制备方法对NiCo/MgO催化剂结构及其甲烷二氧化碳重整反应性能的影响
发布时间:2024-01-31 07:11
为进一步提高镍基催化剂的抗积炭能力,增强其甲烷二氧化碳重整反应性能,采用沉积沉淀法(DP)、共沉淀法(CP)和共浸渍法(CI)制备了NiCo/MgO催化剂。结合现代仪器分析表征技术,研究了制备方法对NiCo/MgO催化剂结构和抗积炭能力的影响。结果表明,与共沉淀法相比,沉积沉淀法制备过程为Ni2+和Co2+的完全水解沉淀提供了碱性环境,粒子的成核和生长速率相对较快,不存局部过饱和现象,所制备的催化剂具有良好的还原性、较小的颗粒粒径(9.7 nm)、良好的Ni/Co分散度(10.4%)和大的比表面积(68.1 m2/g),从而具有优良的抗积炭性能。对于甲烷二氧化碳重整,DP催化剂上CH4和CO2转化率保持在88%和92%,与800℃下的热力学平衡转化率相近;同时,H2收率比CP和CI催化剂分别高约10%和43%,CO收率比CP和CI催化剂分别高约13%和42%,且稳定性更好。
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本文编号:3891186
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图1催化剂评价装置示意图
化学吸附仪记录H2吸附量。催化剂的比表面积和孔结构采用JW-BK122W型物理吸附仪(精微高博)测试。测试前将催化剂在200℃抽真空状态下预处理2h,脱除吸附的水、空气等杂质。采用BET法计算催化剂的比表面积,针对吸附-脱附曲线中脱附数据采用BJH模型计算孔径分布。反应后催化剂表....
图2还原后催化剂的XRD谱图
表1不同制备方法NiCo/MgO催化剂的元素组成Table1ElementcompositionoftheNiCo/MgOcatalystssynthesizedbydifferentmethodsSampleCompositiondeterminedbyICP-MSw/%NiC....
图3不同制备方法催化剂的H2-TPR谱图
Scherrer公式计算Ni/Co金属颗粒粒径,沉积沉淀法和共沉淀法制备的NiCo/MgO催化剂中金属颗粒粒径分别为6.1和11.6nm。由于三种催化剂(DP、CP、CI)中Ni、Co双金属的含量基本相同(表1),则沉积沉淀法制备的DP催化剂因其颗粒粒径小,能提供更多的活性面,从....
图4不同方法制备催化剂CH4-CO2重整CH4转化率和H2收率
。随着反应的进行,在产物H2和CO的作用下,CP催化剂中原先未被还原出来的活性金属被不断的还原出来,使其催化活性逐渐提高。而采用共浸渍法制备的CI催化剂,由于其较低的还原性,导致其暴露在催化剂表面的活性位点较少,且在三种催化剂中,CI催化剂金属颗粒粒径最大(26.9nm),活性金....
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