金属有机骨架材料的甲烷吸附储存性能及提高水稳定性能研究

发布时间：2022-07-03 20:22

　　天然气具有储量丰富、储运方便、清洁环保、热效高等优势,受到了全世界国家的广泛关注。吸附储存技术是储存天然气领域的研究热点。金属有机骨架材料比表面积大,孔道结构可设计,是储存甲烷的优越吸附材料。本文合成了具有较高甲烷吸附容量的金属有机骨架材料,并通过表面碳化处理提高了 Zn（bdc）（ted）₀.5的水稳定性能。论文通过溶剂热法合成了HKUST-1金属有机骨架材料,考察了不同金属离子和有机酸对提高HKUST-1甲烷吸附储量的影响。以原料摩尔配比n(Cu²⁺):n(K⁺)为10:1负载K+后,HKUST-1的甲烷吸附容量从10.96mmol/g提高到11.75 mmol/g。加入原料摩尔配比n（H₃BTC）:n（HNO₃）为5:1的硝酸合成HKUST-1改性效果最佳,甲烷吸附量提高到11.95 mmol/g,比表面积由 1499 m~2/g提高到 1933 m~2/g。论文还合成了Zn（bdc）（ted）₀.5金属有机骨架材料。优化的合成工艺条件为:原料摩尔配... 

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【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
前言
第1章 文献综述
    1.1 天然气资源利用现状
        1.1.1 我国天然气资源分布
        1.1.2 我国天然气需求现状
        1.1.3 天然气能源汽车
    1.2 天然气的储存技术
        1.2.1 LNG储存技术
        1.2.2 CNG储存技术
        1.2.3 NGH储存技术
        1.2.4 ANG储存技术
    1.3 ANG储存技术的原理及研究进展
        1.3.1 ANG储存技术的基本原理
        1.3.2 ANG吸附剂的特点
        1.3.3 ANG技术的研究进展
    1.4 ANG吸附材料
        1.4.1 沸石分子筛
        1.4.2 活性炭
        1.4.3 金属有机骨架材料
    1.5 金属有机骨架材料在甲烷储存中的应用
    1.6 MOF材料的合成及应用
        1.6.1 MOF材料的结构
        1.6.2 MOF材料的应用
        1.6.3 MOF材料的分类
        1.6.4 柔性MOF材料
        1.6.5 MOF材料的合成方法
        1.6.6 MOF材料的活化方法
    1.7 基于GCMC模拟甲烷-MOF体系的吸附动力学与热力学研究
    1.8 技术路线与主要研究内容
        1.8.1 技术路线
        1.8.2 主要研究内容
第2章 实验部分
    2.1 原料与试剂
    2.2 仪器和设备
    2.3 实验步骤
        2.3.1 HKUST-1材料的合成
        2.3.2 Zn(bdc)(ted)_(0.5)材料的合成
        2.3.3 M(bdc)(ted)_(0.5)材料的合成
        2.3.4 甲烷吸附量的测定
        2.3.5 甲烷气体状态方程的选择
    2.4 分析测试方法
        2.4.1 X射线衍射分析(XRD)
        2.4.2 比表面积及孔结构分析
        2.4.3 扫描电镜分析(SEM)
        2.4.4 晶体截面元素分布分析
        2.4.5 热重TG-差热分析
        2.4.6 红外分析(IR)
        2.4.7 水接触角分析(WCA)
第3章 HKUST-1的改性及其甲烷吸附储存性能
    3.1 金属离子负载对HKUST-1甲烷吸附储存性能的影响
    3.2 不同酸配体对HKUST-1甲烷储存能力的影响
    3.3 合成HKUST-1的吸附储存甲烷性能
    3.4 本章小结
第4章 Zn(bdc)(ted)_(0.5)的合成及其甲烷吸附储存性能
    4.1 Zn(bdc)(ted)_(0.5)的合成工艺条件优化
        4.1.1 原料配比对Zn(bdc)(ted)_(0.5)甲烷吸附性能的影响
        4.1.2 溶剂对Zn(bdc)(ted)_(0.5)甲烷吸附性能的影响
        4.1.3 晶化时间对Zn(bdc)(ted)_(0.5)甲烷吸附性能的影响
        4.1.4 活化温度对Zn(bdc)(ted)_(0.5)甲烷吸附性能的影响
    4.2 吸附温度对Zn(bdc)(ted)_(0.5)甲烷吸附储存性能的影响
    4.3 合成Zn(bdc)(ted)_(0.5)的分析表征
        4.3.1 红外分析
        4.3.2 微观形貌及孔结构分析
        4.3.3 Zn(bdc)(ted)_(0.5)热稳定性分析
    4.4 M(bdc)(ted)_(0.5)的合成及其甲烷吸附储存性能
    4.5 本章小结
第5章 表面碳化处理提高Zn(bdc)(ted)_(0.5)的水稳定性能
    5.1 Zn(bdc)(ted)_(0.5)的表面碳化处理
    5.2 碳化温度对Zn(bdc)(ted)_(0.5)水稳定性能的影响
    5.3 碳化温度对Zn(bdc)(ted)_(0.5)甲烷吸附性能的影响
    5.4 碳化温度对Zn(bdc)(ted)_(0.5)晶体表面的影响
    5.5 表面碳化处理对Zn(bdc)(ted)_(0.5)水稳定性能的影响
    5.6 Zn(bdc)(ted)_(0.5)的表面碳化处理机理
    5.7 本章小结
第6章 甲烷在Zn(bdc)(ted)_(0.5)上的吸附热力学和动力学研究
    6.1 Zn(bdc)(ted)_(0.5)晶胞及结构验证
    6.2 基于GCMC模拟Zn(bdc)(ted)_(0.5)对甲烷的吸附过程
    6.3 分子动力学方法模拟甲烷在Zn(bdc)(ted)_(0.5)中的自扩散行为
    6.4 本章小结
第7章 结论
参考文献
致谢
攻读硕士期间发表的论文


【参考文献】：
期刊论文
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[5]2016年世界能源行业发展分析[J]. 闫勇.  中国能源. 2017(06)
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[8]金属有机框架材料的研究进展[J]. 翟睿,焦丰龙,林虹君,郝斐然,李佳斌,颜辉,李楠楠,王欢欢,金祖耀,张养军,钱小红.  色谱. 2014(02)
[9]中国能源消费结构调整与天然气产业发展前景[J]. 陆家亮,赵素平.  天然气工业. 2013(11)
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硕士论文
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[2]车载ANG放散气回收装置技术方案研究及工程化设计[D]. 张青.华南理工大学 2017
[3]高表面活性炭制备工艺优化及扩大化生产方案研究[D]. 柳珉敏.华南理工大学 2012
[4]金属—有机骨架材料中甲烷吸附性质的分子模拟与量化计算[D]. 阎淑芸.青岛科技大学 2010
[5]天然气吸附床热质传递的数值计算[D]. 付荣.中国石油大学 2008



本文编号：3655584