介孔钛铝复合氧化物的制备及其加氢性能研究
发布时间：2023-02-14 19:02
随着世界范围内原油重质化和劣质化趋势的日益加剧,重油加氢处理已成为重油轻质化生产清洁油品的主要手段之一,而加氢处理工艺水平提升的关键在于催化剂的开发。本论文以异丙醇铝和异丙醇钛为原料,采用溶剂蒸发自组装法制备了钛铝复合载体(EISA-n,n为钛铝原子比)。基于对比表面积、孔容和孔径等孔结构参数的优化得到最佳制备条件为:ethanol:H2O:HNO3:(Ti+Al):P123=9000:460:270:115:1。制备的EISA-n系列载体比表面均大于330 m2·g-1,孔容介于0.750.90 mL·g-1,而其孔径呈单峰分布且其平均孔径介于711 nm。采用BET、XRD、TEM、NH3-TPD和Py-IR等手段对所制得的复合载体材料及其催化剂的孔道结构、晶型特征、表面形貌以及酸性等理化性质进行分析表征。发现所制备的复合载体均具有有序的介孔结构,载体表面呈现规整的蜂窝状;通过钛铝复合的方式能够有效提高TiO...
【文章页数】：84 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
引言
第1章 文献综述
1.1 重油加氢处理催化剂载体的研究
1.1.1 常规氧化物载体
1.1.2 复合氧化物载体
1.1.3 其他类型载体
1.2 复合氧化物载体的制备方法
1.2.1 共沉淀法
1.2.2 水热法
1.2.3 溶胶-凝胶法
1.2.4 其他合成方法
1.3 氮化物的加氢脱氮反应机理
1.3.1 含氮化合物的分类及其化学特点
1.3.2 碱性氮与非碱性氮的分子结构特点分析
1.3.3 六元氮杂环的HDN反应历程
1.3.4 五元氮杂环的HDN反应历程
1.4 文献综述小结
第2章 介孔钛铝复合载体的制备及性质研究
2.1 实验仪器及药品
2.2 介孔钛铝复合载体制备条件优化
2.2.1 钛铝原子比的影响
2.2.2 硝酸加入量的影响
2.2.3 乙醇加入量的影响
2.2.4 水加入量的影响
2.3 载体的性质表征
2.3.1 晶相特征分析(XRD)
2.3.2 比表面积及孔径分析(BET)
2.3.3 形貌特征及表面元素分布分析(TEM和 EDS)
2.3.4 酸类型及含量测定(Py-IR)
2.4 介孔钛铝复合载体孔结构的稳定性
2.4.1 介孔钛铝复合氧化物的晶型特征
2.4.2 钛铝原子比对复合载体晶型结构的影响
2.4.3 焙烧温度对复合载体晶型稳定性的影响
2.5 介孔钛铝复合载体的酸性特征
2.6 介孔钛铝复合载体的微观表面形貌及孔道表征
2.7 介孔钛铝复合载体的化学键合特点
2.8 本章小结
第3章 加氢催化剂的制备与性能研究
3.1 催化剂制备
3.2 催化剂的性质表征
3.2.1 酸量和酸强度分析(NH3-TPD)
3.2.2 还原性能分析(H2-TPR)
3.2.3 金属组分配位状态测定(UV-Vis DRS)
3.2.4 硫化性能分析(HRTEM)
3.3 载体及催化剂的BET性质
3.4 催化剂的HRTEM表征
3.5 钛修饰对金属配位结构的影响
3.6 钛修饰对金属组分还原性能的影响
3.7 钛修饰对催化剂酸性的影响
3.8 本章小结
第4章 氮化物加氢脱氮反应规律和行为研究
4.1 实验药品及仪器
4.2 模型化合物溶液制备
4.3 吲哚在NiMo/EISA-0.4 的加氢反应规律研究
4.3.1 吲哚加氢产物的鉴定
4.3.2 吲哚在NiMo/EISA-0.4 的加氢反应规律研究
4.4 喹啉在NiMo/EISA-0.4 上的加氢反应规律研究
4.4.1 喹啉加氢脱氮产物的鉴定
4.4.2 喹啉在NiMo/EISA-0.4 上的加氢反应规律研究
4.4.3 喹啉在NiMo/EISA-0.4 的加氢平衡
4.5 TiO2 对催化剂加氢脱氮性能的影响
4.5.1 TiO2 对吲哚加氢活性的影响
4.5.2 TiO2 对喹啉加氢活性的影响
4.6 催化剂对焦化蜡油的加氢反应性能评价
4.7 本章小结
第5章 结论
参考文献
致谢
本文编号：3742836
【文章页数】：84 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
引言
第1章 文献综述
1.1 重油加氢处理催化剂载体的研究
1.1.1 常规氧化物载体
1.1.2 复合氧化物载体
1.1.3 其他类型载体
1.2 复合氧化物载体的制备方法
1.2.1 共沉淀法
1.2.2 水热法
1.2.3 溶胶-凝胶法
1.2.4 其他合成方法
1.3 氮化物的加氢脱氮反应机理
1.3.1 含氮化合物的分类及其化学特点
1.3.2 碱性氮与非碱性氮的分子结构特点分析
1.3.3 六元氮杂环的HDN反应历程
1.3.4 五元氮杂环的HDN反应历程
1.4 文献综述小结
第2章 介孔钛铝复合载体的制备及性质研究
2.1 实验仪器及药品
2.2 介孔钛铝复合载体制备条件优化
2.2.1 钛铝原子比的影响
2.2.2 硝酸加入量的影响
2.2.3 乙醇加入量的影响
2.2.4 水加入量的影响
2.3 载体的性质表征
2.3.1 晶相特征分析(XRD)
2.3.2 比表面积及孔径分析(BET)
2.3.3 形貌特征及表面元素分布分析(TEM和 EDS)
2.3.4 酸类型及含量测定(Py-IR)
2.4 介孔钛铝复合载体孔结构的稳定性
2.4.1 介孔钛铝复合氧化物的晶型特征
2.4.2 钛铝原子比对复合载体晶型结构的影响
2.4.3 焙烧温度对复合载体晶型稳定性的影响
2.5 介孔钛铝复合载体的酸性特征
2.6 介孔钛铝复合载体的微观表面形貌及孔道表征
2.7 介孔钛铝复合载体的化学键合特点
2.8 本章小结
第3章 加氢催化剂的制备与性能研究
3.1 催化剂制备
3.2 催化剂的性质表征
3.2.1 酸量和酸强度分析(NH3-TPD)
3.2.2 还原性能分析(H2-TPR)
3.2.3 金属组分配位状态测定(UV-Vis DRS)
3.2.4 硫化性能分析(HRTEM)
3.3 载体及催化剂的BET性质
3.4 催化剂的HRTEM表征
3.5 钛修饰对金属配位结构的影响
3.6 钛修饰对金属组分还原性能的影响
3.7 钛修饰对催化剂酸性的影响
3.8 本章小结
第4章 氮化物加氢脱氮反应规律和行为研究
4.1 实验药品及仪器
4.2 模型化合物溶液制备
4.3 吲哚在NiMo/EISA-0.4 的加氢反应规律研究
4.3.1 吲哚加氢产物的鉴定
4.3.2 吲哚在NiMo/EISA-0.4 的加氢反应规律研究
4.4 喹啉在NiMo/EISA-0.4 上的加氢反应规律研究
4.4.1 喹啉加氢脱氮产物的鉴定
4.4.2 喹啉在NiMo/EISA-0.4 上的加氢反应规律研究
4.4.3 喹啉在NiMo/EISA-0.4 的加氢平衡
4.5 TiO2 对催化剂加氢脱氮性能的影响
4.5.1 TiO2 对吲哚加氢活性的影响
4.5.2 TiO2 对喹啉加氢活性的影响
4.6 催化剂对焦化蜡油的加氢反应性能评价
4.7 本章小结
第5章 结论
参考文献
致谢
本文编号：3742836
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