滑动弧等离子体催化甲烷氧化干重整反应研究
发布时间：2022-08-09 16:58
甲烷干重整为强吸热反应,具有高能耗的缺点。氧化重整（部分氧化）为温和的放热反应,具有低能耗的优点。将二者相结合的甲烷氧化干重整,虽可以充分利用甲烷氧化过程中释放的热量降低反应能耗,但常规催化法存在因局域过热点使催化剂烧结失活的问题。等离子体催化法可在等离子体区发生氧化反应,使随后的催化剂基本处于无氧气氛,从而避免此问题。因此,等离子体催化法为甲烷氧化干重整反应提供了一种新的可行途径。本论文为实现高效的等离子体催化甲烷氧化干重整,首先研究了电极旋转的罩型滑动弧等离子体及其与催化剂的分体式耦合,然后研究了气流旋转的旋风滑动弧等离子体及其与催化剂的一体式耦合。主要研究了总进料的CH4/CO2/O2摩尔比约为3/1/1时的等离子体催化甲烷氧化干重整反应。由于原料气中高浓度的甲烷会在等离子体电极上积碳,一部分甲烷需在等离子体区之后的催化段入口通入。因此,等离子体区CH4/CO2/O2摩尔比约为1.5/1/1。论文取得的主要结果如下:（1）研究了罩型滑动弧等离子体催化分体式耦合甲烷氧化干重整。对于单独的罩型滑动弧等离子体:在本实验考察的范围内,反应物转化率随着原料气流量的升高而逐渐降低,随能量密度...
【文章页数】：121 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
1 绪论
1.1 合成气
1.2 甲烷重整
1.3 催化甲烷重整
1.4 等离子体甲烷重整
1.4.1 热等离子体甲烷重整
1.4.2 非热等离子体甲烷重整
1.5 等离子体催化甲烷重整
1.6 发射光谱诊断
1.7 论文选题和研究思路
2 实验部分
2.1 实验装置
2.2 定量方法
2.3 热力学平衡计算
2.4 催化剂的制备及表征
2.4.1 催化剂制备
2.4.2 电感耦合等离子体原子发射光谱
2.4.3 X射线衍射
2.4.4 比表面积
2.4.5 透射电镜
2.4.6 程序升温氧化
2.5 电参数测量及发射光谱诊断
3 罩型滑动弧等离子体催化分体式耦合的甲烷氧化干重整
3.1 罩型滑动弧等离子体反应器与影响因素
3.1.1 罩型滑动弧等离子体反应器
3.1.2 放电频率和能量密度的影响
3.1.3 原料气总流量的影响
3.1.4 CO_2/CH_4摩尔比的影响
3.2 罩型滑动弧等离子体催化分体式耦合的甲烷氧化干重整
3.2.1 热力学平衡计算
3.2.2 滑动弧等离子体催化分体式反应器
3.2.3 催化剂表征
3.2.4 催化段有无补加CH_4的比较
3.2.5 催化反应器温度的影响
3.2.6 空速的影响
3.2.7 等离子体催化与单独等离子体的结果对比
3.3 本章小结
4 旋风滑动弧等离子体甲烷氧化干重整与等离子体诊断
4.1 旋风滑动弧等离子体甲烷氧化干重整
4.1.1 旋风滑动弧等离子体反应器
4.1.2 反应器保温
4.1.3 O_2/CH_4摩尔比的影响
4.1.4 能量密度的影响
4.1.5 放电频率的影响
4.1.6 原料气总流量的影响
4.2 旋风滑动弧等离子体诊断
4.2.1 N_2气氛
4.2.2 CH_4-CO_2-O_2气氛
4.3 本章小结
5 旋风滑动弧等离子体催化一体化耦合的甲烷氧化干重整
5.1 旋风滑动弧等离子体催化一体化反应器
5.2 催化剂自还原
5.3 催化剂助剂
5.4 催化剂床层位置
5.5 稳定性
5.6 等离子体催化与单独等离子体的对比
5.7 化学计量比条件下甲烷氧化干重整
5.7.1 空速的影响
5.7.2 加热炉温度的影响
5.7.3 CH_4/CO_2/O_2摩尔比的影响
5.7.4 稳定性
5.8 等离子体催化重整与电解水耦合制高质量合成气
5.9 本章小结
6 结论和展望
6.1 结论
6.2 创新点摘要
6.3 展望
参考文献
附录
致谢
作者简介
【参考文献】：
博士论文
[1]旋风滑动弧等离子体时间分辨诊断及其脱除氨的研究[D]. 赵天亮.大连理工大学 2014
[2]火花罩等离子体中模拟生物气的加氧重整[D]. 刘景林.大连理工大学 2013
[3]火花放电等离子体中甲烷的CO2重整与复合复整[D]. 朱斌.大连理工大学 2013
[4]非平衡等离子体重整甲烷制氢的研究[D]. 周志鹏.中国科学技术大学 2012
本文编号：3672936
【文章页数】：121 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
1 绪论
1.1 合成气
1.2 甲烷重整
1.3 催化甲烷重整
1.4 等离子体甲烷重整
1.4.1 热等离子体甲烷重整
1.4.2 非热等离子体甲烷重整
1.5 等离子体催化甲烷重整
1.6 发射光谱诊断
1.7 论文选题和研究思路
2 实验部分
2.1 实验装置
2.2 定量方法
2.3 热力学平衡计算
2.4 催化剂的制备及表征
2.4.1 催化剂制备
2.4.2 电感耦合等离子体原子发射光谱
2.4.3 X射线衍射
2.4.4 比表面积
2.4.5 透射电镜
2.4.6 程序升温氧化
2.5 电参数测量及发射光谱诊断
3 罩型滑动弧等离子体催化分体式耦合的甲烷氧化干重整
3.1 罩型滑动弧等离子体反应器与影响因素
3.1.1 罩型滑动弧等离子体反应器
3.1.2 放电频率和能量密度的影响
3.1.3 原料气总流量的影响
3.1.4 CO_2/CH_4摩尔比的影响
3.2 罩型滑动弧等离子体催化分体式耦合的甲烷氧化干重整
3.2.1 热力学平衡计算
3.2.2 滑动弧等离子体催化分体式反应器
3.2.3 催化剂表征
3.2.4 催化段有无补加CH_4的比较
3.2.5 催化反应器温度的影响
3.2.6 空速的影响
3.2.7 等离子体催化与单独等离子体的结果对比
3.3 本章小结
4 旋风滑动弧等离子体甲烷氧化干重整与等离子体诊断
4.1 旋风滑动弧等离子体甲烷氧化干重整
4.1.1 旋风滑动弧等离子体反应器
4.1.2 反应器保温
4.1.3 O_2/CH_4摩尔比的影响
4.1.4 能量密度的影响
4.1.5 放电频率的影响
4.1.6 原料气总流量的影响
4.2 旋风滑动弧等离子体诊断
4.2.1 N_2气氛
4.2.2 CH_4-CO_2-O_2气氛
4.3 本章小结
5 旋风滑动弧等离子体催化一体化耦合的甲烷氧化干重整
5.1 旋风滑动弧等离子体催化一体化反应器
5.2 催化剂自还原
5.3 催化剂助剂
5.4 催化剂床层位置
5.5 稳定性
5.6 等离子体催化与单独等离子体的对比
5.7 化学计量比条件下甲烷氧化干重整
5.7.1 空速的影响
5.7.2 加热炉温度的影响
5.7.3 CH_4/CO_2/O_2摩尔比的影响
5.7.4 稳定性
5.8 等离子体催化重整与电解水耦合制高质量合成气
5.9 本章小结
6 结论和展望
6.1 结论
6.2 创新点摘要
6.3 展望
参考文献
附录
致谢
作者简介
【参考文献】：
博士论文
[1]旋风滑动弧等离子体时间分辨诊断及其脱除氨的研究[D]. 赵天亮.大连理工大学 2014
[2]火花罩等离子体中模拟生物气的加氧重整[D]. 刘景林.大连理工大学 2013
[3]火花放电等离子体中甲烷的CO2重整与复合复整[D]. 朱斌.大连理工大学 2013
[4]非平衡等离子体重整甲烷制氢的研究[D]. 周志鹏.中国科学技术大学 2012
本文编号：3672936
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/shiyounenyuanlunwen/3672936.html
