类石墨烯型六方氮化硼基催化剂氧化燃油超深度脱硫的研究
发布时间：2021-07-24 13:45
随着世界经济的持续发展,对能源的需求量也在不断增加。目前为止,化石燃料仍是最主要的能源来源。然而,燃油中硫化物的燃烧会产生硫氧化物（SOx）,从而导致酸雨、雾霾等严重的问题,破坏生态环境,影响人体健康。因此清洁燃油的生产对于维持当今世界的健康生活至关重要。目前工业上采用的加氢脱硫工艺需要在高温高压及氢气参与的条件下进行,工艺成本高,且对于芳香族类硫化物脱除效果较差。而氧化脱硫技术由于反应条件温和、脱硫效率高,引起了广泛的关注。因此,本论文设计了一系列类石墨烯型六方氮化硼基（h-BN）催化剂,分别考察h-BN作为催化剂及活性中心载体用于燃油氧化脱硫的性能,并系统研究其催化机理。本论文主要研究内容及结论如下:（1）利用简单有机修饰调变h-BN表面电荷结构。采用浸渍法在h-BN表面均匀分散低共熔溶剂（DES）,对所合成的催化剂进行SEM、TEM、XRD、FT-IR、XPS、UV-Vis DRS、N2吸附脱附等表征确定催化剂的组成及结构,证明DES被成功分散于h-BN表面,同时h-BN电荷结构发生改变。将所制备的催化剂用于活化H2
【文章来源】：江苏大学江苏省
【文章页数】：90 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
世界各国燃油硫含量标准变化趋势
图 1.1 世界各国燃油硫含量标准变化趋势[12]Figure 1.1 Variation trend of fuel sulfur content standards of the world.1.1.2 燃油中硫化物的种类燃油中硫化物成分复杂，主要以有机硫化物，如硫醚、二甲基硫醚、硫醇烷基硫醇、噻吩及其衍生物，以及无机硫化物，如硫化氢的形式存在。统计数表明噻吩类硫化物占据了总硫含量的 80%以上[13]，而其中超过 70%是苯并噻（BT）、二苯并噻吩（DBT）、4-甲基二苯并噻吩（4-MDBT）及 4,6-二甲基二并噻吩（4,6-DMDBT）等噻吩类衍生物。然而，由于芳香性噻吩类硫化物其原子上的孤对电子会与芳环上的 π 电子结合形成稳定的电子结构，从而产生惰化学性质，且取代基的空间位阻也会阻碍其与活性位点的接触，因而是工业上难脱除的一类硫化物。图 1.2 列举了常见噻吩类硫化物的结构。
江苏大学硕士学位论文1.2 燃油加氢脱硫技术目前工业上采用的是加氢脱硫工艺（HDS）。加氢脱硫是在催化剂的作用将燃油中的有机硫化物转化为硫化氢和烃类的过程，其对燃油中硫醇及硫醚类化物具有较好的脱除效果。常用的催化剂主要是 Al2O3或 SBA-15 负载的 Co-MNi-Mo 类过渡金属，其中 Mo 为主活性组分，Co 和 Ni 为助催化剂[14, 15]。值得意的是，加氢脱硫需要在高温（300~400oC）、高压（30~130 atm）及氢气参与条件下进行，这些苛刻的条件会使得不饱和物质被氢化，导致辛烷值降低[16]并且会对设备造成巨大损耗。另外，加氢脱硫对噻吩类芳香族硫化物的深度脱需要更严苛的反应条件（例如更高的压力及反应温度），这进一步提高了工艺本。因此，寻找反应条件较为温和的非加氢脱硫技术成为近几年的研究热点。
【参考文献】：
期刊论文
[1]我国车用汽油质量标准升级特征与国Ⅵ汽油生产对策[J]. 刘菊荣,宋绍富. 石油化工应用. 2018(12)
[2]满足国V汽油标准的汽油加氢脱硫工艺最新进展[J]. 娄永峰. 山东化工. 2016(18)
[3]世界汽油质量标准发展趋势[J]. 朱庆云. 国际石油经济. 2011(05)
[4]模拟轻质油品的氧化脱硫[J]. 姚秀清,王少军,凌凤香,李菲菲,张杰,马波. 燃料化学学报. 2004(03)
本文编号：3300765
【文章来源】：江苏大学江苏省
【文章页数】：90 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
世界各国燃油硫含量标准变化趋势
图 1.1 世界各国燃油硫含量标准变化趋势[12]Figure 1.1 Variation trend of fuel sulfur content standards of the world.1.1.2 燃油中硫化物的种类燃油中硫化物成分复杂，主要以有机硫化物，如硫醚、二甲基硫醚、硫醇烷基硫醇、噻吩及其衍生物，以及无机硫化物，如硫化氢的形式存在。统计数表明噻吩类硫化物占据了总硫含量的 80%以上[13]，而其中超过 70%是苯并噻（BT）、二苯并噻吩（DBT）、4-甲基二苯并噻吩（4-MDBT）及 4,6-二甲基二并噻吩（4,6-DMDBT）等噻吩类衍生物。然而，由于芳香性噻吩类硫化物其原子上的孤对电子会与芳环上的 π 电子结合形成稳定的电子结构，从而产生惰化学性质，且取代基的空间位阻也会阻碍其与活性位点的接触，因而是工业上难脱除的一类硫化物。图 1.2 列举了常见噻吩类硫化物的结构。
江苏大学硕士学位论文1.2 燃油加氢脱硫技术目前工业上采用的是加氢脱硫工艺（HDS）。加氢脱硫是在催化剂的作用将燃油中的有机硫化物转化为硫化氢和烃类的过程，其对燃油中硫醇及硫醚类化物具有较好的脱除效果。常用的催化剂主要是 Al2O3或 SBA-15 负载的 Co-MNi-Mo 类过渡金属，其中 Mo 为主活性组分，Co 和 Ni 为助催化剂[14, 15]。值得意的是，加氢脱硫需要在高温（300~400oC）、高压（30~130 atm）及氢气参与条件下进行，这些苛刻的条件会使得不饱和物质被氢化，导致辛烷值降低[16]并且会对设备造成巨大损耗。另外，加氢脱硫对噻吩类芳香族硫化物的深度脱需要更严苛的反应条件（例如更高的压力及反应温度），这进一步提高了工艺本。因此，寻找反应条件较为温和的非加氢脱硫技术成为近几年的研究热点。
【参考文献】：
期刊论文
[1]我国车用汽油质量标准升级特征与国Ⅵ汽油生产对策[J]. 刘菊荣,宋绍富. 石油化工应用. 2018(12)
[2]满足国V汽油标准的汽油加氢脱硫工艺最新进展[J]. 娄永峰. 山东化工. 2016(18)
[3]世界汽油质量标准发展趋势[J]. 朱庆云. 国际石油经济. 2011(05)
[4]模拟轻质油品的氧化脱硫[J]. 姚秀清,王少军,凌凤香,李菲菲,张杰,马波. 燃料化学学报. 2004(03)
本文编号：3300765
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