功能化低共熔剂催化氧化柴油深度脱硫的研究
发布时间：2022-10-18 19:17
低共熔溶剂（DESs）作为新一代绿色溶剂、催化剂或萃取剂,在有机合成、电化学和催化领域受到广泛的关注。本研究以不同摩尔比的乙酰胺和戊二酸合成了一系列乙酰胺基酸性低共熔混合物,并将其应用于催化氧化脱硫（ECODS）中,结果证明DESs的组成和氧化脱硫活性有关。在最佳反应条件下,乙酰胺/戊二酸（摩尔比1:2）DES的脱硫率在3小时内可达到99%。另外,通过傅里叶红外光谱（FT-IR）、核磁共振氢谱（~1HNMR）表征方法推测DES形成了氢键。通过FT-IR、气质联用（GC-MS）等手段对反应产物进行检测,提出了此体系的氧化脱硫反应机理。最后,乙酰胺/戊二酸低共熔剂被成功的应用在1#真实柴油的深度氧化脱硫过程中。DES的应用前景非常广阔,到目前为止还没有涉及氧气氧化脱硫过程（AODS）。过氧化氢或氧气由于绿色环保等优点已经被广泛用于氧化反应中,但氧气在氧化过程中存在高活化能垒,温和条件下难以活化的问题。因此,本工作中提出了一种利用仿生方法进行的独特的偶联氧化还原催化脱硫体系,其中,对甲苯磺酸（p-TsOH）基DESs作为电子供体,一种Anderson型多金属氧酸盐（POM）,（NH...
【文章页数】：98 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
1 绪论
1.1 引言
1.2 柴油加氢脱硫技术
1.3 柴油非加氢脱硫技术
1.3.1 吸附脱硫技术
1.3.2 萃取脱硫技术
1.3.3 氧化脱硫技术
1.4 氧化脱硫技术主要分类
1.4.1 杂多酸催化氧化脱硫法
1.4.2 离子液体催化氧化脱硫法
1.4.3 低共熔剂催化氧化脱硫法
1.5 仿生方法
1.6 仿生方法在催化中的应用
1.7 论文选题意义及研究内容
2 乙酰胺基酸性低共熔剂在柴油中的催化氧化脱硫
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 实验药品
2.2.2 实验仪器
2.2.3 低共熔剂的合成及模型柴油的配制
2.2.4 低共熔剂的表征方法
2.2.5 模型柴油中的氧化脱硫反应
2.2.6 真实柴油中的氧化脱硫反应
2.3 结果与讨论
2.3.1 DESs组成的筛选
2.3.2 低共熔剂配比的筛选
2.3.3 低共熔剂的表征
2.3.4 反应过程中的条件优化
2.3.5 不同硫化物的脱除效率
2.3.6 脱硫体系的回收利用
2.3.7 氧化脱硫体系的反应机理
2.3.8 真实油品氧化脱硫体系
2.4 本章小结
3 DESs与Anderson type-POM催化剂通过仿生方法直接耦合进行氧化脱硫的研究
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 实验药品
3.2.2 实验仪器
3.2.3 低共熔剂的合成及催化剂的制备
3.2.4 模型柴油的配制及氧化脱硫过程
3.2.5 真实柴油中的氧化脱硫反应
3.3 结果与讨论
3.3.1 催化剂(NH_4)_3Co(OH)_6Mo_6O_(18)的表征
3.3.2 不同脱硫体系对DBT氧化脱除的影响
3.3.3 PEG4000/p-TsOH DES的表征
3.3.4 反应温度、不同硫化物对氧化脱硫过程的影响
3.3.5 脱硫体系的循环回收实验
3.3.6 Co聚阴离子催化剂与基于p-TsOH的 DESs的共同作用机理
3.3.7 真实油品的氧化脱硫
3.4 本章小结
4 低共熔剂(5-磺基水杨酸/聚乙二醇)耦合铬钼钠盐催化剂体系对柴油氧化脱硫的研究
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 实验药品
4.2.2 实验仪器
4.2.3 低共熔剂的合成及催化剂的制备与表征
4.2.4 模型柴油的制备及氧化脱硫反应
4.2.5 真实柴油中的氧化脱硫反应
4.3 结果与讨论
4.3.1 催化剂Na_3H_6CrMo_6O_(24)的表征
4.3.2 不同脱硫体系对氧化脱硫的影响
4.3.3 不同低共熔剂(DESs)物理性质的表征
4.3.4 PEG2000/SSA DES的表征
4.3.5 反应参数在氧化脱硫过程中的优化
4.3.6 不同硫化物的脱硫效果
4.3.7 低共熔剂和催化剂的回收实验
4.3.8 真实柴油的氧化脱硫实验
4.4 本章小结
5 结论
参考文献
致谢
作者简介
攻读学位期间发表的学术论文
【参考文献】：
期刊论文
[1]添加磷钨酸的离子液体萃取催化氧化脱硫研究[J]. 王孟平,王强,封瑞江,臧树良. 化学研究与应用. 2017(03)
[2]温度对氯化胆碱/多元醇型低共熔溶剂物性的影响[J]. 何志强,鄢浩,王骑虎,余兴露,吴凯,徐毅. 上海大学学报(自然科学版). 2015(03)
[3]酸性离子液体中八聚钼酸盐相转移催化氧化脱硫的研究[J]. 葛建华,周钰明,高良敏,胡友彪. 化学研究与应用. 2013(06)
[4]铁基离子液体湿法氧化硫化氢的反应性能[J]. 何义,余江,陈灵波. 化工学报. 2010(04)
[5]柴油氧化脱硫技术研究进展[J]. 姜淼. 广东化工. 2009(09)
[6]紫外-可见吸光光度法同时测定铬（Ⅲ）和铬（Ⅵ）[J]. 高文玲,贺全林. 理化检验(化学分册). 2002(06)
硕士论文
[1]高分子负载杂多酸催化剂的制备及应用[D]. 赵磊.西北师范大学 2014
本文编号：3692898
【文章页数】：98 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
1 绪论
1.1 引言
1.2 柴油加氢脱硫技术
1.3 柴油非加氢脱硫技术
1.3.1 吸附脱硫技术
1.3.2 萃取脱硫技术
1.3.3 氧化脱硫技术
1.4 氧化脱硫技术主要分类
1.4.1 杂多酸催化氧化脱硫法
1.4.2 离子液体催化氧化脱硫法
1.4.3 低共熔剂催化氧化脱硫法
1.5 仿生方法
1.6 仿生方法在催化中的应用
1.7 论文选题意义及研究内容
2 乙酰胺基酸性低共熔剂在柴油中的催化氧化脱硫
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 实验药品
2.2.2 实验仪器
2.2.3 低共熔剂的合成及模型柴油的配制
2.2.4 低共熔剂的表征方法
2.2.5 模型柴油中的氧化脱硫反应
2.2.6 真实柴油中的氧化脱硫反应
2.3 结果与讨论
2.3.1 DESs组成的筛选
2.3.2 低共熔剂配比的筛选
2.3.3 低共熔剂的表征
2.3.4 反应过程中的条件优化
2.3.5 不同硫化物的脱除效率
2.3.6 脱硫体系的回收利用
2.3.7 氧化脱硫体系的反应机理
2.3.8 真实油品氧化脱硫体系
2.4 本章小结
3 DESs与Anderson type-POM催化剂通过仿生方法直接耦合进行氧化脱硫的研究
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 实验药品
3.2.2 实验仪器
3.2.3 低共熔剂的合成及催化剂的制备
3.2.4 模型柴油的配制及氧化脱硫过程
3.2.5 真实柴油中的氧化脱硫反应
3.3 结果与讨论
3.3.1 催化剂(NH_4)_3Co(OH)_6Mo_6O_(18)的表征
3.3.2 不同脱硫体系对DBT氧化脱除的影响
3.3.3 PEG4000/p-TsOH DES的表征
3.3.4 反应温度、不同硫化物对氧化脱硫过程的影响
3.3.5 脱硫体系的循环回收实验
3.3.6 Co聚阴离子催化剂与基于p-TsOH的 DESs的共同作用机理
3.3.7 真实油品的氧化脱硫
3.4 本章小结
4 低共熔剂(5-磺基水杨酸/聚乙二醇)耦合铬钼钠盐催化剂体系对柴油氧化脱硫的研究
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 实验药品
4.2.2 实验仪器
4.2.3 低共熔剂的合成及催化剂的制备与表征
4.2.4 模型柴油的制备及氧化脱硫反应
4.2.5 真实柴油中的氧化脱硫反应
4.3 结果与讨论
4.3.1 催化剂Na_3H_6CrMo_6O_(24)的表征
4.3.2 不同脱硫体系对氧化脱硫的影响
4.3.3 不同低共熔剂(DESs)物理性质的表征
4.3.4 PEG2000/SSA DES的表征
4.3.5 反应参数在氧化脱硫过程中的优化
4.3.6 不同硫化物的脱硫效果
4.3.7 低共熔剂和催化剂的回收实验
4.3.8 真实柴油的氧化脱硫实验
4.4 本章小结
5 结论
参考文献
致谢
作者简介
攻读学位期间发表的学术论文
【参考文献】：
期刊论文
[1]添加磷钨酸的离子液体萃取催化氧化脱硫研究[J]. 王孟平,王强,封瑞江,臧树良. 化学研究与应用. 2017(03)
[2]温度对氯化胆碱/多元醇型低共熔溶剂物性的影响[J]. 何志强,鄢浩,王骑虎,余兴露,吴凯,徐毅. 上海大学学报(自然科学版). 2015(03)
[3]酸性离子液体中八聚钼酸盐相转移催化氧化脱硫的研究[J]. 葛建华,周钰明,高良敏,胡友彪. 化学研究与应用. 2013(06)
[4]铁基离子液体湿法氧化硫化氢的反应性能[J]. 何义,余江,陈灵波. 化工学报. 2010(04)
[5]柴油氧化脱硫技术研究进展[J]. 姜淼. 广东化工. 2009(09)
[6]紫外-可见吸光光度法同时测定铬（Ⅲ）和铬（Ⅵ）[J]. 高文玲,贺全林. 理化检验(化学分册). 2002(06)
硕士论文
[1]高分子负载杂多酸催化剂的制备及应用[D]. 赵磊.西北师范大学 2014
本文编号：3692898
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/shiyounenyuanlunwen/3692898.html
