高度分散Pt催化剂的制备及用于POM催化性能的研究
发布时间：2021-08-12 15:55
煤层气是一种以吸附态的形式储存于煤层中的非常规天然气。在煤矿开采的过程中,低浓度煤层气一般被直接排放到空气中,这样会造成资源浪费和温室效应,而且遇到明火,容易发生瓦斯爆炸。本论文研究如何有效利用低浓度煤层气,重要途径之一是甲烷部分氧化制合成气（POM）。因为POM反应是一种特有的、温和的放热反应,使用装置简单,产物中H2/CO比值有利于下游产品烷烃、醇类的生成。针对目前催化剂容易积碳和烧结问题,本文选用了具有抗积碳性能的贵金属Pt,为了提高它的抗烧结能力将Pt封装在分子筛中。并在低温氧气的条件下将催化剂进行热处理,减少粒径尺寸来提高Pt的分散性,提高Pt的有效利用率,从而降低成本。本论文制备了Pt@S-1,Pt@Ni-MCM-41,Pt@Co-MCM-41催化剂并将其应用于甲烷部分氧化反应的研究。采用XRD、TG-DTG、TEM、FT-IR、BET、UV-Vis、H2-TPR分析手段对催化剂进行表征,并探究催化剂的氧气热处理、不同活性组分的含量、不同反应温度、不同制备方法对POM的影响,得出以下结论:1.采用水热合成法将高分散的Pt均匀地限制...
【文章来源】：太原理工大学山西省 211工程院校
【文章页数】：88 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 文献综述
1.1 本课题的研究背景
1.1.1 煤层气概述
1.1.2 煤层气资源的利用现状
1.2 甲烷部分氧化反应的研究机理
1.2.1 直接氧化机理
1.2.2 间接氧化机理
1.2.3 甲烷部分氧化热力学分析
1.3 催化剂的失活
1.3.1 积碳
1.3.2 烧结
1.4 催化剂研究进展
1.4.1 金属活性组分
1.4.2 载体
1.4.3 助剂
1.5 分子筛的介绍
1.5.1 MCM-41分子筛的介绍及应用
1.5.2 MFI分子筛介绍及应用
1.5.3 负载型分子筛催化剂制备方法
1.6 本论文的研究目的与研究内容
1.6.1 研究目的
1.6.2 研究内容
第二章 实验部分
2.1 实验试剂及仪器
2.1.1 实验试剂
2.1.2 实验仪器
2.1.3 实验气体
2.2 催化剂的制备
2.2.1 全硅(S-1)分子筛的制备
2.2.2 Pt@S-1催化剂的制备
2.2.3 负载型Pt/S-1催化剂的制备
2.2.4 Pt@Ni-MCM-41双功能催化剂的制备
2.2.5 Pt@Co-MCM-41双功能催化剂的制备
2.3 催化反应的性能评价
2.3.1 反应装置及流程
2.3.2 分析方法
2.3.3 评价指标
2.4 催化剂的表征
2.4.1 X射线衍射(XRD)
2.4.2 元素分析(ICP)
2.4.3 比表面积与孔体积的测定(BET)
2.4.4 H_2-程序升温还原(H_2-TPR)
2.4.5 热重分析(TG-DTG)
2.4.6 透射电镜(TEM)
2.4.7 傅立叶红外光谱(FT-IR)
2.4.8 紫外可见吸收光谱分析(UV-Vis)
第三章 水热合成法制备Pt@S-1催化剂及用于甲烷部分氧化催化性能的研究
3.1 引言
3.2 实验所用的试剂及仪器
3.3 催化剂的制备
3.4 催化剂的活性评价
3.5 催化剂的表征
3.6 结果与讨论
3.6.1 XRD分析
3.6.2 BET分析
3.6.3 FT-IR分析
3.6.4 TEM分析
3.6.5 TG分析
3.7 POM催化性能测试
3.7.1 不同氧预处理催化剂对反应的催化性能
3.7.2 活性组分含量及其制备方法对催化性能的影响
3.7.3 不同反应温度下催化剂的催化性能测试
3.8 本章小结
第四章 Ni掺杂Pt@MCM-41催化剂的制备及用于甲烷部分氧化反应性能的研究
4.1 引言
4.2 实验所用的试剂及仪器
4.3 催化剂的制备
4.4 催化剂的活性评价
4.5 催化剂的表征
4.6 结果与讨论
4.6.1 XRD分析
4.6.2 BET分析
4.6.3 FT-IR分析
4.6.4 H_2-TPR分析
4.6.5 UV-Vis分析
4.7 POM催化性能测试
4.8 本章小结
第五章 Co掺杂Pt@MCM-41催化剂的制备及用于甲烷部分氧化反应性能的研究
5.1 引言
5.2 实验所用的试剂及仪器
5.3 催化剂的制备
5.4 催化剂的活性评价
5.5 催化剂的表征
5.6 结果与讨论
5.6.1 XRD分析
5.6.2 BET分析
5.6.3 FT-IR分析
5.6.4 H_2-TPR分析
5.6.5 UV-Vis分析
5.7 POM催化性能测试
5.8 本章小结
第六章 总结与展望
6.1 主要结论
6.2 展望与建议
参考文献
致谢
硕士期间发表论文
【参考文献】：
期刊论文
[1]Ni/SiO2在甲烷部分氧化反应中的稳定性:W修饰的影响[J]. 连孟水,王雅莉,赵明全,李倩倩,翁维正,夏文生,万惠霖. 物理化学学报. 2019(06)
[2]中国煤层气开采现状分析[J]. 冯云飞,李哲远. 能源与节能. 2018(05)
[3]MCM-41分子筛的氨三乙酸功能化及对重金属离子吸附特性研究[J]. 陈西子,陈艳蕾,巫秋萍,陈霏云,庄赞勇,于岩. 陶瓷学报. 2018(02)
[4]低浓度煤层气深冷液化装置研制及安全性分析[J]. 郝宇,徐龙君,肖露,陆伟. 煤气与热力. 2017(02)
[5]Y2O3修饰Ni/SiO2催化剂在甲烷部分氧化制合成气反应中的催化性能及稳定性[J]. 王雅莉,李琪,翁维正,夏文生,万惠霖. 物理化学学报. 2016(11)
[6]多孔介质+THF+TBAB体系低浓度煤层气水合物合成正交实验[J]. 苏向东,梁海峰,郭迎,贺博,关钰. 天然气化工（C1化学与化工）. 2016(04)
[7]国内外低阶煤煤层气开发现状和我国开发潜力研究[J]. 桑逢云. 中国煤层气. 2015(03)
[8]我国煤矿区煤层气开发利用技术现状及展望[J]. 申宝宏,刘见中,雷毅. 煤炭科学技术. 2015(02)
[9]镧系金属掺杂MCM-41的合成、表征及其脱硝性能研究[J]. 吴其胜,陈亦林. 无机盐工业. 2014(07)
[10]甲烷部分氧化的热力学模拟研究[J]. 余长林,周晓春,胡久彪,樊启哲. 有色金属科学与工程. 2014(02)
博士论文
[1]髙性能分子筛负载金属催化剂及SAPO-34分子筛催化剂的合成与催化性能研究[D]. 王宁.吉林大学 2017
硕士论文
[1]多孔介质+THF+TBAB体系煤层气水合物生成实验及理论研究[D]. 苏向东.太原理工大学 2016
[2]基于层状氢氧化物Ni基催化剂的制备及用于POM反应的性能研究[D]. 艾刚刚.太原理工大学 2016
本文编号：3338616
【文章来源】：太原理工大学山西省 211工程院校
【文章页数】：88 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 文献综述
1.1 本课题的研究背景
1.1.1 煤层气概述
1.1.2 煤层气资源的利用现状
1.2 甲烷部分氧化反应的研究机理
1.2.1 直接氧化机理
1.2.2 间接氧化机理
1.2.3 甲烷部分氧化热力学分析
1.3 催化剂的失活
1.3.1 积碳
1.3.2 烧结
1.4 催化剂研究进展
1.4.1 金属活性组分
1.4.2 载体
1.4.3 助剂
1.5 分子筛的介绍
1.5.1 MCM-41分子筛的介绍及应用
1.5.2 MFI分子筛介绍及应用
1.5.3 负载型分子筛催化剂制备方法
1.6 本论文的研究目的与研究内容
1.6.1 研究目的
1.6.2 研究内容
第二章 实验部分
2.1 实验试剂及仪器
2.1.1 实验试剂
2.1.2 实验仪器
2.1.3 实验气体
2.2 催化剂的制备
2.2.1 全硅(S-1)分子筛的制备
2.2.2 Pt@S-1催化剂的制备
2.2.3 负载型Pt/S-1催化剂的制备
2.2.4 Pt@Ni-MCM-41双功能催化剂的制备
2.2.5 Pt@Co-MCM-41双功能催化剂的制备
2.3 催化反应的性能评价
2.3.1 反应装置及流程
2.3.2 分析方法
2.3.3 评价指标
2.4 催化剂的表征
2.4.1 X射线衍射(XRD)
2.4.2 元素分析(ICP)
2.4.3 比表面积与孔体积的测定(BET)
2.4.4 H_2-程序升温还原(H_2-TPR)
2.4.5 热重分析(TG-DTG)
2.4.6 透射电镜(TEM)
2.4.7 傅立叶红外光谱(FT-IR)
2.4.8 紫外可见吸收光谱分析(UV-Vis)
第三章 水热合成法制备Pt@S-1催化剂及用于甲烷部分氧化催化性能的研究
3.1 引言
3.2 实验所用的试剂及仪器
3.3 催化剂的制备
3.4 催化剂的活性评价
3.5 催化剂的表征
3.6 结果与讨论
3.6.1 XRD分析
3.6.2 BET分析
3.6.3 FT-IR分析
3.6.4 TEM分析
3.6.5 TG分析
3.7 POM催化性能测试
3.7.1 不同氧预处理催化剂对反应的催化性能
3.7.2 活性组分含量及其制备方法对催化性能的影响
3.7.3 不同反应温度下催化剂的催化性能测试
3.8 本章小结
第四章 Ni掺杂Pt@MCM-41催化剂的制备及用于甲烷部分氧化反应性能的研究
4.1 引言
4.2 实验所用的试剂及仪器
4.3 催化剂的制备
4.4 催化剂的活性评价
4.5 催化剂的表征
4.6 结果与讨论
4.6.1 XRD分析
4.6.2 BET分析
4.6.3 FT-IR分析
4.6.4 H_2-TPR分析
4.6.5 UV-Vis分析
4.7 POM催化性能测试
4.8 本章小结
第五章 Co掺杂Pt@MCM-41催化剂的制备及用于甲烷部分氧化反应性能的研究
5.1 引言
5.2 实验所用的试剂及仪器
5.3 催化剂的制备
5.4 催化剂的活性评价
5.5 催化剂的表征
5.6 结果与讨论
5.6.1 XRD分析
5.6.2 BET分析
5.6.3 FT-IR分析
5.6.4 H_2-TPR分析
5.6.5 UV-Vis分析
5.7 POM催化性能测试
5.8 本章小结
第六章 总结与展望
6.1 主要结论
6.2 展望与建议
参考文献
致谢
硕士期间发表论文
【参考文献】：
期刊论文
[1]Ni/SiO2在甲烷部分氧化反应中的稳定性:W修饰的影响[J]. 连孟水,王雅莉,赵明全,李倩倩,翁维正,夏文生,万惠霖. 物理化学学报. 2019(06)
[2]中国煤层气开采现状分析[J]. 冯云飞,李哲远. 能源与节能. 2018(05)
[3]MCM-41分子筛的氨三乙酸功能化及对重金属离子吸附特性研究[J]. 陈西子,陈艳蕾,巫秋萍,陈霏云,庄赞勇,于岩. 陶瓷学报. 2018(02)
[4]低浓度煤层气深冷液化装置研制及安全性分析[J]. 郝宇,徐龙君,肖露,陆伟. 煤气与热力. 2017(02)
[5]Y2O3修饰Ni/SiO2催化剂在甲烷部分氧化制合成气反应中的催化性能及稳定性[J]. 王雅莉,李琪,翁维正,夏文生,万惠霖. 物理化学学报. 2016(11)
[6]多孔介质+THF+TBAB体系低浓度煤层气水合物合成正交实验[J]. 苏向东,梁海峰,郭迎,贺博,关钰. 天然气化工（C1化学与化工）. 2016(04)
[7]国内外低阶煤煤层气开发现状和我国开发潜力研究[J]. 桑逢云. 中国煤层气. 2015(03)
[8]我国煤矿区煤层气开发利用技术现状及展望[J]. 申宝宏,刘见中,雷毅. 煤炭科学技术. 2015(02)
[9]镧系金属掺杂MCM-41的合成、表征及其脱硝性能研究[J]. 吴其胜,陈亦林. 无机盐工业. 2014(07)
[10]甲烷部分氧化的热力学模拟研究[J]. 余长林,周晓春,胡久彪,樊启哲. 有色金属科学与工程. 2014(02)
博士论文
[1]髙性能分子筛负载金属催化剂及SAPO-34分子筛催化剂的合成与催化性能研究[D]. 王宁.吉林大学 2017
硕士论文
[1]多孔介质+THF+TBAB体系煤层气水合物生成实验及理论研究[D]. 苏向东.太原理工大学 2016
[2]基于层状氢氧化物Ni基催化剂的制备及用于POM反应的性能研究[D]. 艾刚刚.太原理工大学 2016
本文编号：3338616
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