有机质中三联苯成熟度参数及其化学机理:基于地球化学数据和量子化学计算
发布时间：2021-09-11 17:35
三联苯（TrP）广泛分布于石油和沉积有机质中,是重要的多环芳烃化合物。本文采用标样共注,对鄂尔多斯盆地和准噶尔盆地25件煤样中三联苯系列化合物进行了准确鉴定,确定了该系列在HP-5MS色谱柱上的出峰顺序为邻位三联苯（o-TrP）、间位三联苯（m-TrP）、对位三联苯（p-TrP）,并精确计算了各异构体在色谱柱上的标准保留指数。采用量子化学计算方法,对各异构体结构进行了优化,并获得一系列的热力学参数,确定了其热稳定性顺序:p-TrP> m-TrP> o-TrP,厘定了分子结构变形的程度大小:o-TrP> m-TrP> p-TrP,认为各异构体之间的热稳定性差异是由空间位阻效应大小不同导致的。初步建立了三联苯相关成熟度参数TrP1 （TrP1=p-TrP/o-TrP）和TrP2（TrP2=（m-TrP+p-TrP）/o-TrP）与镜质组反射率（Ro）的换算关系式:Rc（%）=1.52×（TrP1/100）+0.53 （Ro> 0.4%）和Rc （%）=0.64×TrP2/100+0.52 （Ro> 0.4%）。本研究还发现沉积环境的氧化还原性对沉积有机质...
【文章来源】：地球化学. 2020,49(02)北大核心CSCD
【文章页数】：9 页
【部分图文】：
煤中三联苯系列鉴定图
本研究采用DFT方法,对三联苯系列和甲基联苯系列各异构体的几何构型进行了结构优化。在理想情况下,甲基联苯上的甲基和苯环之间的键角是120°,但由于不同取代位置的空间位阻效应不同,导致各异构体分子结构发生不同程度的变形,甲基和苯环之间的键角也会相应的改变。从图2可以看出,甲基联苯系列分子结构变形的程度大小顺序为:2-MBP>3-MBP>4-MBP。与其类似,三联苯系列分子结构变形的程度大小顺序为:o-TrP>m-TrP>p-TrP。所以,联苯的不同取代位置的空间位阻效应之大小为:C-2>C-3>C-4,三联苯系列和甲基联苯系列各异构体的热稳定性差异是由不同取代位置的空间位阻效应不同导致的。3.3 成熟度对有机质中三联苯分布的影响
2001年Marynowski et al.[11]通过研究不同成熟度沉积岩中三联苯的分布特征,推测出三联苯系列的热稳定顺序,由此提出相关成熟度参数TrP1和TrP2。该参数目前只是定性评价成熟度的相对指标,其应用效果尚不明确。图4展示了TrP1和TrP2参数值与实测镜质组反射率(Ro)的关系,该参数随成熟度的增加而增大,两者呈良好的线性正相关关系,相关系数分别高达0.94和0.93,表明TrP1和TrP2是良好的潜在成熟度指标。为此,本研究初步建立了通过TrP1和TrP2参数值定量评价成熟度的公式:Rc(%)=1.52×(TrP1/100)+0.53(Ro>0.4%)和Rc(%)=0.64×(TrP2/100)+0.52(Ro>0.4%),可应用于评价低熟-高熟煤系烃源岩的成熟度。图4 TrP1和TrP2与镜质组反射率(Ro)相关图
【参考文献】：
期刊论文
[1]鄂尔多斯盆地中新元古界—下古生界天然气成藏地质条件及勘探新领域[J]. 杜金虎,李相博,包洪平,徐旺林,王雅婷,黄军平,王宏波,完颜容,王菁. 石油勘探与开发. 2019(05)
[2]准噶尔盆地南缘侏罗系重矿物特征及其物源指示意义[J]. 周天琪,吴朝东,袁波,史忠奎,王家林,朱文,周彦希,姜晰,赵进雍,王军,马健. 石油勘探与开发. 2019(01)
[3]准噶尔盆地东部地区构造演化与油气聚集[J]. 郑孟林,田爱军,杨彤远,何文军,陈磊,吴海生,丁靖. 石油与天然气地质. 2018(05)
[4]准噶尔盆地构造演化阶段及其特征[J]. 何登发,张磊,吴松涛,李涤,甄宇. 石油与天然气地质. 2018(05)
[5]准噶尔盆地东部构造地层层序及盆地演化[J]. 易泽军,何登发. 石油与天然气地质. 2018(05)
[6]鄂尔多斯盆地东缘煤层气储盖特征及其控气作用[J]. 田文广,肖建新,张继东,赵素平. 煤田地质与勘探. 2015(04)
[7]石油和沉积有机质中C3-、C4-烷基取代二苯并噻吩的鉴定[J]. 李美俊,师生宝,王铁冠,方镕慧,朱雷. 地球化学. 2014(02)
[8]苯基取代多苯环化合物的成熟度指示意义——以柴达木盆地西部古近系—新近系烃源岩为例[J]. 张明峰,邹红亮,冯备战,张小军,吴陈君,陈茹,妥进才. 天然气地球科学. 2013(05)
[9]鄂尔多斯盆地奥陶系海相碳酸盐岩天然气成藏主控因素及勘探进展[J]. 杨华,刘新社,张道锋. 天然气工业. 2013(05)
[10]柴达木盆地乌南—绿草滩地区烃源岩地球化学特征[J]. 张明峰,妥进才,张小军,吴陈君,陈茹,郭力军. 天然气地球科学. 2012(04)
本文编号：3393424
【文章来源】：地球化学. 2020,49(02)北大核心CSCD
【文章页数】：9 页
【部分图文】：
煤中三联苯系列鉴定图
本研究采用DFT方法,对三联苯系列和甲基联苯系列各异构体的几何构型进行了结构优化。在理想情况下,甲基联苯上的甲基和苯环之间的键角是120°,但由于不同取代位置的空间位阻效应不同,导致各异构体分子结构发生不同程度的变形,甲基和苯环之间的键角也会相应的改变。从图2可以看出,甲基联苯系列分子结构变形的程度大小顺序为:2-MBP>3-MBP>4-MBP。与其类似,三联苯系列分子结构变形的程度大小顺序为:o-TrP>m-TrP>p-TrP。所以,联苯的不同取代位置的空间位阻效应之大小为:C-2>C-3>C-4,三联苯系列和甲基联苯系列各异构体的热稳定性差异是由不同取代位置的空间位阻效应不同导致的。3.3 成熟度对有机质中三联苯分布的影响
2001年Marynowski et al.[11]通过研究不同成熟度沉积岩中三联苯的分布特征,推测出三联苯系列的热稳定顺序,由此提出相关成熟度参数TrP1和TrP2。该参数目前只是定性评价成熟度的相对指标,其应用效果尚不明确。图4展示了TrP1和TrP2参数值与实测镜质组反射率(Ro)的关系,该参数随成熟度的增加而增大,两者呈良好的线性正相关关系,相关系数分别高达0.94和0.93,表明TrP1和TrP2是良好的潜在成熟度指标。为此,本研究初步建立了通过TrP1和TrP2参数值定量评价成熟度的公式:Rc(%)=1.52×(TrP1/100)+0.53(Ro>0.4%)和Rc(%)=0.64×(TrP2/100)+0.52(Ro>0.4%),可应用于评价低熟-高熟煤系烃源岩的成熟度。图4 TrP1和TrP2与镜质组反射率(Ro)相关图
【参考文献】：
期刊论文
[1]鄂尔多斯盆地中新元古界—下古生界天然气成藏地质条件及勘探新领域[J]. 杜金虎,李相博,包洪平,徐旺林,王雅婷,黄军平,王宏波,完颜容,王菁. 石油勘探与开发. 2019(05)
[2]准噶尔盆地南缘侏罗系重矿物特征及其物源指示意义[J]. 周天琪,吴朝东,袁波,史忠奎,王家林,朱文,周彦希,姜晰,赵进雍,王军,马健. 石油勘探与开发. 2019(01)
[3]准噶尔盆地东部地区构造演化与油气聚集[J]. 郑孟林,田爱军,杨彤远,何文军,陈磊,吴海生,丁靖. 石油与天然气地质. 2018(05)
[4]准噶尔盆地构造演化阶段及其特征[J]. 何登发,张磊,吴松涛,李涤,甄宇. 石油与天然气地质. 2018(05)
[5]准噶尔盆地东部构造地层层序及盆地演化[J]. 易泽军,何登发. 石油与天然气地质. 2018(05)
[6]鄂尔多斯盆地东缘煤层气储盖特征及其控气作用[J]. 田文广,肖建新,张继东,赵素平. 煤田地质与勘探. 2015(04)
[7]石油和沉积有机质中C3-、C4-烷基取代二苯并噻吩的鉴定[J]. 李美俊,师生宝,王铁冠,方镕慧,朱雷. 地球化学. 2014(02)
[8]苯基取代多苯环化合物的成熟度指示意义——以柴达木盆地西部古近系—新近系烃源岩为例[J]. 张明峰,邹红亮,冯备战,张小军,吴陈君,陈茹,妥进才. 天然气地球科学. 2013(05)
[9]鄂尔多斯盆地奥陶系海相碳酸盐岩天然气成藏主控因素及勘探进展[J]. 杨华,刘新社,张道锋. 天然气工业. 2013(05)
[10]柴达木盆地乌南—绿草滩地区烃源岩地球化学特征[J]. 张明峰,妥进才,张小军,吴陈君,陈茹,郭力军. 天然气地球科学. 2012(04)
本文编号：3393424
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