催化氧化—吸附耦合法的汽油深度脱硫研究

发布时间：2017-05-20 12:20

  本文关键词：催化氧化—吸附耦合法的汽油深度脱硫研究，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：含硫汽油的使用对环境和人类健康造成了严重的危害；世界各国也相继制定了越来越严格的限硫法规,故汽油的深度脱硫已成为全球炼油工业的一个重要课题。本文针对现阶段汽油脱硫中能耗高和选择性低的瓶颈问题,提出研制一类催化-吸附双功能材料和一种在常温常压下操作的催化氧化-吸附耦合的新型汽油深度脱硫工艺。本文制备了新型双功能Ti-Si-O材料,研究其对汽油的光(紫外光)催化氧化-吸附耦合脱硫性能,结果表明：当Ti/Si匕例达到3：7时,其耦合脱硫性能最好,对模拟油的脱硫率达96%,可将真实汽油的硫含量降低至10ppm以下。Ti-Si-O脱硫机理首先是把有机硫化物氧化成相应的砜类物质,而后将氧化产物选择性的吸附在Ti-Si-O表面；Ti-Si-O材料经过五个光催化氧化-吸附耦合脱硫再生循环,其性能基本维持不变。本文采用超声等体积浸渍法合成了AgxO@SBA-15双功能材料。实验结果表明：新鲜AgxO@SBA-15不需要紫外光辅助,就可以实现常温常压下快速脱除燃油中的有机硫化物(脱硫率90%)；陈旧AgxO@SBA-15能在空氛下高效地脱除燃油中的有机硫化物(脱硫率90%),其硫容是单一吸附机制的4倍。AgxO@SBA-15对不同有机硫化物的氧化能力顺序为DMDBTMDBTDBTBT。AgxO@SBA-15对氧化产物硫砜的吸附选择性和吸附容量都远远大于其对芳烃的。本文从材料的孔隙结构和表面状态分析AgxO@SBA-15的催化氧化-吸附耦合脱硫机制和再生性能,结果表明：新鲜AgxO@SBA-15的表面主要含具有氧化功能的AgO,可直接将油品中的BT氧化成BTO2,反应后AgO变成Ag2O；陈旧AgxO@SBA-15的表面主要含有具有催化活性的Ag2O,能以空气中的氧气为氧化剂,把BT氧化成BTO2。再生过程中,AgxO@SBA-15表面银物种发生了损失并且团聚,再生性能有待提高。本文合成了Ag/Ti-Ce-O和Ag/TiO2材料,结果表明：两种材料均能在常温常压和空氛下都分别具有97%和91%以上的催化氧化-吸附耦合脱硫性能,Ce的掺杂使得Ag/Ti-Ce-O比Ag/TiO2具有更好地脱硫活性和再生稳定性；另外,Ag/Ti-Ce-O材料的最佳银负载量为15%,最佳的Ti/Ce比例为9：1。
【关键词】：催化氧化-吸附脱硫 双功能材料 AgxO@SBA-15 再生稳定性
【学位授予单位】：华南理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TE624.55
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-12
• 第一章 绪论12-28
• 1.1 含硫汽油的危害及深度脱硫的意义12-13
• 1.2 汽油中的主要硫化物13-14
• 1.3 汽油深度脱硫技术研究进展14-25
• 1.3.1 加氢脱硫技术研究进展14-16
• 1.3.2 吸附脱硫技术研究进展16-19
• 1.3.3 氧化脱硫技术研究进展19-21
• 1.3.4 萃取脱硫技术研究进展21-24
• 1.3.5 生物脱硫技术研究进展24-25
• 1.4 本文的研究思路和创新之处25-26
• 1.4.1 研究思路25-26
• 1.4.2 创新之处26
• 1.5 本文的研究内容26-28
• 第二章 Ti-Si-O双功能材料及其光催化氧化-吸附耦合脱硫28-42
• 引言28
• 2.1 实验部分28-36
• 2.1.1 实验材料与仪器28-29
• 2.1.2 双功能材料Ti-Si-O的制备29-30
• 2.1.3 Ti-Si-O双功能材料的表征30-31
• 2.1.4 模拟油品的配制31
• 2.1.5 油品的分析检测31-35
• 2.1.6 光催化氧化-吸附耦合实验35-36
• 2.1.7 Ti-Si-O双功能材料的再生36
• 2.2 实验结果与讨论36-41
• 2.2.1 Ti-Si-O材料的比表面积和XRD谱图36-37
• 2.2.2 Ti-Si-O的光催化氧化-吸附耦合脱硫性能37-38
• 2.2.3 Ti-Si-O氧化产物检测38-39
• 2.2.4 Ti-Si-O材料的再生39-40
• 2.2.5 Ti-Si-O材料对真实油的脱硫效果40-41
• 2.3 本章小结41-42
• 第三章 Ag_xO@SBA-15双功能材料的制备及其催化氧化-吸附耦合脱硫性能42-60
• 引言42
• 3.1 实验部分42-47
• 3.1.1 实验材料与仪器42-43
• 3.1.2 双功能材料的制备43-45
• 3.1.3 Ag_xO@SBA-15双功能材料的表征45
• 3.1.4 模拟油品的配制45
• 3.1.5 油品的分析检测45
• 3.1.6 催化氧化-吸附耦合实验45-46
• 3.1.7 Ag_xO@SBA-15的催化氧化-吸附耦合脱硫实验46
• 3.1.8 Ag_xO@SBA-15的脱硫选择性实验46-47
• 3.2 实验结果与讨论47-58
• 3.2.1 材料脱硫性能的比较47-49
• 3.2.2 不同银负载量的Ag_xO@SBA-15的孔隙结构和XRD谱图49-51
• 3.2.3 银负载量对Ag_xO@SBA-15催化氧化-吸附耦合脱硫性能的影响51-52
• 3.2.4 新鲜与陈旧的Ag_xO@SBA-15的脱硫等温线52-54
• 3.2.5 新鲜与陈旧的Ag_xO@SBA-15的脱硫动力学54-56
• 3.2.6 Ag_xO@SBA-15对不同有机硫化物的脱硫性能56-57
• 3.2.7 Ag_xO@SBA-15的脱硫选择性57-58
• 3.3 本章小结58-60
• 第四章 Ag_xO@SBA-15的脱硫机理和再生性能60-71
• 引言60
• 4.1 实验部分60-63
• 4.1.1 实验材料与仪器60
• 4.1.2 Ag_xO@SBA-15的制备60
• 4.1.3 Ag_xO@SBA-15双功能材料的表征60-62
• 4.1.4 模拟油品的配制62
• 4.1.5 油品的分析检测62
• 4.1.6 Ag_xO@SBA-15的催化氧化-吸附耦合脱硫实验62
• 4.1.7 Ag_xO@SBA-15的再生实验62-63
• 4.2 实验结果与讨论63-70
• 4.2.1 Ag_xO@SBA-15催化氧化-吸附耦合脱硫的产物分析63-64
• 4.2.2 新鲜与陈旧Ag_xO@SBA-15的孔隙结构和XRD谱图64-65
• 4.2.3 新鲜与陈旧材料的XPS谱图和TEM谱图65-67
• 4.2.4 Ag_xO@SBA-15的催化氧化-吸附耦合脱硫机理67-68
• 4.2.5 Ag_xO@SBA-15的再生68-69
• 4.2.6 再生过程中Ag_xO@SBA-15的ICP测试结果和XRD谱图69-70
• 4.3 本章小结70-71
• 第五章 Ag/Ti-Ce-O双功能材料及其脱硫再生性能71-82
• 引言71
• 5.1 实验部分71-73
• 5.1.1 实验材料与仪器71
• 5.1.2 材料的制备71-72
• 5.1.3 不同银负载量以及不同Ti/Ce比例的Ag/Ti-Ce-O的表征72
• 5.1.4 模拟油品的配制72
• 5.1.5 油品的分析检测72-73
• 5.1.6 催化氧化-吸附耦合实验73
• 5.2 实验结果与讨论73-81
• 5.2.1 银负载量对Ag/Ti_(0.9)Ce_(0.1)O_2的脱硫性能的影响73-74
• 5.2.2 不同银负载量的Ag/Ti_(0.9)Ce_(0.1)O_2的孔隙结构和XRD谱图74-75
• 5.2.3 Ag/Ti_(0.9)Ce_(0.1)O_2的耦合脱硫动力学75-76
• 5.2.4 不同Ti/Ce比例的 15%Ag/Ti-Ce-O的脱硫性能和XRD谱图76-77
• 5.2.5 Ag/TiO_2与Ag/Ti_(0.9)Ce_(0.1)O_2的再生性能对比77-79
• 5.2.6 ICP测试结果79-81
• 5.3 本章小结81-82
• 结论和展望82-83
• 参考文献83-88
• 攻读硕士学位期间取得的研究成果88-89
• 致谢89-90
• 附件90

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