离子液体改性制备含钨催化剂及其在燃油氧化脱硫中的应用

发布时间：2021-09-17 15:25

　　油品中含硫化合物燃烧会产生硫氧化物,同时造成酸雨和光化学烟雾等环境问题,严重影响人们的身心健康。因此,燃油脱硫成为当前亟待解决的问题之一。在众多的脱硫技术中,氧化脱硫由于其操作条件温和,成本较低,脱硫效率高等优点,引起了人们的极大关注。研究表明:过渡金属钨（W）的化合物可以作为活性组分催化氧化脱硫,三氧化钨（WO₃）,磷钨酸（HPW）,含钨离子液体等均具有较好的氧化脱硫效果。然而,这些钨化合物本身比表面积较小,成本较高,无法直接应用工业生产中,这使得钨基催化剂的工业应用成为氧化脱硫研究领域迫切需要解决的问题。负载型催化剂既能降低活性组分的用量,又具有载体本身的优良性质,被广泛应用于多相催化反应中。因此,使用负载型钨基催化剂催化氧化脱硫也成为了当前的研究热点。本论文以钨酸、偏钨酸铵、1-丁基-3甲基-咪唑磷钨酸盐([C4mim]₃PW₁₂O₄₀)作钨源,采用溶胶凝胶法制备了 WO₃-SiO₂催化剂。同时采用TEM、XRD、FT-IR、Raman等表征方法对催... 

【文章来源】：西南石油大学四川省

【文章页数】：79 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图１．１?ＳＣＡＮＦｉｎｇ技术的工艺流程图［２１］??Ｆｉｇ．?１．１?Ｔｈｅ?ｐｒｏｃｅｓｓ?ｆｌｏｗ?ｃｈａｒｔ?ｏｆ?ＳＣＡＮＦｉｎｇ?ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ１２ＩＪ??

脱硫率可达９１％。??Ｇｕｔｉｅｒｒｅｚ＾通过浸渍法制备了?Ｍｏ／ｙ－Ａｌ２〇３并研究Ｊ?Ｍｏ／ｙ－Ａｌ２〇３－Ｈ２〇２体系的催化反??应机理。如图１．８所示：Ｈ２０２首先与Ｍｏ物种形成七环、八环过氧钼酸盐物种，随后该??过氧钔酸盐物种再进攻硫化物中的Ｓ原子并形成砜类或亚砜类物质，同时过试钔酸盐再??转变为钥盐丼继续参加反应。实验还发现随着载体表而酸性的培强和竽取剂极性的提高，??体系的氧化脱硫率明显增大。在反应温度为３３３?Ｋ，强为ｌＫＰａ时，＂丨以将柴汕中的??硫含量从３２０?ｐｐｍ降至１０?ｐｐｍ。??１３??

＼?ｆ〇Ｓ＞??Ｖ（）?°?＾?＜ｒ＼?Ｊ??图１．７介孔Ｗ０３／Ｔｉ０：脱硫机理图＿??Ｆｉｇ．?１．７Ｄｅｓｕｌｆｉｉｒｉｚａｔｉｏｎ?ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?ｏｆ?Ｍｅｓｏｐｏｒｏｕｓ?Ｗ０３／Ｔｉ０２｜６１１??０＆？＾［６２］等制备了?％（＼／２幻２并研究了其表面结构与氧化脱硫性能的关系。对催化??剂的表征测试表明：随着Ｗ负载量增大，催化剂内钨氧化物变成晶相氧化钨，同时催??化剂表面暴露的Ｗ原子数量增大，能级下降，脱硫性能增大。进一步的分析结果表明，??催化剂表面具有分层结构，且表面高表面能的活性位点有助于提升其催化氧化脱硫性能。??ＨａＳａｎ［６３］在不同焙烧温度下制备了?Ｗ０ｘ／Ｚｒ０２并考察了催化剂结构对脱硫性能的影??响。结果表明：在焙烧温度低于７００?°Ｃ时，催化剂内的Ｗ活性组分可以分散在氧化锆??上。当焙烧温度高于７００?°Ｃ时，催化剂内出现晶相Ｗ０３和单斜相的氧化锆，表明催化??剂内Ｗ０３出现团聚，且载体的比表面积下降，脱硫实验也证明了?７００?°Ｃ下焙烧的??＼￥（＾／７１￣０２具有最佳的催化氧化脱硫活性。这也说明在保持一定Ｗ负载量条件下，尽可??能降低晶相Ｗ０３的量和提高Ｗ物种在载体上的分散度

【参考文献】：
期刊论文
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博士论文
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硕士论文
[1]钨基催化剂的制备及加氢脱氮性能[D]. 刘振伟.西南石油大学 2014



本文编号：3398994