CoMo/TiO 2 -Al 2 O 3 加氢脱硫催化剂的制备及性能研究
发布时间：2022-01-04 18:31
自2019年1月1日起,我国开始实施国Ⅵ燃油标准,这也意味着必须全面提升油品质量,减少污染物排放!加氢脱硫（HDS）作为主流油品精制工艺在世界上得到广泛的应用,而催化剂的制备工艺是其核心技术。本文的主要目的是开发针对催化裂化汽油HDS的催化剂,使其比传统工业催化剂更加高效环保,同时降低成本。本论文以Co-Mo为活性组分,TiO2-Al2O3为复合载体,噻吩为模型化合物,辅助低温氮气吸-脱附、XRD、SEM、H2-TPR等表征手段,考察了不同制备方法对催化剂脱硫性能的影响,并在加压固定床反应器上对其预硫化过程以及HDS过程的工艺参数进行了详细的优化。研究结果表明,一锅法催化剂的HDS性能最佳。该催化剂制备工艺简单,避免多次焙烧,降低了生产成本;另外,在焙烧时,活性组分前驱体的分解与分散和拟薄水铝石的分解同时发生,对其结构相的形成产生一定的影响,改善了其孔结构性质,使活性组分分散状态好,硫化程度高,生成更多的活性中心。在300℃、3.5MPa条件下,采用混合硫化法对该催化剂预硫化1.5h后,发现其硫化程...
【文章来源】：青岛科技大学山东省
【文章页数】：98 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
国内外汽油组成对比
青岛科技大学研究生学位论文取剂，把硫醇经过萃取抽提转变成硫醇钠，然后再进一步氧化氢脱硫技术现存的汽油脱硫技术有很多，但是在工业应用和科学研究当中 HDS 技术，其发展至今已经有数十年的历史。HDS 技术作为脱硫手段，它的基本原理是：在温度、压力较高的条件下，汽入反应器内的氢气，先在催化剂的作用下发生加氢反应转化成利用汽-液分离、分馏或汽提等方式进行脱除。汽油中硫化物的 HDS 反应过程有两条平行路径，以噻吩为例一是直接脱硫(DDS)途径，表面活化的 H 使噻吩中的 C-S 键直 S 原子；其二是加氢反应脱硫(HYD)途径，噻吩环中 C=C 双键再进行 S 原子的脱除。通过文献调研了解到，DDS 路径脱硫相易直接断裂，另外产物硫化氢也会起到抑制效果[37]。但是，HY吩环中 C=C 双键先发生了加氢饱和，环内芳香性被破坏，再容易[38]。噻吩 HDS 的机理图如下。
的汽油脱硫手段，它的基本原理是：在温度、压力较高的条件下，汽油中的物和通入反应器内的氢气，先在催化剂的作用下发生加氢反应转化成硫化氢，然后利用汽-液分离、分馏或汽提等方式进行脱除。一般汽油中硫化物的 HDS 反应过程有两条平行路径，以噻吩为例进行简绍：其一是直接脱硫(DDS)途径，表面活化的 H 使噻吩中的 C-S 键直接发生，脱除 S 原子；其二是加氢反应脱硫(HYD)途径，噻吩环中 C=C 双键先发生饱和，再进行 S 原子的脱除。通过文献调研了解到，DDS 路径脱硫相对困S 键不易直接断裂，另外产物硫化氢也会起到抑制效果[37]。但是，HYD 途径时，噻吩环中 C=C 双键先发生了加氢饱和，环内芳香性被破坏，再断裂 就比较容易[38]。噻吩 HDS 的机理图如下。图 1-2 噻吩直接脱硫(DDS)路径Fig.1-2 Thiophene DDS path
【参考文献】：
期刊论文
[1]Zr-Al复合氧化物负载Pt催化甘油氢解制正丙醇（英文）[J]. 李闯,何博,凌雨,曾志荣,梁长海. 催化学报. 2018(06)
[2]CuNaY分子筛的有效吸附位与其脱硫性能的关联性研究[J]. 丁润东,祖运,周传行,王焕,莫周胜,秦玉才,孙兆林,宋丽娟. 燃料化学学报. 2018(04)
[3]Al2O3基石油加氢脱硫催化剂研究现状与进展[J]. 张利波,王璐,曲雯雯,徐盛明,张家麟. 材料导报. 2018(05)
[4]MoS3/Al2O3复合材料的合成及其用于制备加氢催化剂的研究[J]. 高杨,韩伟,龙湘云,户安鹏,聂红. 石油学报(石油加工). 2018(01)
[5]柠檬酸添加方式对Mo-Ni-P/Al2O3催化剂加氢活性的影响[J]. 薛冬,吕振辉. 分子催化. 2017(04)
[6]硫化温度对CoMo/Al2O3加氢处理催化剂的影响[J]. 孙进,郭蓉,杨成敏,段为宇. 石油化工. 2017(08)
[7]预硫化型CoMo加氢脱硫催化剂性能[J]. 陈宗杰,王泽,张先茂,王国兴,夏大寒. 工业催化. 2017(02)
[8]TiO2-Al2O3复合载体的制备及Co-Mo/TiO2-Al2O3催化剂加氢脱硫性能的研究[J]. 王广建,李佳佳,吴春泽,王芳. 燃料化学学报. 2016(12)
[9]有机-无机杂多酸类离子液体催化汽油超声氧化脱硫[J]. 于凤丽,谢盼辉,朱国强,袁冰,解从霞,于世涛. 高等学校化学学报. 2016(12)
[10]吸附法燃油超深度脱硫的研究进展[J]. 张伟,李鑫,童靖予,胡雨,李翠清. 石油化工. 2016(11)
博士论文
[1]负载型碳化钼催化剂的制备、表征和选择加氢反应性能的研究[D]. 吴维成.中国科学院研究生院（大连化学物理研究所） 2004
硕士论文
[1]FCC汽油选择性加氢脱硫催化剂及其反应性能研究[D]. 赵阳.西安石油大学 2016
[2]金属有机框架化合物（MOFs）常温脱硫性能研究[D]. 李叶.太原理工大学 2015
本文编号：3568852
【文章来源】：青岛科技大学山东省
【文章页数】：98 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
国内外汽油组成对比
青岛科技大学研究生学位论文取剂，把硫醇经过萃取抽提转变成硫醇钠，然后再进一步氧化氢脱硫技术现存的汽油脱硫技术有很多，但是在工业应用和科学研究当中 HDS 技术，其发展至今已经有数十年的历史。HDS 技术作为脱硫手段，它的基本原理是：在温度、压力较高的条件下，汽入反应器内的氢气，先在催化剂的作用下发生加氢反应转化成利用汽-液分离、分馏或汽提等方式进行脱除。汽油中硫化物的 HDS 反应过程有两条平行路径，以噻吩为例一是直接脱硫(DDS)途径，表面活化的 H 使噻吩中的 C-S 键直 S 原子；其二是加氢反应脱硫(HYD)途径，噻吩环中 C=C 双键再进行 S 原子的脱除。通过文献调研了解到，DDS 路径脱硫相易直接断裂，另外产物硫化氢也会起到抑制效果[37]。但是，HY吩环中 C=C 双键先发生了加氢饱和，环内芳香性被破坏，再容易[38]。噻吩 HDS 的机理图如下。
的汽油脱硫手段，它的基本原理是：在温度、压力较高的条件下，汽油中的物和通入反应器内的氢气，先在催化剂的作用下发生加氢反应转化成硫化氢，然后利用汽-液分离、分馏或汽提等方式进行脱除。一般汽油中硫化物的 HDS 反应过程有两条平行路径，以噻吩为例进行简绍：其一是直接脱硫(DDS)途径，表面活化的 H 使噻吩中的 C-S 键直接发生，脱除 S 原子；其二是加氢反应脱硫(HYD)途径，噻吩环中 C=C 双键先发生饱和，再进行 S 原子的脱除。通过文献调研了解到，DDS 路径脱硫相对困S 键不易直接断裂，另外产物硫化氢也会起到抑制效果[37]。但是，HYD 途径时，噻吩环中 C=C 双键先发生了加氢饱和，环内芳香性被破坏，再断裂 就比较容易[38]。噻吩 HDS 的机理图如下。图 1-2 噻吩直接脱硫(DDS)路径Fig.1-2 Thiophene DDS path
【参考文献】：
期刊论文
[1]Zr-Al复合氧化物负载Pt催化甘油氢解制正丙醇（英文）[J]. 李闯,何博,凌雨,曾志荣,梁长海. 催化学报. 2018(06)
[2]CuNaY分子筛的有效吸附位与其脱硫性能的关联性研究[J]. 丁润东,祖运,周传行,王焕,莫周胜,秦玉才,孙兆林,宋丽娟. 燃料化学学报. 2018(04)
[3]Al2O3基石油加氢脱硫催化剂研究现状与进展[J]. 张利波,王璐,曲雯雯,徐盛明,张家麟. 材料导报. 2018(05)
[4]MoS3/Al2O3复合材料的合成及其用于制备加氢催化剂的研究[J]. 高杨,韩伟,龙湘云,户安鹏,聂红. 石油学报(石油加工). 2018(01)
[5]柠檬酸添加方式对Mo-Ni-P/Al2O3催化剂加氢活性的影响[J]. 薛冬,吕振辉. 分子催化. 2017(04)
[6]硫化温度对CoMo/Al2O3加氢处理催化剂的影响[J]. 孙进,郭蓉,杨成敏,段为宇. 石油化工. 2017(08)
[7]预硫化型CoMo加氢脱硫催化剂性能[J]. 陈宗杰,王泽,张先茂,王国兴,夏大寒. 工业催化. 2017(02)
[8]TiO2-Al2O3复合载体的制备及Co-Mo/TiO2-Al2O3催化剂加氢脱硫性能的研究[J]. 王广建,李佳佳,吴春泽,王芳. 燃料化学学报. 2016(12)
[9]有机-无机杂多酸类离子液体催化汽油超声氧化脱硫[J]. 于凤丽,谢盼辉,朱国强,袁冰,解从霞,于世涛. 高等学校化学学报. 2016(12)
[10]吸附法燃油超深度脱硫的研究进展[J]. 张伟,李鑫,童靖予,胡雨,李翠清. 石油化工. 2016(11)
博士论文
[1]负载型碳化钼催化剂的制备、表征和选择加氢反应性能的研究[D]. 吴维成.中国科学院研究生院（大连化学物理研究所） 2004
硕士论文
[1]FCC汽油选择性加氢脱硫催化剂及其反应性能研究[D]. 赵阳.西安石油大学 2016
[2]金属有机框架化合物（MOFs）常温脱硫性能研究[D]. 李叶.太原理工大学 2015
本文编号：3568852
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