化工. 2020,40(04)北大核心CSCD
【文章页数】:5 页
【部分图文】:
苯酚加氢反应路径
Guo等[8]通过浸渍法制备了Pd/γ-Al2O3催化剂,并研究了其在苯酚加氢反应中的催化性能。结果发现,在30℃、0.2 MPa总压(0.1 MPa氢气和0.1 MPa空气)条件下,环己酮选择性大于99%,苯酚转化率持续递增,且反应7 h后苯酚转化率大于99%。此外,在5次循环实验后,苯酚转化率保持在90%以上,环己酮选择性超过99%。反应机理如图2所示。在氢气、氧气和溶剂的作用下,苯酚和羟基在Pd上发生反应生成苯氧基自由基,该路径可以大大降低表观活化能,因此表现出较高的活性。Raut等[9]以RuCl3·n H2O为前驱体,通过浸渍法制备了Ru/Al2O3催化剂,并应用于苯酚加氢反应。结果发现,温度为80℃,氢气分压为2.0 MPa,反应时间为1 h的条件下,苯酚转化率为82%,环己酮选择性为67%,而且Ru/Al2O3催化剂在循环使用4次后催化活性只有略微的降低。
Rodríguez-Aguado等[16]采用浸渍法和程序升温还原法制备了Co2P/Si O2、CoP/SiO2、CoP2/SiO2等一系列催化剂。在温度为300℃,H2分压为3.0 MPa的条件下,对比研究了上述催化剂在苯酚气相加氢反应中的催化性能。结果发现,CoP/SiO2催化性能最佳,苯酚的转化率接近97%,环己烷的选择性超过95%。CoP/SiO2上高度分散的活性相以及适宜的酸性位点提高了其催化活性。苯酚在CoP/SiO2催化剂上的HDO反应机理如图3所示。不同制备方法对Ni2P/SiO2催化剂催化活性有显著影响。Yan等[17]发现,相比较于采用浸渍法制备的Ni2P/SiO2,采用溶胶-凝胶法制备的Ni2P/Si O2在苯酚HDO反应中表现出相对高的催化活性。苯酚转化率接近90%,环己烷选择性接近90%。
【参考文献】:
期刊论文
[1]MoO3催化剂上苯酚加氢脱氧制取芳烃研究[J]. 汤杰杰,张兴华,张琦,王铁军,马隆龙. 太阳能学报. 2019(04)
[2]生物油加氢脱氧催化剂研究进展[J]. 徐海升,王博,王豪. 现代化工. 2017(01)
本文编号:3230713
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